液闪TDCR测量装置研制

吕晓侠，陈细林，姚顺和

(中国原子能科学研究院 计量测试部，北京 102413)

采用液闪方法测量3H、14C及63Ni等低能纯β核素的活度，具有制源简便及探测效率高等优势，因此液闪测量在辐射环境监测、反应堆安全防护及工业测井等领域具有广泛的应用。常规的液闪测量装置是双管符合型液闪谱仪或液闪计数器，此类仪器采用两个独立的光电倍增管测量液体闪烁放射源，对两个光电倍增管探测到的信号进行符合。通过测量与放射源猝灭程度对应的猝灭指示参数，及预先标定的猝灭指示参数——效率刻度曲线，来确定探测效率。因此，测量结果的准确性受效率刻度标准源准确度的限制。液闪三管两管符合比(TDCR)方法是一种放射性活度绝对测量方法，采用TDCR方法的液闪测量装置，不需进行效率刻度且测量结果准确。目前，国内外有10余个计量实验室(如英国NPL实验室、美国NIST实验室、德国PTB实验室、法国LNHB实验室、中国计量科学研究院电离辐射研究所实验室等)相继建立了TDCR装置。国防科技工业电离辐射一级计量站新建了一套TDCR液闪测量装置，以提高β核素活度测量的准确性。本文介绍TDCR方法的测量原理和采用的效率计算公式，以及新建装置采用的实验电子学线路和结构设计，通过3H放射源活度测量结果及其不确定度分析，验证装置的可靠性。

1 TDCR方法原理

在液闪测量中，放射性核素与闪烁液混合，形成稳定、均相的溶液体系，液体闪烁体受到放射性核素发射的粒子或光子激发，发射荧光，光电倍增管收集闪烁光并将其转化为电流脉冲而被探测。作为非常规液闪测量装置，TDCR装置采用3个独立的光电倍增管测量液体闪烁放射源。这种独特的探头设计的目的在于通过3个光电管输出的3路信号，分别组合得到3路双管符合AB、BC和AC信号，3管符合T(ABC)及逻辑相加D(AB+BC+AC，即3个双管符合相加)信号，通过应用物理模型、选定合理参数对每路探测效率进行计算，可独立得到放射源活度，避免效率外推带来的不确定性。而各道计数率之间的相互验证，也保证了测量系统的准确性。上述各路输出信号的探测效率为：A道，1-pA；B道，1-pB；C道，1-pC；AB道，(1-pA)(1-pB)；BC道，(1-pB)(1-pC)；AC道，(1-pA)(1-pC)；AB+BC+CA道，(1-pA)(1-pB)+(1-pB)(1-pC)+(1-pC)·(1-pA)-2(1-pA)(1-pB)(1-pC)；ABC道，(1-pA)(1-pB)(1-pC)。其中，pA、pB、pC分别为3个光电倍增管的探测零几率。

若统计模型采用泊松分布，零几率可近似表述为：

p=e-EQ(E)/3λ

(1)

其中：λ为系统的FOM值[1]，其物理意义为光阴极产生1个光电子所需要的有效能量；E为粒子能量；Q(E)为电离猝灭修正。

(2)

其中：dE/dx为能量损失，MeV·cm2·g-1，可由Bethe-Bloch公式计算或查表得到；kB为系统自由参数，由实验确定；Iexc为激发能。

对于能谱分布为S(E)的β粒子，每个光电倍增管的探测效率由其能谱积分得到。由于3个光电倍增管的量子效率不同，对应的FOM值分别为λA、λB、λC。此时双管符合探测效率εxy和3管符合探测效率εT分别为：

xy=AB，BC，CA

(3)

(4)

通过求式(5)中f的最小值，从而迭代求解得到λA、λB、λC。

(5)

3管符合计数率NT与双管符合逻辑相加的计数率ND之比为实验TDCRexp值，系统FOM值确定后，该值与计算得到的TDCRth值一致，即：

TDCRth=εT/εD

(6)

其中，εD为双管符合相加效率。

当光电倍增管聚焦电极电压变化时，光电管的输出产额相应变化，符合计数、TDCR值及符合效率亦发生变化，样品活度A为多组Ai的平均值，即：

(7)

2 实验电子学线路

电子学线路原理框图如图1所示，从光电倍增管阳极输出的3路信号，经放大、恒比甄别后，进入多路符合单元进行两管符合、3管符合及逻辑相加。通过数据获取系统，记录3路光电管信号，两管符合信号，3管符合信号，单管相加信号，双管相加信号及活时间信号。3管采用ET公司9807型光电倍增管，由研发的分压电路实现散焦功能。通过可编程高压控制光电倍增管聚焦电极电压，产生连续可变的聚焦电压，改变光电倍增管输出产额进而改变探测效率。可编程高压通过串行接口由计算机控制实现。电子学线路的核心是多路符合单元，该电路单元的研制参考了Bouchard等[2]设计的电子学插件MAC3，符合单元中包含所有的符合逻辑门和死时间扩展电路，并采用扩展死时间模式。

图1 电子学线路原理图

3 装置探头设计

图2 装置结构示意图

装置结构示意图如图2所示。探头部分主要由样品测量室(包括光学室)、换样装置及屏蔽组成。测量室中3个高增益光电倍增管水平放置，以光学室中心为顶点，互成120°夹角，样品置于光学室中心，距离各管窗约1 cm。测量室外为铅屏蔽。内层屏蔽材料选用低本底无氧铜，铜屏蔽层内为铝光学室，光学室内层衬以漫反射材料聚四氟乙烯，以增加光收集效率，探头对3H标准源的探测效率可达65%。待测样品在较长的送样通道中进行避光，通过送样器送入测量室，送样器下端装有待测样品的液闪玻璃瓶，上端为实心金属杆，起到屏蔽和光密封作用。

4 验证实验

光电倍增管工作电压通过坪曲线测量确定为2 100 V，聚焦电压从220 V逐渐增加至380 V，每间隔10 V作为1个测量点，多路符合单元的符合时间为44 ns、扩展死时间为35 μs。放射源采用Perkin Elmer公司制造的3H无猝灭标准源，放射性活度标定值为(2.999±0.014) kBq(归一到测量日期)。最佳kB取值通过测量63Ni猝灭系列标准源活度与TDCR关系得到(图3)。由于63Ni是中能β核素，发射β粒子的最大能量为(66.980±0.015) keV，平均能量为(17.434±0.004) keV，相比氚有较高的探测效率，故由63Ni来确定参数取值，采用拟合直线斜率接近0时所对应的kB值作为最佳值。由图3可知，kB取为0.012 cm/MeV时，拟合直线斜率最接近0。根据测量结果，应用TCRB-02及TDCRB-2p程序计算3H无猝灭标准源活度，分别采用Poisson、Binomial及Polya分布计算光电倍增管的探测效率，从而计算出3H标准源活度分别为(2.988±0.018)、(2.976±0.018)和(3.005±0.018) kBq。测量结果与放射源活度标定值的相对偏差均在0.9%以内。

图3 不同kB值对应的TDCR与活度的拟合直线

5 不确定度分析

不确定度主要来自于测量的重复性、TDCR的统计误差及kB取不同值时效率计算结果的差异。由TDCR引入的不确定度，可由贝塞尔公式计算，当效率计算采用最佳kB值时，放射源活度独立于TDCR值，此时由TDCR引入的不确定度可忽略。

kB值引入的不确度，由B类方法评定。国际各实验室公开的数据表明，kB取值在0.008～0.014 cm/MeV之间，最佳值在0.012 cm/MeV的概率最大，按三角分布估计，kB值引入的不确定度为：

(8)

对于3H标准源，kB值引入的不确定度小于0.5%(表1)。

表1 不确定度来源

从以上分析可看出，由kB值引入的不确定度是主要的不确定度来源。从近10年美国NIST、英国NPL、德国PTB、澳大利亚ANSTO、南非NAC、法国LPRI、波兰RC各实验室应用TDCR方法测量3H活度数据对比[3-6](表2)可看出，kB值选取范围为0.008～0.014 cm/MeV，各实验室3H活度测量不确定度介于0.5%～1.1%之间。

6 结论

本工作建立了TDCR液闪装置，其对3H标准源活度测量结果的不确定度小于1%，测量结果与标定值在不确定度范围内符合，达到国际同类装置的水平。

表2 近10年各实验室数据对比

参考文献：

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