具有氚化水蒸气甄别功能的集成式在线氚监测系统的研制

汪久山，王和义，陈志林，孟 丹，常瑞敏，吴冠银，陈建明

(1.中国工程物理研究院 核物理与化学研究所，四川 绵阳 621900；2.96401部队，陕西 宝鸡 721000)

氚(3H或T)是氢的放射性同位素，其发射的β粒子是一种低能射线，最大能量为18.6 keV，平均能量为5.7 keV，空气中的氚主要以氚化水蒸气(HTO)和氚气(HT)的形式存在。相同浓度下，ICRP 60号出版物[1]和国家标准GB 18871给出氚化水蒸气和氚气的辐射危害比为10 000∶1。所以，在不同组分氚源同时存在的情况下，有时应进行氚的甄别测量，以便为涉氚工作人员的辐射防护和环境安全评价提供科学合理的依据。

目前对空气中氚浓度的在线监测主要采用电离室方法。国外开展电离室测氚技术研究较早，针对电离室测空气中氚时氚化水蒸气的甄别、高浓度时的记忆效应问题等已进行了大量的研究[2-5]。国内中国辐射防护研究院和中国工程物理研究院等在电离室测氚技术方面也进行了许多研究[6-10]，研制出多种型号的电离室，但对于电离室的记忆效应消除仅是通过减小壁面积或内壁镀金的方式，未实现彻底消除，在线氚甄别测量方面的文献报道也较少[11]。

针对在线氚监测中存在的以上问题，本文在传统氚监测方法的基础上，采用模块化集成式设计，研制一种具备较高氚化水蒸气甄别能力和记忆效应消除能力的集成式在线氚监测系统，为在线氚甄别测量及辐射防护方案的建立提供技术支持。

1 系统总体结构及工作原理

集成式氚在线监测系统采用模块化设计，主要由弱电流测量模块、数据处理模块、氚化水蒸气甄别模块、记忆效应消除模块等4个模块组成。氚化水蒸气甄别模块及记忆效应消除模块获取的电流通过弱电流测量模块进行测量，电流信号再通过数据端口传至主控计算机，由数据处理模块实现数据的分析和存储。4个模块集成在一辆小推车上，形成一套具有氚化水蒸气甄别功能的集成式在线氚监测系统。该系统的总体结构与实物图如图1所示。测量电离室通过双层屏蔽电缆输出电流信号至弱电流测量模块。数据处理模块通过连接电流测量模块内置的RS-232数据通信接口读取数据，并进行数据处理和输出。系统集成时，为实现移动性，将体积较大的记忆效应消除模块和氚化水蒸气甄别模块置于小推车底部，并设置减震装置。选购体积较小的微型抽气泵，抽气流量约为8 L/min。

2 各模块设计

2.1 弱电流测量模块

弱电流测量模块设计以美国Keithley公司的弱电流测量设备为基础，该弱电流测量设备能测量低至0.01 pA的弱电流，最大测量电流为21 mA。测量电流从20 pA至20 mA分为10档，每档的测量精度均好于0.5%。该仪器还可作为电压源，输出电压最大为1 000 V。

图1 氚在线监测系统的总体结构(a)和实物图(b)

2.2 数据处理模块

数据处理模块通过主控软件从弱电流测量模块获取数字信号，并对获取的信号进行处理、输出。数据处理模块具备以下功能：

1) 显示电流信号；

2) 将电流信号通过设置变换系数而转换成目标值显示；

3) 电流信号显示和目标值显示均能显示实时值和历史数据，并能对一定时间区域内的值进行平均、求和，找出最大值(找出的最大值应与时间轴对应)，显示方式包括曲线、数据；

4) 控制最小显示值，即设定最小显示阈值，若信号小于该值则显示所设定的最小显示值，且最小阈值可根据测量仪的现状设定；

5) 高信号报警功能，在信号高于某一设定的阈值后报警，报警方式为声光报警，各信号的报警相互独立；

6) 在软件中实现对6517B静电计的一些简单控制(如加电压、换量程等)；

7) 同时显示多路信号，即显示多个探头的测量结果；

8) 计算机可联入网络，通过网络将数据传至主控计算机。

2.3 记忆效应消除模块

利用相同内表面积、不同尺寸圆柱形电离室内部体积不同的几何原理，设计一套由两个圆柱形电离室构成的电离室系统。系统中两个电离室使用完全相同的材料和工艺进行加工，内表面积完全相同，但内部有效体积不同。当电离室系统工作在差分模式下时(两个电离室上分别施加不同极性的饱和工作电压)，两个电离室的相同内表面积产生的记忆效应相同，即由于记忆效应而产生的本底电流相同，但电流极性相反，相互抵消，从而实现对记忆效应的彻底消除。记忆效应消除模块实物图如图2所示。

为方便集成，两个电离室采用倒立的方式集成于同一底座上，在底座上统一安装输入、输出接口。电离室筒体采用316L不锈钢材料，聚四氟乙烯作为绝缘材料。在气管与电离室内部连接处均进行绝缘处理，并确保各连接处具有很好的密封能力。为实现电场屏蔽并保障机械强度，底座采用不锈钢材料。电缆头选用标准同轴高压电缆头和三芯信号电缆头。电离室内表面加工成镜面并镀金，镀金厚度约2 μm。电离室的漏率应小于10-5Pa·m3/s，承压强度不小于1 MPa。

图2 记忆效应消除模块实物图

2.4 氚化水蒸气甄别模块

图3 氚化水蒸气甄别模块实物图

氚化水蒸气甄别模块由氚化水蒸气甄别装置与两个规格完全相同的圆柱形电离室组成，如图3所示。氚化水蒸气甄别模块的核心功能是实现对氚化水蒸气的分离。本系统中的甄别装置是美国杜邦公司的PDTM系列多管干燥器，型号为PD-200T-12MSS。PDTM系列多管干燥器能从不同组分氚源中分离氚化水蒸气的根本机理是Nafion膜对氚化水蒸气有极强的选择透过性，而氚气几乎不透过。因此，它以连续交换的方式从混合气体中有选择地分离氚化水蒸气，并将含氚空气干燥至露点-45 ℃，即实现对氚化水蒸气的分离。

电离室内部设有气体透过率高于50%的不锈钢网，且不锈钢网和外层不锈钢筒体间设置绝缘层。进气端管道伸至电离室底部，出气端设置在顶部，且与该断面绝缘。气管及接线部分均统一设置在底座上。在网壁与外筒间留出约15 mm距离，用于放置进气管道。不锈钢外筒通过螺纹与底座连接，用橡胶圈密封。在电离室顶端采用聚四氟乙烯将端面和外筒绝缘，用橡胶圈密封。使用标准同轴高压电缆头和三芯信号电缆头实现电源和信号线缆的连接。电离室内表面加工成镜面并镀金，镀金厚度约2 μm。

3 性能测试

3.1 本底测量

系统的两个模块(记忆效应消除模块和氚化水蒸气甄别模块)共4个电离室，其体积分别为1、1.4、5、5 L。4个电离室的本底测量结果列于表1(开机1 h后测量)。

表1 电离室本底测量结果

3.2 氚化水蒸气甄别

图4 甄别实验流程示意图

氚化水蒸气源通过鼓泡器来制备。实验中，用于鼓泡的氚水浓度为3.3×104Bq/mL(通过Tri-Carb 3100型液闪谱仪测得)。甄别实验流程如图4所示。样品湿气流通过Nafion干燥器毛细管束的同时干冲洗气体从毛细管束外逆向流过，HTO分子将穿过毛细管壁转移到外部套管中，从而实现HTO与HT的分离。

甄别测量结果列于表2。测量条件如下：以甲烷为载气，载气流速为250 mL/min；HTO样品气流的流速也为250 mL/min；实验温度为15 ℃，相对湿度为64%，流量控制设备采用浮子流量计。

表2 氚化水蒸气甄别测量结果

对于250 mL/min的流速，要充满5 L电离室(电离室进出口设置在对角，底部进气，顶部出气)需20 min，实际上达到稳定还需更长的时间。从表2结果可看出，氚化水蒸气经过多管干燥器后，HT测量道的HTO值小于电离室本底，HTO测量道电离室读数逐渐增大并达到稳定水平，即鼓泡器制备的氚化水蒸气几乎全部透过Nafion膜转移到HTO测量道，甄别效果较好。

3.3 记忆效应消除

图5 记忆效应消除实验流程示意图

在实验中，鼓泡产生的氚化水蒸气依次通入电离室内测量，测量后的气体收集在水中。实验流程如图5所示，两个电离室分别加正高压和负高压。

实验前，电离室系统本底为0.01 pA，按400 mL有效体积计算，本底为9.25×105Bq/m3。在氚化水蒸气浓度约为1.1×106Bq/m3条件下进行实验，4 h后停止，电离室系统本底未发生变化，仍为9.25×105Bq/m3。而单个电离室的本底略有上升，1 L电离室本底变为5.2×105Bq/m3，1.4 L电离室本底变为4.6×105Bq/m3。以上结果表明，相对于单个电离室，该体积等效电离室系统从根本上消除了记忆效应。

4 结论

本文设计的具有氚化水蒸气甄别能力的集成式在线氚监测系统主要由弱电流测量模块、数据处理模块、氚化水蒸气甄别模块、记忆效应消除模块等组成。通过对氚化水蒸气甄别模块和记忆效应消除模块进行的性能测试，得到如下结论：

1) 本文设计的氚化水蒸气甄别模块的甄别效果较好，能实现HTO与HT气体的在线甄别监测；

2) 相对于单个电离室，氚监测过程中的记忆效应在本文设计的体积等效电离室系统中得到了根本消除，为高浓度氚监测过程中的记忆效应问题提供了一种有效的解决方法；

3) 数据处理模块运行正常，整套系统稳定性良好。

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