长期施用猪粪对红壤旱地和水稻土肥力和土壤As转化的影响

柳开楼，余跑兰，谭武贵，胡惠文*，黄庆海，余喜初，李大明，叶会财，徐小林，周利军

1. 农业部植物营养与肥料重点实验室，北京 100081；2. 江西省红壤研究所//国家红壤改良工程技术研究中心，江西 南昌 330046，3. 农业部植物营养与生物肥料重点实验室/湖南泰谷生物科技股份有限公司，湖南 长沙 410006

长期施用猪粪对红壤旱地和水稻土肥力和土壤As转化的影响

柳开楼1, 2，余跑兰2，谭武贵3，胡惠文2*，黄庆海2，余喜初2，李大明2，叶会财2，徐小林2，周利军2

1. 农业部植物营养与肥料重点实验室，北京 100081；2. 江西省红壤研究所//国家红壤改良工程技术研究中心，江西 南昌 330046，3. 农业部植物营养与生物肥料重点实验室/湖南泰谷生物科技股份有限公司，湖南 长沙 410006

摘要：长期施用畜禽粪便可以提高土壤肥力，但由于饲料添加剂中砷的存在，导致畜禽粪便中还有较高的As含量，而将这些畜禽粪便还田就可能引发土壤中As的大量累积，从而给作物和人类健康带来潜在的环境风险。尤其是随着规模化养猪场在我国南方地区的迅猛发展，探讨猪粪施用下土壤As价态的变化规律就显得十分迫切和必要，因此，该研究以始于1981年的红壤稻田化肥和1986年的红壤旱地定位试验为载体，监测和分析了猪粪长期施用下水稻土和旱地的作物产量、土壤肥力及土壤浸提液中As含量和价态变化，结果表明：猪粪长期施用可以显著提高水稻（Oryza sativa）和玉米（Zea mays）的籽粒产量，与不施猪粪处理（CF）相比，猪粪长期施用处理（COF）的水稻和玉米产量分别增加了11.2%～24.9%和65.9%～96.4%；且猪粪长期施用可以有效阻控土壤酸化，水稻土和旱地的pH值分别比不施猪粪处理增加了0.16和1.39个单位；同时，猪粪还田下土壤有机质和氮磷钾养分均得到显著提升。但是，长期猪粪施用也导致土壤As大量累积，在水稻土和旱地上，COF处理的土壤浸提液中As含量比CF处理增加46.9%～246.2%，且旱地的增幅明显大于水稻土。进一步分析土壤As价态发现，猪粪长期施用主要是提高了水稻土As5+含量；而红壤旱地上As5+和As3+均有显著提高。然而，猪粪施用也大幅降低了2种土壤的As3+/As和As3+/As5+的比例，这可能与可溶性有机质增加有关。

关键词：猪粪；长期试验；As价态；红壤

*通讯联系人，E-mail: hoohuiwen@qq.com

引用格式：柳开楼，余跑兰，谭武贵，胡惠文，黄庆海，余喜初，李大明，叶会财，徐小林，周利军. 长期施用猪粪对红壤旱地和水稻土肥力和土壤As转化的影响[J]. 生态环境学报, 2015, 24(6): 1057-1062.

LIU Kailou, YU Paolan, TAN Wugui, HU Huiwen, HUANG Qinghai, YU Xichu, LI Daming, YE Huicai, XU Xiaolin, ZHOU Lijun. Effect of Long-term Application of Pig Manure on Soil Arsenic Content and Fertility of Red Upland and Paddy Soils [J]. Ecology and Environmental Sciences, 2015, 24(6): 1057-1062.

南方红壤区自然条件优越、光热资源充足，是我国重要的粮油主产基地。但长期以来，在不合理利用和粗放的管理模式下，红壤区作物的单产水平和土地资源的利用效率均处于较低水平（孙波，2011P25-31；赵其国等，2013；黄庆海，2014P112-134）。特别是在当前土地面积刚性减少、粮食需求不断增加的大背景下，红壤农田的持续高效利用在保障我国粮食安全上的作用日益凸显。因此，合理开发和培肥该区域的土壤肥力就显得十分迫切。

砷是自然界的一种微量类金属元素，由于其在采矿、防腐及杀虫等方面的广泛使用，导致世界范围内砷污染和砷毒害事件频频发生，因此，环境中砷的来源、毒性及其污染修复已成为研究的热点。廖晓勇等（2003）研究表明，来自表面污染源的砷进入农田土壤后主要积累在耕层0～20 cm中，对40～80 cm土壤影响不大。一般情况下，As3+和As5+是土壤中As存在的主要价态，且As3+毒性大于As5+。在农业系统中，As在土壤中累积可以显著影响作物生产和产量形成（姚丽贤等，2008a；田相伟等，2007；ZENG等，2014；胡拥军等，2015），杨桂娣等（2009）研究表明，不同价态无机砷胁迫对水稻营养生理机制的影响存在差异。其中As3+主要影响磷酸根离子转运蛋白和钾离子转运蛋白的表达，而As5+则主要影响硝酸根离子转运蛋白和氨离子转运蛋白的表达。在土壤中，As5+和As3+均能抑制土壤碱性磷酸酶活性，且随As5+和As3+含量的增加，相对碱性磷酸酶活性持续减小（王紫泉等，2013）。但是目前有关As在土壤中的价态变化研究主要侧重于吸附动力学和分子机理研究上（王小玲等，2015；ZENG等，2012；沈东升等，1992；ZENG等，2015），而含As畜禽粪便施用下土壤As价态的变化规律还有待进一步研究。因此，本研究以始于1981年的红壤稻田化肥和1986年的红壤旱地定位试验为载体，通过监测作物产量、土壤肥力及土壤浸提液中As含量和价态变化，以期揭示长期连续施用猪粪下红壤旱地和水稻土的生产潜力和土壤培肥效应，并进一步探讨红壤旱地和水稻土的As价态转化，旨在为该区域的猪粪合理施用提供理论依据。

1　材料与方法

1.1试验区概况

试验地点设在江西省红壤研究所（116°20′24″E，28°15′30″N）。该地属中亚热带季风气候，年均降雨量1537 mm，年蒸发量1100～1200 mm；年均气温17.7～18.5 ℃，最冷月（1月）平均气温为4.6 ℃，最热月（7月）平均气温为28.0～29.8 ℃。海拔高度25～30 m，为典型的低丘红壤地区。水稻土长期试验始于1981年，土壤类型为第四纪红黏土发育的潴育型水稻土，红壤旱地长期试验始于1986年，土壤类型为第四纪红黏土发育的红壤旱地。试验开始前水稻土和旱地的土壤性质见表1。

1.2试验设计

分别从水稻土和旱地长期试验中选取2个处理：CF，施用氮磷钾肥；COF，施用50%的氮磷钾肥和有机肥；具体肥料用量详见表2。水稻土的小区面积为46.67 m2，旱地小区面积为22.22 m2。每个处理3次重复，小区随机排列。肥料种类是尿素、钙镁磷肥、氯化钾；其中磷肥、钾肥、紫云英和猪粪作为基肥，氮肥用量的2/3为基肥，1/3为追肥。

1.3测定指标

2014年分别采集水稻土和旱地的耕层土壤样品分析土壤pH、有机碳、氮磷钾养分和土壤浸提液中的As含量以及As5+和As3+的含量，土壤样品采集时间为11月中旬。

表1　试验前土壤基础地力情况Table 1 Soil fertility before experiment

表2　水稻土和旱地不同处理的每季施肥量Table 2 Amounts of chemical and organic fertilizers in upland and paddy soil

1.3.1产量测定

在水稻（Oryza sativa）和玉米（Zea mays）成熟期，每个小区单打单收，计算实际产量。

1.3.2土壤理化指标测定

土壤pH采用pH计测定，土壤有机碳采用K2Cr2O7-H2SO4氧化法测定，土壤全氮用半微量开式法，土壤全磷为HF-HClO4消煮-钼锑抗比色法，土壤全钾用HF-HClO4消煮-火焰光度计法，有效磷（AP）采用NaHCO3浸提-钼锑抗比色法，速效钾（AK）采用NH4OAc浸提-火焰光度计法。详细步骤参考《土壤农化分析》（鲍士旦，2000P98-164）。

1.3.3土壤浸提液中的As含量以及As5+和As3+的测定

将土壤样品按照1∶10的土水比用蒸馏水进行浸提，然后采用离子色谱氢化物发生原子荧光联用法（IC-HGAFS）测定。

1.4数据分析方法

所有数据均采用Excel 2003进行处理，统计分析采用SPSS 11.0软件进行，采用单因素方差进行显著性分析，图件采用Origin 8.1作图软件完成。

2　结果分析

2.1猪粪长期施用对作物产量的影响

猪粪长期施用可以显著提高作物产量（图1）。与不施猪粪处理（CF）相比，红壤性水稻土上猪粪长期施用处理（COF）的籽粒产量增加了11.2%～24.9%；在红壤旱地上，COF处理的籽粒产量分别增加65.9%～96.4%。这说明，猪粪与化肥配施是红壤旱地和水稻土粮食增产的重要途径。

图1　猪粪长期施用下作物产量变化（2014年）Fig. 1 The crop yield in long-term application of pig manure in 2014

2.2猪粪长期施用对土壤肥力的影响

猪粪长期施用可以显著提高红壤性水稻土和旱地的土壤肥力指标（表3）。猪粪长期施用下水稻土和旱地的pH均得到显著提高，分别比不施猪粪增加了0.16和1.39个单位。在水稻土上，COF处理的土壤有机质、全氮、全磷、有效磷分别比CF提高了22.0%、25.8%、40.0%、108%，但是土壤全钾、速效钾和CEC则不存在显著增加；红壤旱地上COF处理的土壤有机质、全氮、全磷、全钾、有效磷、速效钾、CEC分别比CF提高了27.3%、26.9%、104%、7.3%、533%、32.1%、18.0%。因此，猪粪长期施用是水稻土和旱地培肥的有效手段。

2.3猪粪长期施用对土壤浸提液中As含量的影响

长期施肥猪粪可以显著增加土壤浸提液中As含量，图2结果表明，在水稻土和旱地上，COF处理的土壤浸提液中As含量分别比CF处理增加46.9%、246.2%，且旱地的增幅明显大于水稻土。这说明，猪粪长期施用导致了土壤浸提液中As累积，尤其是红壤旱地。

表3　猪粪长期施用下水稻土和旱地的肥力变化（2014年）Table 3 The soil fertility in long-term application of pig manure in upland and paddy soil in 2014

图2　猪粪长期施用下土壤浸提液中As含量Fig. 2 As content of soil leaching solution in long-term application of pig manure in 2014

图3　猪粪长期施用下土壤浸提液中As价态变化Fig. 3 As valence of soil leaching solution in long-term application of pig manure in 2014

2.4猪粪长期施用对土壤浸提液中As价态的影响

在红壤性水稻土和旱地上，猪粪长期施用可以影响土壤浸提液中As3+和As5+的含量和比例（图3和表4）。在红壤性水稻土上，猪粪长期施用处理的As5+含量比CF处理提高了60%，而As3+则不存在显著差异；与水稻土不同，红壤旱地上COF处理的As5+和As3+均显著高于CF处理，其增幅分别为267%、74.4%。

表4　猪粪长期施用下水稻土和旱地的As价态比例变化（2014年）Table 4 the proportion of As valence of soil leaching solution in long-term application of pig manure in 2014

进一步分析As3+和As5+与As总量的比例发现（表4），与不施猪粪相比，猪粪长期施用下红壤性水稻土和旱地的As5+/As的比例均不存在显著增加。但是，As3+/As的比例则表现出猪粪长期施用的处理较低，与CF处理相比，水稻土和旱地上COF处理的As3+/As的比例分别下降了34.7%、50.9%；As3+/As5+的比例也表现出相似的规律，水稻土和旱地上COF处理的As3+/As5+分别比CF降低了38.9%、54.1%。这说明，虽然长期施用猪粪增加了土壤浸提液中的As含量，但是，其主要是增加是As5+含量，而对毒性较强的As3+则增幅较小，相反，猪粪施用还大幅降低了As3+/As和As3+/As5+的比例。

3　讨论

近年来随着农村经济发展和猪肉需求的不断提高，规模化养殖已成为当前畜禽饲养的主体，而规模化养殖过程中产生的畜禽粪（尿）大量集中排放，给区域生态环境带来巨大的环境风险。作为有机肥还田是实现畜禽粪（尿）经济有效的资源化利用和降低环境风险有效途径之一。在本研究中，猪粪与化肥配施可以显著提高作物产量和培肥土壤。与不施猪粪处理（CF）相比，猪粪长期施用下水稻产量增加了11.2%～24.9%；玉米产量65.9%～96.4%。同时，水稻土和旱地的pH分别比不施猪粪增加了0.16和1.39个单位，且有机质和氮、磷养分均有显著提升。这与本试验的前期研究相一致（柳开楼等，2014；HUANG等，2014；余喜初等，2013；HUANG 等2010；颜雄等，2013），进一步证实了猪粪还田的增产和培肥效果。

然而，由于饲养过程中大量使用含有机胂制剂的饲料，使得畜禽粪中As含量普遍较高，给畜禽粪还田利用带来了巨大的潜在风险（QURESHI等，2008；LI和CHEN，2005，李大明等，2015）。本研究发现，规模化养猪场的猪粪中As含量为3.5 mg·kg-1，因此，畜禽有机肥施用带来的As增加而引起的土壤及地下水的污染问题受到了人们的重视（奚功芳等，2014；ERBAN等，2013）。笔者团队的前期研究也表明，长期施用猪粪可以导致红壤性水稻土中As大量累积，其中As含量在猪粪连续施用30年后达到10.82～16.62 mg·kg-1，比不施猪粪处理增加了90.5%～192.7%（柳开楼等，2014），这与姚丽贤等（2008b）的结果相似。在本试验中，笔者进一步分析了土壤浸提液中的As含量，结果表明，在水稻土和旱地上，猪粪长期施用处理（COF）的土壤浸提液中As含量分别比不施猪粪处理（CF）增加46.9%、246.2%，且旱地的增幅明显大于水稻土。这进一步证实了猪粪长期施用可以导致土壤As累积。

土壤As的价态是表明其毒害程度的重要指标，一般来讲，As3+毒性大于As5+（赖长鸿等，2015）。在红壤性水稻土，猪粪长期施用处理主要是提高As5+含量；而红壤旱地上As5+和As3+均有显著提高。这可能与水稻土的淹水条件以及土壤微生物学性质有关（王钊等，2013；杨文弢等，2015）。进一步分析表明，水稻土和旱地上COF处理的As3+/As5+分别比CF降低了38.9%、54.1%。而对毒性较强的As3+则增幅较小，相反，猪粪施用还大幅降低了As3+/As和As3+/As5+的比例。这可能与猪粪施用增加了土壤有机质和氮磷养分，从而引起可溶性有机质提高（倪进治等，2001；李莲芳等，2011；ZHANG等，2013）。而土壤可溶性有机碳作为有机配位体，可以通过离子交换、吸附、络合、螯合、凝絮、氧化还原等一系列反应，影响金属离子在土壤中的形态、迁移转化规律及生物有效性合最终归宿（曹军和陶澍，1999；吴萍萍等，2012；陈同斌和陈志军，2002；付美云和周立祥，2007；王艮梅和周立祥，2003）。但具体原因还有待进一步研究。

4　结论

在南方红壤区，猪粪与化肥长期配施可以显著提高作物产量和培肥土壤。与不施猪粪处理（CF）相比，猪粪长期施用下水稻产量增加了11.2%～24.9%；玉米产量65.9%～96.4%。同时，水稻土和旱地的pH分别比不施猪粪增加了0.16 和1.39个单位，且有机质和氮、磷养分均有显著提升。

在水稻土和旱地上，猪粪长期施用处理的土壤浸提液中As含量分别比不施猪粪处理增加了46.9%、246.2%，且旱地的增幅明显大于水稻土。进一步分析表明，猪粪长期施用处理主要是提高水稻土As5+含量；而红壤旱地上As5+和As3+均有显著提高。同时，猪粪施用还大幅降低了2种土壤的As3+/As和As3+/As5+的比例，这可能与可溶性有机质增加有关。

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Effect of Long-term Application of Pig Manure on Soil Arsenic Content and Fertility of Red Upland and Paddy Soils

LIU Kailou1, 2, YU Paolan2, TAN Wugui3, HU Huiwen2*, HUANG Qinghai2, YU Xichu2, LI Daming2, YE Huicai2, XU Xiaolin2, ZHOU Lijun2
1. Ministry of Agriculture Key Laboratory of Plant Nutrition and Fertilizer, Beijing 100081, China; 2. Jiangxi Institute of Red Soil//National Engineering and Technology Research Center for Red Soil Improvement, Nanchang 330046, China; 3. Ministry of Agriculture Key Laboratory of Plant Nutrition and Bio-fertilizer//Hunan Taigu Biotechnology CO., LTD., Changsha 410006, China

Abstract:Long-term application of animal manure could improve soil fertility and enhance crop productivity, but could also pose a serious threat to the environment and human health due to the presence of arsenic compounds in some feed additives. Arsenic compounds have been used in feed additives to promote growth and supresses diseases in farm animals but they are of major concern because of their toxicity to the environment and potential carcinogenic properties. The relative toxicity of arsenic depends primarily on many factors including the valence state. Arsenites (As3+) and arsenates (As5+) are among the most common valence states with arsenites (As3+) having higher toxic potential. Therefore long term application of animal manure as fertilizers could lead to the build-up of arsenic compounds in the soil which may find their way into the food chain. Meanwhile, as a result of rapid development of pig production in Southern China, the use of pig manure to maintain the fertility of the soil is inevitable. In this study the effect of long-term application of pig manure on crop yields, soil fertility, soil arsenic content in leaching solution and the valence state of arsenic were investigated. Two long term experimental fields which included red upland soil which began in 1986 with maize (Zea mays) and paddy soil experiments which began in 1981 with rice (Oryza sativa) were used. There were three treatments each consisting of pig manure, chemical fertilizer and pig manure + chemical fertilizer. The results showed that long term application of pig manure could significantly improve crop yield compared to chemical fertilizer. Rice and maize yields of soils treated with chemical fertilizer and pig manure were increased by 11.2% and 65.9%～96.4%, respectively. Soil pH in soils treated with chemical fertilizer and pig manure was raised by 0.16 and 1.39 units; meanwhile, their soil organic matter and N, P, K nutrients were significantly improved. Arsenic content of soil leaching solution of soils treated with chemical fertilizer + pig manure was increased by 46.9%～246.2% compared with chemical fertilizer alone. Further analysis of the soil arsenic valence showed that long-term application of pig manure in paddy soil could increase As5+content. As5+and As3+were also significantly increased in red upland soil. Moreover, the pig manure application lowered the proportions of As3+to As and As3+to As5+. This may be associated with increased soluble organic matter under application of pig manure.

Key words:pig manure; long-term experiment; As valence; red soil

收稿日期：2015-03-04

作者简介：柳开楼（1984年生），男，助理研究员，硕士，主要从事土壤肥料方面的研究。E-mail: liukailou@163.com

基金项目：农业部植物营养与肥料学科群2014年开放基金课题；江西省自然科学基金（20151BAB214008）；国家公益性行业（农业）科研专项经费资助（201203030）

中图分类号：X592

文献标志码：A

文章编号：1674-5906（2015）06-1057-06

DOI:10.16258/j.cnki.1674-5906.2015.06.022