上甸子本底站卤代温室气体大气浓度短期波动的个例分析

马林,安兴琴,朱彬,周凌晞,姚波,车胜利,李东宇

(1.辽宁省气象装备保障中心,辽宁 沈阳 110166;2.南京信息工程大学 大气物理学院,江苏 南京 210044;3.中国气象科学研究院,北京 100081)

上甸子本底站卤代温室气体大气浓度短期波动的个例分析

马林1,2,安兴琴3,朱彬2,周凌晞3,姚波3,车胜利1,李东宇1

(1.辽宁省气象装备保障中心,辽宁 沈阳 110166;2.南京信息工程大学 大气物理学院,江苏 南京 210044;3.中国气象科学研究院,北京 100081)

利用轨迹分析法、印痕分析和流场分析法,结合上甸子站卤代温室气体H-1301、HCFC-22、CFC-11和SF6在线浓度观测数据,选取2012年9月7—12日上甸子测站卤代温室气体浓度短期波动典型个例进行分析。轨迹分析结果表明:7日12时,污染发生前,气团主要来自较远的偏西北、偏北方向,水平输送距离长,移动迅速,垂直高度高,对应的卤代温室气体浓度偏低,H-1301、HCFC-22、CFC-11和SF6的体积分数分别为4×10-12、350×10-12、260×10-12、10×10-12;9、10日有一定比例的气团在测站的偏南区域近地面回旋打转,水平输送距离短,垂直高度低,在边界层内缓慢移动,不利于污染物在边界层内扩散,导致卤代温室气体浓度偏高,对测站浓度的短期抬升贡献较大,9日12时H-1301、HCFC-22、CFC-11的峰值体积分数分别达到45×10-12、1 200×10-12、310×10-12,10日03时SF6的峰值体积分数达到28×10-12;11日西南方向回旋气团消失;12日气团完全来自较远的西北方向且轨迹移动较快。印痕分析与轨迹分析结果一致:7、8日敏感性系数较高区域主要分布在测站以北,9、10日敏感性系数较高区域分布在测站偏南,11、12日测站偏南的敏感性系数较高区域消失。流场分析结果表明:9、10日环流形势有利于污染物在测站区域累积,造成测站浓度的短期抬升。

卤代温室气体;上甸子区域本底站;个例分析

0 引言

卤代温室气体是指含氟、氯、溴、碘等卤素的温室气体,其化学性质稳定,无毒、无臭、不可燃,多用于制冷剂、推进剂、发泡剂、喷雾剂等。由于卤代温室气体会损耗臭氧层(莫天麟和蒋龙海,1984),并导致全球变暖,这类物质已被列入《蒙特利尔议定书》和《京都议定书》的减排清单。根据国际公约要求,2010—2015年中国全面禁止大部分卤代温室气体(姚波等,2007)。与此同时,随着经济活动和工业化的迅速发展,中国已成为生产和使用氟氯烃的大国,其排放和淘汰CFCs、HCFCs以及其他卤代烃的情况受到全球的广泛关注(张芳,2006)。目前在全球范围内已有相当数量的卤代温室气体常规观测系统,如美国国家海洋和大气管理局/地球系统研究实验室(NOAA/ESRL)、改进的全球大气实验网(AGAGE)、欧盟卤代温室气体观测网(SOGE)等在南北半球的一些大气本底站开展了多种卤代温室气体的在线观测(姚波等,2010a)。为了解我国典型区域卤代温室气体的本底浓度水平及排放分布,评估我国减排进程和履约效果,开展我国卤代温室气体浓度的长期连续监测与研究具有重要意义(周凌晞等,2006)。姚波等(2010b)利用自组装的气相色谱仪—电子捕获检测器系统(GC-ECD)测定大气中12种卤代温室气体;陈立民等(1999)通过低温脱水和低温浓缩建立了气相色谱(ECD检测器)测定大气中超痕量氯氟烃类物质(CECs)的分析方法,对上海市清洁大气中CFCs本底浓度进行监测;孙杨等(2004)基于气相色谱仪(GC)和电子捕获检测器(ECD),设计了一种连续测量大气中痕量氯氟烃的自动系统,实现了对大气中CFCs的连续测定;杨越等(2001)通过对北半球中纬度到北极圈地区大规模的气体样品的采集,运用GC-ECD的检测方法,得到了随纬度变化的CCl3F、CCl2F和CClF2的特征浓度;张芳等(2006)采用预浓缩-GC/MS方法,研究了珠江三角洲大气中的CCl3F、CFC-12、CFC-113和CFC-114等4种痕量氟氯烷烃气体的浓度水平和变化特征。

高体积分数的污染气体主要归因于局地排放,同时也会受到周边地区或者远距离输送的影响(金祺等,2012)。对卤代温室气体大气浓度短期波动进行个例分析,可以考察不同来向的输送对测站卤代温室气体大气浓度变化的影响,有利于分析测站大气卤代温室气体本底浓度变化及源汇机制。本文利用2009年上甸子本底站GC-ECD观测系统在线连续观测的大气H-1301、HCFC-22、CFC-11和SF6数据,选取2012年9月7—12日卤代温室气体浓度短期波动的典型个例,采用大气扩散模式、后向轨迹方法,分析不同来向的输送对上甸子测站观测浓度的影响,探寻引起测站污染物浓度变化的气团源地。

1 研究区域、数据来源及研究方法

1.1 研究区域

图1 上甸子大气本底站及周边主要城市Fig.1 Shangdianzi regional background monitoring station and major cities around it

上甸子区域大气本底站是世界气象组织/全球大气观测网的区域本底站之一(图1),建立于1983年,测站(117°07’E,40°39’N)位于北京市东北方向,距离北京市区120 km,海拔高度为293.3 m(蒲维维等,2012)。该站地处暖温带半湿润气候区,夏季炎热多雨,冬季寒冷干燥,春、秋季短暂,具有典型的华北区域气候特征(孟昭阳等,2007)。在一定程度上,上甸子本底监测站的长期观测资料反映了京、津、唐乃至整个华北地区的大气状况。因此,对上甸子站卤代温室气体短期波动进行个例分析具有重要意义。

1.2 数据来源

本文所用的卤代温室气体观测数据来自于上甸子测站的GC-ECD在线观测系统(姚波等,2010a),该系统位于上甸子站实验室内,采样塔(高度10 m)位于实验室正北约60 m处,采样口位于采样塔8 m高处。

1.3 研究方法

1.3.1 轨迹分析

大气扩散模式HYSPLIT(Hybrid Single Particle Lagrangian Integrated) (http://www.arl.noaa.gov/ready/hysplit4.html)是由美国国家海洋和大气管理局(National Oceanic and Atmospheric Administration,NOAA)以及澳大利亚气象局(Bureau of Meteorology Australia,BOM)联合研制的一种基于Eulerian-Lagrangian的混合计算模式,其平流和扩散计算采用Lagrangian方法,浓度计算采用Eulerian方法(Draxler and Hess,1997)。本文利用HYSPLIT模式(Wang et al.,2009)计算了2009年9月7—12日到达上甸子测站的逐日8个时次(北京时00时、03时、06时、09时、12时、15时、18时、21时,下同)120 h的后向气流轨迹,起始高度选择为距地500 m(刘娜等,2012)。模式所用气象资料采用NCEP模式(National Centers for Environmental Prediction)输出的经全球资料同化系统GDAS(Global Data Assimilation System)处理的FNL全球分析资料(http://www.arl.noaa.gov/ss/transport/archives.html)(魏文华等,2012)。

1.3.2 印痕分析

采用FLEXPART模式模拟“印痕分布”,即“潜在源区”,表征格点区域对测站观测浓度的可能影响。FLEXPART模式是一个拉格朗日粒子扩散模式(Stohl et al.,2005),主要研究大气示踪物的长期中尺度输送、扩散、干湿沉降及其辐射衰减等过程,通过后向轨迹模拟确定源对特定接受点的可能贡献。本文选取2009年9月7—12日的时间序列,利用FLEXPART模式模拟潜在源区的分布。

1.3.3 流场分析

排放到大气中的污染物,由于垂直湍流的扩散作用,在经过数十千米的水平传输后,在边界层内基本混合均匀,此时,边界层顶的地转风气流方向大体代表了大气污染物的传输方向,即边界层顶的流场对污染物的输送起主导作用(时进刚等,2010)。

利用NCEP再分析资料(沈新勇等,2012)绘制9月7—12日各典型时刻所对应的850 hPa平均高度场并叠加风场,反映污染事件发生时所对应的大气环流形势特征。

图2 2009年9月7—12日上甸子测站大气H-1301(a)、HCFC-22(b)、CFC-11(c)和SF6(d)的体积分数变化Fig.2 Volume fraction changes of (a)H-1301,(b)HCFC-22,(c)CFC-11 and (d)SF6 at Shangdianzi regional background monitoring station during 7—12 September 2009

2 研究结果

2.1 轨迹分析

图2描述的是2009年9月7—12日上甸子测站大气H-1301、HCFC-22、CFC-11和SF6的体积分数变化。可见,9月7—8日,上甸子大气H-1301、HCFC-22、CFC-11和SF6的体积分数较低,分别维持在(4～5)×10-12、(200～350)×10-12、(240～270)×10-12、(6～10)×10-12,9—10日急剧抬升,H-1301、HCFC-22、CFC-11和SF6的体积分数峰值分别达到45×10-12、1 200×10-12、310×10-12、28×10-12,11日开始下降,12日回落到4×10-12、355×10-12、265×10-12、8×10-12。7—12日是上甸子测站大气H-1301、HCFC-22、CFC-11和SF6的体积分数短期波动的典型个例。

为了深入分析污染发生过程,选取7日12时(污染发生前)、9日12时(污染发生时)、10日00时(污染高峰时)、11日03时(污染减退时)和12日00时(污染发生后)5个典型时刻,分析其后向气流轨迹。图3为上甸子测站2009年9月7—12日5个典型时刻的后向气流轨迹。可以看出:7日12时,气团来自较远的偏西北地区,轨迹较长,移动速度较快;9月12日,气团轨迹变短,移动速度减慢,大部分来自较近的西北方向,但在测站的西南方向出现了一个小回旋;10日00时,气团轨迹较短,移动较慢,测站西南方向的回旋达到最大;11日03时,气团轨迹较短,在西南方向的回旋消失;12日00时,气团完全来自较远的西北方向,且轨迹变长,移动较快。

图3 上甸子测站2009年9月7—12日5个典型时刻的后向轨迹(图中数字7代表7日12时、数字9代表9日12时、数字10代表10日00时、数字11代表11日03时、数字12代表12日00时)Fig.3 Backward trajectory of the five typical moments at Shangdianzi regional background monitoring station during 7—12 September 2009(figures 7,9,10,11 and 12 represent 1200 UTC 7,1200 UTC 9,0000 UTC 10,0300 UTC 11,and 0000 UTC 12,respectively)

图4为5个典型时刻后向轨迹的垂直变化。可以看出,5个时刻垂直高度在500～900 hPa之间;在到达测站的前24 h,以10日00时的高度较低,位于800～900 hPa,且轨迹较平稳,而其余时刻的高度则较高且轨迹波动较大。

图4 上甸子测站2009年9月7—12日5个典型时刻后向轨迹的垂直变化Fig.4 Vertical variations of back trajectory of the five typical moments at Shangdianzi regional background monitoring station during 7—12 September 2009

图5 2009年9月7—12日5个典型时刻上甸子区域大气本底站印痕分布(黑色圆点代表上甸子站) a.7日12时;b.9日12时;c.10日00时;d.11日03时;e.12日00时Fig.5 Footprint distribution of the five typical moments at Shangdianzi regional background monitoring station during 7—12 September 2009(the black dots denote Shangdianzi station) a.1200 UTC 7;b.1200 UTC 9;c.0000 UTC 10;d.0300 UTC 11;e.0000 UTC 12

2.2 印痕分析

图5给出了利用FLEXPART模式模拟的5个典型时刻上甸子测站的印痕分布。可见,7日12时,敏感性较高的区域分布在以上甸子测站为中心的偏西北方向,覆盖范围较小;9日12时,高值区域在西北方向扩大,敏感性较高的区域在测站西南方开始出现;10月00时,敏感性较高区域在测站西南方的覆盖范围达到峰值;11日03时,敏感性较高区域在测站西南方的分布范围开始减小;12月00日,敏感性较高的区域在测站西南方向的覆盖消失,只在测站北部分布。

2.3 流场分析

图6 2009年9月7—12日5个典型时刻上甸子区域大气本底站850 hPa风场(箭矢;单位:m·s-1)和位势高度场(阴影;单位gpm) a.7日12时;b.9日12时;c.10日00时;d.11日03时;e.12日00时Fig.6 850 hPa wind(arrows;units:m·s-1) and geopotential height(shadings;units:gpm) fields of the five typical moments at Shangdianzi regional background monitoring station during 7—12 September 2009 a.1200 UTC 7;b.1200 UTC 9;c.0000 UTC 10;d.0300 UTC 11;e.0000 UTC 12

图6为上甸子大气本底站2009年9月7—12日850 hPa风场。可见,7日12时,我国东北以东地区存在一低压系统,贝加尔湖以南地区为高压脊控制,上甸子站处于低压槽后和高压脊前的偏北气流中,风速较大。9日12时,贝加尔湖以南高压向东南方向移动,污染发生时上甸子站位于南下高压后部的偏南气流中;同时贝加尔湖以西又有新的高压东进,在我国内蒙古中东部存在一个西南气流和西北气流的汇合区。10日00时,西北气流和西南气流的汇合区移到北京地区上空,风速较小,有利于污染物积累,上甸子测站污染物浓度达到峰值。11日03时,贝加尔湖以西的高压已经推进到贝加尔湖以南地区,上甸子站上空为脊前的西北气流控制,风速较大,有利于污染物扩散,污染开始消退。12日00时,贝加尔湖以南的高压主体位于我国内蒙古中西部以及山西和陕西等地,我国华北地区上空为脊前偏北气流控制,污染过程结束。

2.4 三种方法的结果比较

应该上述3种方法得到如下相同结论:上甸子测站7、8日气团的来向主要为偏西北方向,垂直高度较高,印痕结果表明敏感性系数较高区域分布以测站北向为主;9、10日虽然也有来向西北向气团,但在测站西南方向气团达到顶峰,且移动速度慢,垂直高度相对低,基本在近地面缓慢移动,敏感性系数较高区域在测站偏南方向覆盖面积最大;11、12日南向气团逐渐消失,气团完全来自于偏北向,移动较快,垂直高度较高,敏感性系数较高区域在测站偏南部分布消失,全部分布在测站偏北向。从污染发生过程的5个典型时刻来看,7日12时,污染发生前,上甸子站处于低压槽后和高压脊前的偏北气流中,风速较大,气团来自较远的偏西北地区,移动速度较快,敏感性较高的潜在源区以上甸子本底站为中心向偏西北方向分布,覆盖范围较小;9月12日,我国内蒙古中东部存在一个西南气流和西北气流的汇合区,上甸子站位于南下高压后部的偏南气流中,气团虽大部分来自于较近的西北方向,但在测站的西南方向开始出现气团,且移动速度减慢,敏感性较高的区域在测站的西南方开始出现;10日00时,西北气流和西南气流的汇合区移到北京地区上空,风速较小,测站西南方向的气团达到最大,气团移动较慢,敏感性较高的区域在测站西南方的覆盖范围达到峰值;11日03时,上甸子站上空为脊前的西北气流控制,风速较大,来自测站西南方向气团开始减少,敏感性较高的区域在测站西南方的分布范围开始减小;12日00时,我国华北地区上空为脊前偏北气流控制,气团完全来自较远的西北方向,移动速度较快,敏感性较高区域在测站西南方向的覆盖消失,只在测站北部分布。

图7 2008年东亚地区HCFC-22排放量分布(单位:10-12 g/(m2·s))(引自Stohl et al.(2010))Fig.7 The emission intensity of HCFC-22 over East Asia in 2008(units:10-12 g/(m2·s))(from Stohl et al.(2010))

此外,根据Stohl et al.(2010)对东亚2008年HCFC-22排放量的研究结果(图7),再结合本文研究结论,可知上甸子测站北部地区的HCFC-22排放量很低,由于卤代温室气体来自人为源排放,同源性好,HCFC-22的排放水平能大体能代表其他卤代温室气体的排放水平,所以测站北部是人类活动较少区域,来自偏北方向的气团对上甸子测站污染的贡献较小。而上甸子测站的南部地区分布着北京、天津、石家庄、唐山等人口密集、工业化发达的大中城市,途经该地区的偏南气团会携带高浓度污染物到上甸子站,造成测站污染物浓度升高。

3 结论与讨论

2012年9月7—12日期间的典型污染个例分析表明:上甸子测站的西北区域属于人口相对较少的非城市工业区,卤代物种的人为排放低,污染发生前,气团大部分来自测站偏北、偏西北方向,移动快速,垂直混合及下沉运动对测站的采样浓度影响较小,对应的H-1301、HCFC-22、CFC-11和SF6浓度较低。9、10日出现了一定比例的偏南方向气团,在测站的偏南区域近地面回旋打转,水平轨迹短,垂直高度低,水平移动和垂直运动小,在近低层缓慢移动,有利于污染物在边界层内累积;加上上甸子测站的偏东南区域是人口密集、高排放的城市工业区,分布着一些排放合成卤代物种的企业。因此,在此区域近地层回旋打转的偏南气团将高排放的污染气团携带到上甸子测站,造成这类轨迹对应的H-1301、HCFC-22、CFC-11和SF6的浓度一致增高,与偏北轨迹输送相比,对上甸子本底站卤代温室气体浓度水平短期抬升的贡献较大。FLEXPART模式的印痕结果与轨迹分析结果一致:7、8日污染发生前,敏感性系数较高区域主要分布在测站以北,9、10日污染发生时,敏感性系数较高区域分布在测站偏南位置,11、12日污染消散时,测站偏南分布的敏感性系数较高区域消失。850 hPa流场的分析结果更深入揭示了造成这次污染个例的环流形势,9、10日测站区域的偏南气流和辐合下沉气流,有利于污染物的累积,造成上甸子测站浓度的短期抬升。

致谢:周凌晞研究员的温室气体团队在资料获取、论文撰写过程中给予帮助,挪威大气研究所Andre博士提供FLEXPART模式,上甸子测站工作人员采集、提供数据,在此一并感谢!

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(责任编辑：倪东鸿)

Acasestudyofshort-termfluctuationinatmosphericconcentrationofhalogenatedgreenhousegasesatShangdianziregionalbackgroundmonitoringstation

MA Lin1,2,AN Xing-qin3,ZHU Bin2,ZHOU Ling-xi3,YAO Bo3,CHE Sheng-li1,LI Dong-yu1

(1.Liaoning Meteorological Equipment Support Center,Shenyang 110166,China;2.School of Atmospheric Physics,NUIST,Nanjing 210044,China;3.Chinese Academy of Meteorological Sciences,Beijing 100081,China)

Based on the online observed concentration of H-1301,HCFC-22,CFC-11 and SF6 at Shangdianzi background station during 7—12 September 2012,a typical case about short-term fluctuation of halogenated greenhouse gases is analyzed by means of trajectory,footprint and flow field analysis methods.The trajectory analysis results show that,before occurrence of pollution,air masses mainly come from the further north and northwest at 1200 UTC 7 September 2012,with a long horizontal transport distance,rapid moving speed and high vertical height.Meanwhile,the corresponding volume fractions of halogenated greenhouse gases are relatively low,which are 4×10-12,350×10-12,260×10-12and 10×10-12for H-1301,HCFC-22,CFC-11 and SF6,respectively.However,in 9—10 September 2012,a certain percentage of air masses convolute over the south of the station with a short horizontal transport distance and low vertical height,moving slowly in the boundary layer,which hinders the spread of pollutants in the boundary layer and results in the relatively high concentrations of halogenated greenhouse gases.Such situation contributes a lot to the short-term rapid growth of concentration levels.The peak volume fractions of H-1301,HCFC-22 and CFC-11 reach 45×10-12,1 200×10-12and 310×10-12at 1200 UTC 9 September,respectively,and that of SF6 does 28×10-12at 0300 UTC 10 September.On 11 September,the convoluting air mass in the southwest direction disappears.On 12 September,air masses all come from the far northwest and have rapid moving trajectories.The footprint analysis results are the same as the trajectory analysis results,which are that the regions with high sensitivity coefficient are mainly located in the north of the station in 7—8 September,and in the south of the station in 9—10 September.Then the regions with high sensitivity coefficients in the south of the station disappear in 11—12 September.In addition,the flow field analysis results show that the circulation pattern in 9—10 September is favorable for the accumulation of pollutants in the observed region,resulting in the short-term lift of pollutants’ concentrations.

halogenated greenhouse gases;Shangdianzi regional background monitoring station;case study

2012-03-12；改回日期2014-03-25

国家自然科学基金资助项目(41030107);国际科技合作计划项目(1015);中国气象科学研究院基本科研业务费专项(2010Y003)

安兴琴，博士，研究员，研究方向为区域和城市大气污染物分布和传输规律的数值模拟、污染控制和污染源评估，anxq@cams.cma.gov.cn.

10.13878/j.cnki.dqkxxb.20120312002.

1674-7097(2014)04-0493-09

P402

A

10.13878/j.cnki.dqkxxb.20120312002

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