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台州某电子垃圾拆解区土壤PCBs的污染特征研究

2015-02-18叶景甲王静花季晨阳周培学

浙江工业大学学报 2015年1期
关键词:多氯联苯风险评价土壤

叶景甲,王静花,季晨阳,周培学,杜 洁

(浙江工业大学 生物与环境工程学院,浙江 杭州 310014)

台州某电子垃圾拆解区土壤PCBs的污染特征研究

叶景甲,王静花,季晨阳,周培学,杜洁

(浙江工业大学 生物与环境工程学院,浙江 杭州 310014)

摘要:以台州一电子垃圾拆解区作为研究对象,对区域内土壤中20种多氯联苯(Polychlorinated biphenyls,PCBs)同系物的残留现状及分布特征进行分析,同时计算类二噁英PCBs(DL-PCBs)的毒性当量水平,并对PCBs污染带来的非致癌和致癌风险进行评估.结果表明:储存点土壤中∑20PCBs的质量分数范围是71.68~379.77 ng/g dw,且以四氯和五氯等低氯代为主;根据7种DL-PCBs的毒性当量(TEQ),计算得到∑WHO-TEQ的平均质量分数为0.450 ng/g,具有相当高的毒性风险;土壤PCBs暴露对成人和儿童的非致癌风险水平分别为4.91~17.88和45.82~166.87,均超过了可接受水平,致癌风险水平也超过可接受限值10-6,都将对当地人群带来巨大的健康危害.

关键词:多氯联苯;电子垃圾;土壤;污染特征;风险评价

中图分类号:X132

文献标志码:A

文章编号:1006-4303(2015)01-0087-07

Research on pollution characteristic of polychlorinated biphenyl in

soils from an e-waste dismantling area in Taizhou

YE Jingjia, WANG Jinghua, JI Chenyang, ZHOU Peixue, DU Jie

(College of Information Engineering, Zhejiang University of Technology, Hangzhou 310014, China)

Abstract:An e-waste dismantling region in Taizhou was selected as our research object, and the residue status and distribution characteristics of 20 kinds of PCBs homologues in soil taken from there were analyzed, simultaneously the toxic equivalent (TEQ) concentration level of DL-PCBs were calculated, and the non-carcinogenic and carcinogenic risks from PCBs contamination were also assessed. The results showed that the levels of total PCBs in soils varied from 71.68 to 379.77 ng/g dw, and Penta-PCBs and Tetra-PCBs were the largest contributors. According to the TEQ level of DL-PCBs, the total WHO-TEQ was up to 0.450 ng/g, with a high risk of toxicity. Non-carcinogenic risk caused by PCBs exposure for adults and children were 4.91~17.88 and 45.82~166.87, respectively, which both exceeded the acceptable level. Moreover, the carcinogenic risk levels here were also exceeded the acceptable limits (10-6). Non-carcinogenic and carcinogenic risks would bring tremendous health hazards for the local population.

Keywords:polychlorinated biphenyl; e-waste; soil; pollution characteristics; risk assessment

PCBs作为一类人工合成的氯代芳烃类化合物,因其在常温下难以降解,具有良好的化学惰性、热稳定性、绝缘性和耐腐蚀性,被广泛应用于各个生产领域,如绝缘油、变压器和导热系统的热传导介质等[1].然而,含有联苯及氯原子取代的分子结构[2],决定了PCBs具有生物毒性,高脂溶性和难降解性,并且可随食物链传递,随着营养级的升高,生物体富集的PCBs呈现增加的趋势,直至危害人类的健康[3-4].因此,PCBs作为一种持久性有机污染物[5](Persistent organic pollutants,POPs),已被列入《斯德哥尔摩公约》,同时它也是我国优先控制污染物之一.截至目前,已有大量的研究报道电子垃圾拆解区PCBs的污染状况,在水体、土壤、大气等环境介质及生物体内均有检测到PCBs的存在[6-8].

中国已经成为电子电器废弃物的最大的拆解中心,全世界产生的大量电子垃圾通过各种途径进入亚洲,其中超过80%进入了中国[9].而浙江省台州地区又是中国最大的电子垃圾集散地之一,每年有大量的废旧电容电器流入这里,通过拆解、填埋等方式进行处理[10].近些年,由于电子废弃物的不正当处理处置带来了许多环境污染问题[11],政府已采取相应的措施,将电子电器等废弃物进行集中处理,并对部分拆解点进行了整治,但拆解点及周边仍然存在一定的污染风险.因此,本研究主要选择台州路桥区的某一电子垃圾拆解点,对区域内及周边土壤中的PCBs的污染水平及残留特征进行调查研究,分析可能带来的风险,旨在为该地区的土壤环境的污染控制提供基础数据,并为政府关于PCBs的污染风险管理的实施提供科学依据.

1材料与方法

1.1样品采集

运用网格布点法(100 m×100 m),对台州路桥区的某一电子垃圾拆解区设置采样位点(N28°32′,E121°26′),共采集了20个表层(0~15 cm)土壤样品,具体的采样布点如图1所示.采集的土壤样品经风干,研磨,过100目分子筛,保存于―4 ℃冰箱中,以待分析.

图1 研究区采样点分布图Fig.1 Distribution of sampling site in study area

1.2样品分析

1.2.1仪器与试剂

气相色谱质谱联用仪(GC-ECD-MS,Agilent 7890-5975C),超声清洗仪,烘箱,旋转蒸发仪,氮吹仪,电子天平等.

正己烷,二氯甲烷等有机试剂,色谱纯;层析用硅胶(100~200目),180 ℃下活化12 h;无水Na2SO4,400 ℃干燥5 h;浓H2SO4,分析纯;AgNO3;NaOH等.PCBs标准混合溶液(PCB18,28,52,77,101,105,114,118,123,126,138,153,156,167,169,180,189,195,206,209),单标PCB209均购自北京百灵威公司.

1.2.2样品前处理

称取5 g土样,加入100 μL的回收率指示剂PCB209(10 ng/mL),4 g无水Na2SO4和2 g铜粉脱硫,150 mL的V(正己烷)∶V(二氯甲烷)=7∶3混合溶剂索式提取24 h,完毕后经旋转蒸发浓缩,正己烷进行溶剂替换,再浓缩至1 mL,待过柱净化.向层析柱(长度25 cm,内径为12 mm)中自下而上添加填料,依次为无水Na2SO4,6 g质量分数为10% AgNO3改性硅胶,2 g活化硅胶,6 g质量分数为33% NaOH改性硅胶,2 g活化硅胶,6 g质量分数为44% H2SO4改性硅胶,2 g活化硅胶,无水Na2SO4.浓缩后的提取液经过复合硅胶柱,用V(正己烷)∶V(二氯甲烷)=9∶1混合液作为洗脱液分离出PCBs组分.收集60 mL洗脱液,浓缩至1~2 mL,经高纯N2氮吹,最后定容至1 mL于进样瓶中,待GC-MS检测分析.

1.2.3色谱条件

安捷伦7890A-5975C气相色谱质谱仪,色谱柱:HP-5MS毛细管柱(30 m×0.25 mm×0.25 nm),进样口温度230 ℃,检测器温度280 ℃,载气为高纯氦气,流速1.0 mL/min,不分流进样.柱温采用程序升温,起始温度60 ℃,保留1 min;以10 ℃/min升温至160 ℃,保留1 min;再以2 ℃/min升温至180 ℃,保留1 min;以1 ℃/min升温至190 ℃,保留1 min;最后以5 ℃/min升温至260 ℃,保留5 min.

1.2.4质量控制与保证

在PCBs分析过程中,做好质量控制与保证,即设立方法空白、溶剂空白、基质空白以及基质加标,发现空白样品不存在PCBs的干扰,设立10个重复平行样品,最后得到加标的平均回收率为78.5%~96.7%.方法检出限(MDL)按仪器信噪比的10倍计算,得到的质量分数为0.01~0.05 ng/g.

1.3健康风险评估

以土壤PCBs的平均质量分数作为污染物暴露质量分数,引入非致癌风险值(Q)和致癌风险值(R),来描述土壤污染物的风险水平,具体计算模型公式为

ADI=C·IR·EF·ED·CF/(BW·AT)

Q=ADI/RfD

R=ADI·SF

其中:ADI为每日摄入剂量,mg/(kg·day);C为平均暴露质量分数,mg/kg;IR为土壤每日摄入量,mg/day;EF为暴露频率,days/year;ED为暴露时间,years;CF为转换系数,10-6;BW为平均体重,kg;AT为平均暴露时间,days;RfD为参考剂量,mg/(kg·day);SF为致癌斜率因子,(kg·day)/mg.

模型参数取值参照USEPA方法[12-13],具体数值见表1.

表1 健康风险评价模型参数

1.4统计分析

运用SPSS 19.0软件对数据进行主成分分析和相关性分析,相关性分析采用Pearson相关系数法,显著性检验水平设为0.05,其他数据运用Excel 2007和Origin Pro 8.5进行统计分析.

2结果与讨论

2.1拆解区土壤PCBs的污染水平

选取的电子垃圾拆解区20个采样点土壤样品,运用实验技术对样品进行处理及分析,得到其PCBs的范围是71.68~379.77 ng/g,均超过了瑞典有关土壤PCBs污染标准值[14](60 ng/g),各点的平均值为156.66 ng/g,也明显高于一般农田土壤中的PCBs的质量分数水平,如安琼等[15]在长江三角洲典型地区农田土壤中检测到PCBs的残留值为水稻田1.64 ng/g,蔬菜地0.92 ng/g及传统菜地0.55 ng/g;江萍等[16]对珠江三角洲典型地区表层农田土壤中的PCBs污染状况进行研究,发现其值为0.42 ng/g;Zhang等[17]也同样报道了江苏南部一农田土壤的PCBs值为4.13 ng/g.此外,与国内外已发表的关于电子垃圾拆解区土壤中PCBs研究的文献相比较,唐先进等[18]报道了浙江温岭电子拆解点表土PCBs范围为52~5789 ng/g;储少岗等[19]发现某电容器拆解场地土壤PCBs为788 ng/g;英国西南部某废弃电容器生产场地土壤中,PCBs平均值为120 μg/g[20];泰国某电容器拆解点周边土壤的PCBs为0.095~370 μg/g,平均值为78 μg/g[21].这说明研究的电子垃圾废弃物拆解点土壤PCBs的质量分数相对同类土壤处于较低水平,主要原因可能是该研究区域属于小型的拆解点,且已经被禁止进行各种拆解工作.此外,13,14,17,18号采样点检测到的PCBs质量分数明显高于其他点2~3倍,主要是这块区域的地势相对低一些,堆积的电子电器多,同时污染物可能会随着雨水冲刷作用而往下渗透,造成该区域质量分数比其他区域高.

2.2土壤PCBs的组成特点

拆解区20个采样点土壤中PCBs的组成特点如图2所示.20种PCBs同系物中,低氯代PCBs占主要成分,其中四氯代和五氯代PCBs分别占总PCBs质量分数的47.8%和41.9%,这与其他相关文献报道[22-23]的拆解区土壤中PCBs主要以低氯代为主相一致,并且电子电容器原油中主要是含3~5氯的PCBs,也是相吻合的.而七氯代及以上的PCBs只有少量的被检测到,说明高氯代PCBs本身来源稀少,同时由于PCBs的结构稳定,通过环境作用生成高氯代PCBs也较困难.

图2 采样点土壤PCB同系物组成Fig.2 Composition of PCB homologs in soils from sampling sites

拆解区土壤中20种PCBs同系物如表2所示,PCB114,PCB126,PCB169,PCB189,PCB195,PCB206和PCB209质量分数均低于检测限,而在检测到的PCB单体中,最主要的包括PCB52,PCB77,PCB101,PCB105和PCB118,占PCBs总量的84.1%.检出率最高的是PCB52,平均达到了43.66 ng/g,占总量的27.9%;其次为PCB77(31.3 ng/g),占总量的20.0%,这与陈国来等研究某废弃电容器封存点PCBs的组成主要以PCB52等四氯代PCBs为主相类似[25].

表2 储存点土壤中PCBs的组成特征

根据欧洲食品污染标准[24],规定了7种指示性PCBs同系物,包括PCB28,PCB52,PCB101,PCB118,PCB138,PCB153和PCB180.在本研究中,7种指示性PCBs都有不同程度的检出,其质量分数占土壤PCBs总量的75.69%.另外,由于部分PCBs空间结构与二噁英相似,又把PCB77,PCB81,PCB105,PCB114,PCB118,PCB123,PCB126,PCB156,PCB157,PCB167,PCB169,PCB189这12种归类为DL-PCBs.该研究区域土壤中能检测到其中的7种DL-PCBs存在,∑DL-PCBs的平均质量分数为77.21 ng/g,要低于东营某地区表层土中12种DL-PCBs的平均质量分数(5 400 ng/g),表明该拆解区的DL-PCBs的污染状况没有达到非常严重的程度.拆解点土壤∑DL-PCBs的质量分数占PCBs总质量分数的49.28%,其中检出率最高的是PCB77,占∑DL-PCBs的40.54%,与周玲莉等[26]对某废旧电容器封存点土壤的DL-PCBs污染特征的研究结果相一致.DL-PCBs具有相当高的毒性,其在土壤中的质量分数水平和分布特征可能会对周围环境及人体健康带来潜在的风险.

2.3土壤PCBs的相关性及因子分析

对研究区域土壤中能检测出的PCBs同系物进行相关性分析,如表3所示,低氯代PCBs(PCB18,PCB28,PCB52,PCB77,PCB101,PCB105,PCB118,PCB123)各组分之间在0.01水平上呈显著性相关,表明低氯代PCBs的污染来源可能是相似的;同时高氯代PCBs(PCB153,PCB156,PCB169,PCB180)在0.05水平上也是显著性相关的,其来源也具有相似性;只有PCB138与其他PCBs没有相关性,说明PCB138的来源与其他PCBs可能具有不一致性.

表3 不同PCBs之间相关系数矩阵1)

注:1)**表示在0.01水平上显著性相关;*表示在0.05水平上显著性相关.

对PCBs各组分进行因子分析,提取特征值大于1的因子,获得两个主要成分,如图3所示,两个主成分分别占到了75.53%和16.15%,累计贡献率达到了91.68%.3~5氯代多氯联苯(PCB18,PCB28,PCB52,PCB77,PCB101,PCB105,PCB118,PCB123)及高氯代PCB180主要集中在第一主成分,这与前面的相关性分析的结果类似,说明低氯代PCBs的变化特征具有极强的相似性,污染来源也相似;而六氯代PCB(PCB138,PCB153,PCB156)主要归类为第二主成分,表明这三种高氯代PCBs的污染来源存在一定的相似性.从主成分的分布图可以明显看出,低氯联苯和高氯联苯的污染来源基本是不同的.低氯代PCBs主要来源于电容电器中含有PCBs的绝缘油等的渗漏,而高氯代PCBs主要是低氯代PCBs通过光解作用和微生物作用等不同代谢转化过程生成的.由此也可以看出低氯代PCBs的质量分数要明显高于高氯代PCBs.

图3 PCBs主成分分析Fig.3 Principal component analysis of PCBs

2.4土壤PCBs的毒性风险

PCBs环境毒性风险主要取决于几种毒性较大的DL-PCBs,根据世界卫生组织(WHO,2005)规定的毒性当量因子(TEFs)[27],计算TEQ值,计算公式为

∑WHO-TEQ=∑Ci·TEFi

其中:WHO-TEQ为世界卫生组织规定的毒性当量,ng/g;Ci为DL-PCBs的质量分数,ng/g.

根据计算公式,土壤中7种DL-PCBs的∑WHO-TEQ的质量分数范围为0.139~1.354 ng/g,其平均质量分数为0.450 ng/g,与浙江省某PCBs废物储存点底泥样品中12种DL-PCBs的∑WHO-TEQ值(0.35 μg/kg)[28]相接近,但要远高于Jiang等[29]研究上海城市土壤中PCBs的污染特征得到的总DL-PCBs的∑WHO-TEQ值(8.18 pg/kg).对各DL-PCB单体的毒性当量质量分数分别进行计算,可以得到PCB126的TEQ值最大,为0.441 ng/g,占∑WHO-TEQ的98.11%,说明PCB126的单体质量分数虽然较低,但它的毒性非常大,对土壤环境产生相当高的毒性风险,另外几种DL-PCBs的TEQ值都相对较低.所有检测到的7种DL-PCBs的TEQ值大小顺序为:PCB126>PCB77>PCB105>PCB118>PCB123>PCB156>PCB167.

2.5土壤PCBs的健康风险

采用健康风险评价方法,对电子垃圾拆解区土壤PCBs的暴露可能对当地成人和儿童健康带来的非致癌风险和致癌风险进行了评估,评估结果如图4,5所示.

图4 土壤对成人和儿童的非致癌风险Fig.4 Non-carcinogenic risks to adults and children from soils

图5 土壤对成人和儿童的致癌风险Fig.5 Carcinogenic risks to adults and children from soils

根据定义,若Q<1,则可认为污染物的非致癌风险非常小或者可以忽略不计;若Q>1,则可认为污染物具有明显的非致癌风险,会对暴露人群造成一定的非致癌健康危害,且Q值越大,产生的危害也越大.如图4所示,在该电子垃圾拆解区,成人暴露于土壤PCBs的非致癌风险Q在4.91~17.88之间,均超过非致癌风险可接受水平,表明土壤PCBs污染会对该地区成人产生严重的非致癌健康危害.而儿童受到污染的非致癌风险Q为45.82~166.87,也超过了非致癌风险接受水平,而且相比成人,儿童暴露的Q值还要高10倍左右,表明儿童对污染物暴露更加敏感,受到的危害更大.这主要是因为相较成人,儿童更容易摄入土壤,并且体重更轻,持续暴露的时间更短,导致其受到非致癌风险更高.

以一定数量的人群中患癌症的个体数来表示污染物的致癌风险水平,依据USEPA相关规定[30],污染地区人群可接受的致癌风险限值为10-6,若超过这个值,说明具有较高的致癌风险,如图5所示,成人和儿童暴露于PCBs的致癌风险均超出10-6,其风险水平值分别达到了1.96×10-4~7.15×10-4和1.83×10-3~6.68×10-3,已经高出其限值2~3个数量级,表明该污染区域土壤中PCBs的致癌风险已远超出可以接受的范围,会对该地人群带来巨大的致癌风险,对人体健康产生极大的危害.因此,土壤环境的污染,需要引起高度重视,必须采取一定的措施对污染土壤进行治理和修复.

3结论

该电子垃圾拆解区土壤中∑20PCBs的质量分数范围是71.68~379.77 ng/g,且PCBs的组成主要以低氯代为主,四氯和五氯分别占总PCBs质量分数的47.8%和41.9%,与国内生产的电子电器的PCBs组成特征相类似,表明污染区域土壤中PCBs基本来自废旧电子电器的泄漏.土壤中DL-PCBs的质量分数达到了77.2 ng/g,表明该土壤中的PCBs具有相当高的毒性风险.根据计算得到其∑WHO-TEQ的平均质量分数为0.450 ng/g.几种DL-PCBs的毒性当量质量分数大小顺序为:PCB126>PCB77>PCB105>PCB118>PCB123>PCB156>PCB167.PCBs暴露对成人和儿童的非致癌风险Q值分别为4.91~17.88和45.82~166.87,均超过了非致癌风险可接受水平;而PCBs污染造成的致癌风险R也超过可接受限值10-6,会对当地人群带来巨大的健康危害,尤其是儿童,受到危害的可能性更大.

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(责任编辑:刘岩)

作者简介:叶景甲(1990—),男,浙江平阳人,硕士研究生,研究方向为环境化学与毒理学, E-mail:yejjia@126.com.

基金项目:国家自然科学基金重点项目(21337005-1);浙江省杰出青年基金资助项目(LR12B07002)

收稿日期:2014-10-08

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