基于氧化石墨烯的锁模激光实验
2014-09-11魏加峰刘博文张建友
程 晨，魏加峰，刘博文，张建友，刘 杰
(山东师范大学 物理与电子科学学院，山东 济南 250014)
1 引 言
超短脉冲激光在光纤通信、超精细微加工、医学、非线性光学应用等领域有广泛应用前景[1-2]. 近年来，半导体二极管激光(LD)泵浦的全固态超快激光器向实用化发展，获得超短脉冲激光的主要方法是利用被动锁模技术及半导体可饱和吸收材料的非线性吸收特性来实现，但传统的半导体饱和吸收镜(SESAMs)因受到材料能隙宽度的限制，对工作波长要求苛刻，制作工艺复杂，价格昂贵，人们一直在寻找一种既有SESAMs的优点又具有宽吸收带和宽带可调制的优秀饱和吸收体. 自2002年对碳纳米材料光学开关特性的研究揭示了该种材料的超快(亚ps)激子衰减时间以来，有关碳纳米管、石墨烯的非线性光学特性及锁模应用研究在世界范围内迅速展开，但碳纳米管的管状形态会产生较大的散射损耗,提高了锁模阈值,限制了激光输出功率和效率. 相比之下，石墨烯类吸收体具有饱和强度低、恢复时间短、散射损耗小、损伤阈值高、光谱宽度大等优点[3-6]，相对于传统的SESAM等饱和吸收体,它们不需要能带工程设计和材料选择,制备成本低，尤其是氧化石墨烯材料通常可以采用化学合成的方法来制备，制作成本更低，生产速率较高. 另外，氧化石墨烯溶于水，它在水溶液中的分散效果更好，原料利用率更高，很适合做饱和吸收体[7]. 这给超快激光的研究提供了一个新的机遇，关于石墨烯和氧化石墨烯的超快激光研究已成为当前的研究热点[8-11].
激光工作物质也是全固态锁模激光器中重要的元件之一，在众多激光晶体中，Nd∶YVO4晶体拥有低的激光阈值，在808 nm处具有强和宽的吸收谱线，高的吸收系数，在1.06 μm处具有大的受激发射截面，是一种适合用于LD泵浦的高效激光晶体[12-13]. 实验装置本着低成本、概念清晰直观、易于操作的原则，选择了Nd∶YVO4作为工作物质，并采用透射式氧化石墨烯作为饱和吸收体，直接插入谐振腔内，获得了LD端面泵浦Nd∶YVO4晶体的连续波1 064 nm锁模激光运转输出，重复频率为81 MHz，最大平均输出功率为1.23 W，相应的锁模单脉冲能量15.2 nJ. 同时也很方便地观测到了连续锁模激光实现过程中的几种运转变化状态.
2 LD泵浦Nd∶YVO4/石墨烯被动锁模激光实验研究
实验采用的氧化石墨烯饱和吸收体是通过氧化石墨粉溶解在10 mL的十二烷基硫酸钠(SDS)水溶液中，用超声波鼓动水溶液让大块的氧化石墨沉淀，用离心机分离溶液，然后将分离后的溶液倒入有亲水性的聚苯乙烯玻璃单元中. 放在40 ℃的烤箱中慢慢蒸发变干，就制备成了透射式氧化石墨烯[11,14].
激光谐振腔是激光器的重要组成部分，激光的光束质量主要由谐振腔的性能决定[15]. 谐振腔设计的目的就是寻求一组合理的腔结构参量，使所对应的基模高斯光束与泵浦光、耦合系统以及插入腔内的元件有很好的模式匹配，以实现稳定的连续锁模运转(CWML)，实现超短脉冲激光的输出. 本文基于ABCD矩阵设计优化腔型，将谐振腔设计为W型折叠腔结构. 利用Matlab软件对LD端面泵浦的Nd∶YVO4激光器谐振腔进行了理论设计. 理论计算得知该腔可实现连续锁模，晶体处的基模高斯光束与泵浦光达到了很好地模式匹配，并且在可饱和吸收体处子午面光斑半径和弧矢面光斑半径几乎是重合的，这样好的光斑模式非常有利于实现稳定的连续锁模运转. 同时计算得知，可饱和吸收体应该放置在紧靠输出镜处. 根据U. Keller等人提出的实现连续锁模的条件[16]：
则当腔内脉冲能量Ep
被动锁模Nd∶YVO4/SA激光器实验装置如图1所示. 泵浦源是带光纤耦合输出的半导体激光器(LYPE30-SG-WL808-F400型)发射谱线的中心波长为808 nm，最大输出功率为30 W，光纤的数值孔径为0.22，光纤芯径400 μm，激光束经1∶1聚焦耦合系统入射到激光介质上. 激光晶体为Nd∶YVO4晶体，Nd离子的掺杂浓度为0.5%，尺寸为4 mm×4 mm×8 mm，晶体侧面用银箔纸包裹并置于铜制架内，并用循环水冷却. 图1中输入镜M1是平镜，镀有808 nm的高透膜和1 064 nm的高反膜；腔镜M2,M3,M4均是镀有1 064 nm高反膜的反射镜，曲率半径分别为：200 mm，800 mm和500 mm，镀有1 064 nm的高反膜；M5是透过率为5 %的输出平镜. 氧化石墨烯可饱和吸收体(SA)放置在靠近输出镜M5的位置处，以布儒斯特角放置. 用快速光电探测器(New Focus 1611-AC-FSM,上升时间400 ps)和带宽为1 GHz的数字示波器(Tektronix TDS5104,USA)测量激光脉冲信号. 功率测量用以色列制造的OPHIR(30 A-SH-V1)型功率计.
图1 Nd∶YVO4/SA激光器实验装置示意图
谐振腔设计根据ABCD矩阵定律利用计算机软件对LD端面泵浦的Nd∶YVO4激光器W型谐振腔进行了理论模拟计算，饱和吸收体处的光斑半径大约60 μm, 设置距离L1=150 mm，L2=290 mm，L3=1 100 mm，L4=310 mm；总腔长L=1 850 mm. 各镜间的折角尽可能小，从而减小由折叠产生的像散.
实验中先对LD泵浦Nd∶YVO4连续激光谐振腔进行调试，使其输出的连续激光始终保持TEM00模式，并达到最佳工作状态. 然后把氧化石墨烯饱和吸收体插入激光腔内，并靠近输出镜放置，仔细调节使其达到最佳模式匹配，采用激光功率计测量激光输出功率，并通过快速光电探测器在示波器上观察调制情况. 图2给出了平均输出功率随泵浦输入功率的变化，可以看出，随着泵浦功率的增加，锁模激光输出功率线性上升，没有出现饱和现象，振荡泵浦阈值功率约为0.75 W，激光振荡阈值功率为18 mW，最初激光器工作在调Q锁模(QML)阶段，且调制深度随着泵浦功率的增加而加深，从部分调制到100%的调制，当泵浦功率超过4 W时，激光器开始工作在连续锁模状态，当泵浦功率达到4.15 W时，锁模脉冲序列变得稳定,在泵浦功率从4.15 W到9.46 W的变化过程中,通过快速光电探测器，在示波器上一直可以观测到稳定的连续锁模(CWML)脉冲序列波形，当泵浦功率为9.46 W时，最大输出功率达1.23 W，斜率效率为17.0%，光-光转换效率为13%. 处于保护激光晶体和吸收体的考虑，没有继续加大泵浦功率. 若在氧化石墨烯的表面镀上1 064 nm的增透膜，有望实现更高效率或功率的锁模激光运转.
图2 锁模激光平均输出功率随泵浦功率的变化曲线
图3是在最大泵浦功率9.46 W下示波器显示的连续锁模序列波形(时间间隔分别是1 μs，200 ns和10 ns)，锁模脉冲重复频率为81 MHz，与公式f=c/(2L)(c为光在真空中的传播速度，L为总腔长)计算值相吻合,锁模的单脉冲能量为15.2 nJ. 锁模脉冲的单脉冲宽度从示波器显示的情况看,在整个锁模形成的泵浦区间里基本没有变化,根据示波器上单个锁模脉冲的显示信息和探测器的上升时间等参量，可以初步估算出锁模脉冲的宽度大约在10 ps量级,更精确的锁模脉冲宽度测量因实验室自相关仪故障未能进行,有待以后的实验研究. 若进一步优化氧化石墨烯的性能和激光谐振腔参量, 脉冲宽度有望达ps量级.
(a)1 μs/div
(b)200 ns/div
(c)10 ns/div图3 示波器显示的锁模脉冲序列图
3 结 论
本文设计实现了低成本、概念清晰直观的被动锁模激光实验，利用透射式氧化石墨烯作可饱和吸收体，直接插入LD泵浦Nd∶YVO4锁模激光谐振腔内，可以直观的观察到激光的各种不同的运转状态，在泵浦功率超过4 W时，得到了稳定的连续锁模激光脉冲输出，锁模的最高功率达1.23 W，锁模脉冲重复频率为81 MHz，单脉冲能量为15.2 nJ，脉冲宽度在10 ps量级，展示了氧化石墨烯作为非线性饱和吸收材料具有的优异性能，有利于实现高功率、长时间稳定的锁模运转. 随着石墨烯材料制备手段的逐步完善，成本逐步降低，大规模应用将逐步成为现实，在不久的将来，石墨烯极为有可能替代传统的半导体可饱和吸收体而成为应用广泛的饱和吸收调制器件. 另外，石墨烯不仅可以应用于超快脉冲激光的产生，同时在光纤孤子通信、光开关等诸多现代光电器件中也是极有应用前景的多功能光电材料.
参考文献：
[1] Yamane K, Zhang Z G, Oka K, et al. Optical pulse compression to 3.4 fs in the monocycle region by feedback phase compensation [J]. Optics Letters, 2003,28(22):2258-2260.
[2] Eller U K, Miller D A, Boyd G D, et al. Solid-state low-loss intracavity saturable absorber for Nd:YLF lasers: an antiresonant semiconductor Fabry-Perot saturable absorber [J]. Opt. Lett., 1992,17(7):505-507.
[3] Novoselov K S, Geim A K, Morozov S V, et al. Electric field effect in atomically thin carbon films [J]. Science, 2004,306(5696):666-669.
[4] Geim A K, Novoselov K S. The rise of grapheme [J]. Nature Materials, 2007,6(3):183-191.
[5] Zheng Z, Zhao C, Lu S, et al. Microwave and optical saturable absorption in grapheme [J]. Optics Express, 2012,20(21):23201-23214.
[6] 何京良，郝霄鹏，徐金龙，等. 基于石墨烯可饱和吸收被动锁模超快全固体激光器的研究[J]. 光学学报，2011,31(9):0900138.
[7] 王勇刚，曲遵世，刘杰,等. 碳基吸收体被动锁模大功率皮秒激光器[J]. 中国激光,2012,39(7):0702001.
[8] Bao Q L, Zhang H, Wang Y, et al. Atomic-layer graphene as a saturable absorber for ultrafast pulsed lasers [J]. Advanced Functional Materials, 2009,19(19):3077-3083.
[9] Zhang H, Bao Q L, Tang D Y, et al. Large energy soliton erbium-doped fiber laser with a graphene-polymer composite mode locker [J]. Applied Physics Letters, 2009,95(14):141103-141103-3.
[10] Sun Z P, Hasan T, Torrisi F, et al. Graphene mode-locked ultrafast laser [J]. ACS Nano, 2010,4(2):803-810.
[11] Wang Y G, Chen H R, Wen X M, et al. A highly efficient graphene oxide absorber for Q-switched Nd∶GdVO4lasers [J]. Nanotechnology, 2011,22(45):455203.
[12] Liu Y, Wang Y, Liu J, et al. High power ultrafast Nd∶YVO4laser mode locked by single wall carbon nanotube absorber [J]. Applied Physics B, 2011,104:835-838.
[13] 肖德志,刘丹华,刘杰. 利用被动锁模技术实现超短脉冲激光输出实验[J]. 物理实验，2011,31(10):1-4.
[14] Liu J, Wang Y G, Qu Z S, et al. Graphene oxide absorber for 2 μm passive mode-locking Tm:YAlO3laser [J]. Laser Physics Letters, 2012,9(1)15-19.
[15] 周炳琨,高以智,陈倜嵘，等. 激光原理[M]. 北京：国防工业出版社，2009:25.
