退役反应堆放射性活化源项计算

王小胡，胡一非，李江波，李全伟

(1.西南科技大学 国防科技学院，四川 绵阳 621010；2.中国核动力研究设计院，四川 成都 610005；3.西南科技大学 核废物与环境安全国防重点学科实验室，四川 绵阳 621010)

放射性源项调查的结果是反应堆退役工程设计的重要依据，准确了解退役反应堆的放射性水平和各种核素的特性是确定退役方案的最基本要求，亦是估计工作人员受照剂量、制定辐射防护最优化方案的基础，且是编写环境影响评价报告和安全分析报告的重要依据。测量是源项分析最直接的方法，但实际上反应堆的大部分部件由于所处位置难以进入或由于其辐射剂量率太大而使测量无法进行；而源项计算可弥补测量方法的不足，计算内容可涵盖放射性核素的数量、活度、衰变热、中子注量率、光子注量率及衰变特性等，可较快地得到退役反应堆的源项数据。因此，将测量和计算相结合，可达到源项调查的目的。

国内虽已有学者做过一些源项估算方法的研究[1]，但由于缺乏源项实验测量，不能评价源项理论计算结果的精确度。本工作借助我国一已退役反应堆活化部件的21个预留样品，用理论计算的方法得到其60Co比活度，并与测量值进行对比，通过调整理论计算模型减小偏差，从而提高源项理论计算的精确度。

1 计算方法

1.1 计算程序

反应堆堆内精细构件的中子注量率采用蒙特卡罗程序MCNP[2]计算；放射性源项采用ORIGEN[3]程序计算。

1.2 计算模型

1) 反应堆本体

反应堆本体包括堆顶结构、堆芯燃料组件、堆内构件、压力容器、一次屏蔽及支撑裙等。反应堆共有265个燃料组件，每盒有30根燃料元件单棒，建模时根据内套筒的棒束类型不同，将燃料组件分为普通燃料组件、带控制棒的燃料组件、带可燃毒物管的燃料组件、带中子源的燃料组件4类。堆内构件包含吊篮、压紧筒、内热屏蔽和外热屏蔽。压力容器组件包括筒体构件、顶盖构件、紧固件、大“Ω”环、“O”型密封环、材料辐照监督管等。堆本体模型的剖面示意图如图1所示。

1——压力容器顶盖；2——压紧筒；3——吊篮；4——内热屏蔽；5——上孔板；6——外热屏蔽；7——压力容器壁；8——下管板；9——支撑裙；10—— 一次水箱外筒；11——铅支撑筒外钢板；12——铅支撑筒内钢板

2) 计数栅元

反应堆退役预留的21个中子活化样品涉及压力容器支撑裙、一次屏蔽等，样品形状不规则，将这些样品简化为高2 cm的环形柱状体作为MCNP的计数栅元，该计数栅元的横截面与活化部件筒壁的横截面相同。

3) 温度对截面的影响

由于预留样品距活性区较远，最近的样品距活性区80 cm，因此计算预留样品处的中子注量率时可不考虑燃料温度的影响。

4) 反应堆功率史

计算反应堆各部件活度时需已知其运行史。由于该堆属于工程试验堆，间断运行过几百次，每次运行的时间、功率均不同，难以完全按照实际的运行状况进行计算。为此，根据反应堆运行的间隔情况，把功率运行史分为20个典型阶段，假设每阶段只开、停堆一次，即从每阶段的初始时刻连续运行到该阶段结束，堆功率取该阶段内各间断运行期间功率的加权平均值。

5) 反应堆本体计算模型的验证

对于全新燃料组件堆芯，控制棒棒位采用反应堆热态零功率临界试验的控制棒棒位，此时MCNP计算得到的keff为0.992 2。采用MCNP程序计算各组燃料组件中的中子注量率和燃料单棒热功率，用ORIGEN程序计算寿期末活性区各乏燃料组件的核素成分。对于反应堆停闭前的临界棒位，MCNP程序计算得到的keff为1.010 5。由此可见，反应堆初始和寿期末的临界控制棒keff的计算值和实验值的相对偏差分别仅为0.78%、1.05%，说明MCNP建立的全新燃料、乏燃料堆芯计算模型是正确的。

2 预留样品的中子注量率计算

2.1 直接计算

直接计算是按照反应堆堆内构件的实际材料和几何结构进行描述，把预留样品作为1个MCNP程序的计数栅元，不采用计算技巧直接记录计数栅元的读数。直接计算会造成离堆芯较远的样品栅元的中子计数很少甚至为零。

2.2 分层计算

分层计算是在径向或轴向上把同一个部件分为很多层，用MCNP程序计算时，使中子进入距活性区越远的层时其重要性越大(IMP值越大)。本计算中，将一次屏蔽水箱、上孔板上方的回路水等较厚的部件进行分层计算，在反应堆轴向上，将活性区上部和下部的回路水进行分层计算。例如，当中子进入某层上方的一层栅元时，IMP值增加1倍，程序采取分裂技术，每条新轨迹的权是分裂前原轨迹权的1/2；当中子进入它下方的一层栅元时，IMP值减小1倍，程序采取赌的技术，则程序将以50%的概率终止这条轨迹，若未被终止，则该轨迹的权加倍。

计算结果表明：经轴向和径向的分层，各部件样品中子注量率的统计相对误差较直接计算有明显地减小。由于分层计算给出的位于一次水箱外筒的样品栅元处的中子注量率统计相对误差依然较大，因此需采用分步计算。

2.3 分步计算

分步计算是分两步计算距活性区较远处的样品栅元，先以裂变源作为源项算出通过反应堆某一分界面的中子飞行方向分布和能谱分布，再以此界面作为面源算出该样品栅元处的中子注量率。

1) 第一步计算

第一步先将一次屏蔽和反应堆堆芯作为一整体进行计算。源项为位于堆芯活性区的裂变源，利用MCNP程序中的F1表面流计数卡记录压力容器内部的某一圆柱面的外接九边形柱面上的中子注量率相关信息(包括中子能谱、飞行方向谱和中子注量率分布)。分步计算模型的横截面如图2所示。

图2 分步计算模型的横截面

图2中，A、B、C、D、E、F、G、H、I为压力容器内部的外接九边形分界面的9个面，这9个面即为第二步计算的面源。J面为压力容器的内表面，K面为压力容器的外表面。

在反应堆轴向上从压力容器底部到压力容器顶盖分成12层。由于反应堆堆芯可近似看作轴对称，所以9个分界面的中子能谱、飞行方向和轴向强度分布近似相同，因此第一步MCNP程序计算时只需记录1个面(D面)的中子注量率分布即可。

2) 第二步计算

按照第一步计算得到的9个分界面的中子能谱、飞行方向和轴向注量率分布来描写面源。在第二步计算中，增加抽样的中子数，用F4卡记录一次屏蔽各样品处的中子注量率。

为了提高分步计算的效率，引入源修正系数k(k为支撑裙各样品中子注量率分层计算值与分步计算值之比的平均值)对第二步计算中分界面的中子源强进行修正。k的计算公式为：

,2,3,4

(1)

式中：φ1i为支撑裙第i个样品中子注量率分层计算值；φ2i为支撑裙第i个样品中子注量率分步计算值。

将k作为第二步计算的源强，依据反应堆一次屏蔽的材料结构模型，利用MCNP程序模拟九边形面源发射中子经过一系列碰撞到达一次屏蔽各样品位置的过程，计算得到的一次屏蔽样品的中子注量率列于表1。

表1 一次屏蔽样品中子注量率的计算结果

由表1可知，相对于分层计算，分步计算结果的统计相对误差明显减小，除了距堆芯活性区上表面较远处的样品统计相对误差较大(<30%)外，其他样品均小于5%。

3 样品比活度计算

把简化处理的功率运行史和各部件中子注量率作为输入参数，结合各部件的材质信息，使用ORIGEN程序计算了各活化样品60Co的比活度(标准不锈钢材质中59Co含量为一可选范围，计算时取59Co含量为范围中最大值)。计算值和测量值的比较示于图3～6。

由图3～6可知，计算值较测量值总体偏高；距堆芯较近的部件样品60Co比活度计算值与测量值符合得较好，距堆芯越远的各部件样品60Co比活度计算值与测量值的偏差越大，但即使在最大偏差情况下，计算值与测量值仍具有相同的数量级。

图3 支撑裙样品的60Co比活度

图4 铅支撑筒内钢板样品的60Co比活度

图5 铅支撑筒外钢板样品的60Co比活度

图6 一次水箱外筒样品的60Co比活度

4 结论

1) ORIGEN和MCNP程序相结合计算得到的反应堆初始和寿期末临界控制棒棒位的keff计算值和实验测量值的相对偏差分别为0.78%、1.05%，说明本文建立的退役反应堆计算模型是正确的。

2) 对于无固定运行方式的间断运行反应堆，将其功率运行史划为适当的典型阶段来模拟实际的运行状况进行计算的方法在一定误差范围内是可行的。

3) 堆内较厚部件采用分层计算，压力容器外围部件采用分步计算方法可大幅提高计算效率和计算精度。

4)60Co比活度计算值较测量值偏高，主要原因可能是标准不锈钢材质中59Co含量为一可选范围，而计算时取59Co含量为可选范围中的最大值所致。但即使在最大偏差情况下，计算值与测量值仍具有相同的数量级，对于退役反应堆源项调查，此精度已能满足退役工程设计要求。

参考文献：

[1] 邢宏传，周荣生，徐济鋆. 退役核设施放射性存留量估算方法研究[J]. 核动力工程，2005，26(6):544-549.

XING Hongchuan, ZHOU Rongsheng, XU Jijun. Study of estimating method for residual radioactive on decommissioning nuclear establishment[J]. Nuclear Power Engineering, 2005, 26(6): 544-549(in Chinese).

[2] BRIESMEISTER J F. MCNP—A general Monte CarloN-particle transport code, LA-13709-M[R]. USA: Los Alamos National Laboratory, 2000.

[3] CROFF A G. A users manual for Origen2 computer code, ORNL/TM-7175[R]. USA: Oak Ridge National Laboratory, 1980.