时间间隔分析测量低浓度220Rn的实验研究

杨朝桐，颜拥军，付德顺，周剑良，丘寿康

(南华大学 核科学技术学院，湖南 衡阳 421001)

时间间隔分析方法主要用于具有短寿命(10 ns≤T1/2≤1 ms)级联衰变核素的识别，其优点是对本底不灵敏，在铀矿冶、后处理厂和快堆等核设施周围放射性测量中有广阔的应用前景。Hashimoto和Falk等[1-3]用时间间隔分析方法分别测量温泉和空气中的220Rn，其结果显示，时间间隔分析方法在高本底的情况下仍可有效测量环境中低活度浓度220Rn，其探测范围为(0.01～1) Bq/m3[4]。

220Rn计量标准研究以及同位素海洋学示踪研究均需要测量低活度浓度的220Rn，由于高本底的存在，其他方法难以实现。本实验探索利用卢卡斯氡探测器构建试验装置，得到时间序列数据，根据多时间间隔分析方法来实现低活度浓度220Rn的测量。

1 时间间隔分析方法原理

时间间隔分析方法分为单时间间隔分析方法和多时间间隔分析方法，单时间间隔分析是基于直接邻近的两个脉冲的时间间隔分析，如果选择一个事件作为开始事件，则下一个事件作为结束事件。单时间间隔分析只考虑相邻两个脉冲，当220Rn衰变产生的α粒子和216Po衰变产生的α粒子之间插入一个本底事件时，这对连续发射的α粒子信息就会丢失。当本底几乎为零时，单时间间隔分析方法能得到很好的结果，但当本底增加时，单时间间隔分析会丢失一部分α粒子信息，从而不能很好地分辨出220Rn。多时间间隔分析法是将所有脉冲到达时刻之间的差值作比较，当两个脉冲到达时刻的差值小于3 s时，计为一个符合计数；当两个脉冲到达时刻的差值大于3 s时(20倍216Po的半衰期，两个脉冲时间间隔采用3 s以保证在闪烁室内的216Po(半衰期为150 ms)完全衰变，活度浓度对此值无影响)，计为偶然符合计数，不再对其进行分析。然后重复上述操作，建立一时间间隔谱。其概率公式推导见文献[5]，公式如下：

P(t)dt=(αtλexp(-λt)+C)dt

(1)

其中：P(t)dt为在时间间隔t～t+dt出现的概率；C为事件发生率或放射性核素的计数率；λ为相关事件(子体)的衰变常数；αt为一个真实客观的母体衰变事件以一个已经发生的事件作为开始的概率。

多时间间隔谱可由时间间隔分布乘以总计数M得到：

MP(t)dt=(aexp(-λt)+C)dt

(2)

式中，a为与母体活度呈正比的活度参数。多时间间隔谱由两部分组成，指数部分和常数部分，指数部分由220Rn计数率决定，常数部分由随机事件计数率决定。得到多时间间隔谱后，调用Cftool函数拟合出a的值，最终，光电倍增管探测到的脉冲经过多时间间隔分析处理得到220Rn的活度A(220Rn)计算公式为：

A(220Rn)=a/λT

(3)

其中：T为测量时间；λ为子体衰变常数。

2 测量方法

图1为多时间间隔分析方法测量220Rn的实验平台。在流气式测量过程中，样品(220Rn源)经过缓冲容器和过滤器到达闪烁室，缓冲容器的作用是降低源的计数率，过滤器用于过滤掉空气中一些小颗粒。探头(光电倍增管)探测到的信号分为两路，一路经过放大整形电路整形为方波，接入EL-ARM-830实验箱记录脉冲到达的时刻，通过串口通信将数据传送到计算机，然后用MATLAB进行分析计算；另一路接入GW1016自动定标器进行计数，与EL-ARM-830实验箱的计数进行对比。

220Rn源到达闪烁室前要经过缓冲容器，有一部分源在缓冲容器内发生了衰变，只有存活下来的才能到达闪烁室，流经闪烁室的220Rn有一部分在闪烁室发生衰变，只有发生衰变才能被探测到。要计算源的初始活度，就要知道这两部分220Rn所占的份额，即存活因子fS和衰变因子fD[6-8]。源初始活度计算公式为：

图1 多时间间隔分析方法测量220Rn的实验平台

A1=A(220Rn)/fS×fD×ε×60

(4)

其中，ε为闪烁室的探测效率。

3 实验研究

测量220Rn源时，设置缓冲容器容积为4 L，测量时间为10 h。实验分3组进行：第1组，流率0.32 L/min；第2组，流率0.5 L/min；第3组，流率0.32 L/min，同时加入500 Bq222Rn标准源。220Rn标准源的活度为10 Bq。设A2为220Rn标准源经过缓冲容器到达闪烁室衰变后，探测到的理论计数率(min-1)，其计算公式为：A2=60AfSfDε，其中A为标准源活度。

EL-ARM-830记录到达脉冲时间信息，将这些时间信息传到计算机上，根据多时间间隔分析方法分别计算3组220Rn的衰变率，进而计算其存活因子和衰变因子，结果列于表1。因衰变修正因子等于存活因子与衰变因子的乘积，根据衰变修正因子计算出闪烁室内220Rn的衰变率，结果列于表2。

表1 衰变因子

表2 衰变修正因子和理论值A2

1) 流率0.32 L/min

流率为0.32 L/min时，闪烁室本底为4.86 min-1，测量时间为10 min。定标器和ARM-830的计数率列于表3，测量时间为10 h。根据表3数据得到的多时间间隔分析图示于图2。调用Cftool函数，用公式f(x)=aexp(-0.004 779x)+c(其中，x为时间参数，c为与本底相关的常数)对多时间间隔分析图进行拟合，结果示于图3，由此拟合公式得到式(3)中的a值。再根据式(4)即可算出220Rn标准源的活度。图3中，指数部分为220Rn的衰变曲线，常数部分为本底或随机事件的计数。

为验证测量时间对低活度220Rn源测量的准确性，进行了5组实验，测量时间分别为2、4、6、8、10 h，缓冲容器容积为4 L，流率为0.32 L/min时，测量结果列于表4。由表4可知，在测量低活度220Rn时，测量时间越长，结果越准确。

表3 流率0.32 L/min时定标器和ARM-830的计数率

图2 流率0.32 L/min时的多时间间隔分析图

表4流率为0.32L/min时不同时间测量的数据

Table4Measureddataofdifferenttimeforflowrateof0.32L/min

测量时间/hARM-830计数ARM-830计数率/min-1定标器计数定标器计数率/min-1理论值A2/min-1测量值/min-1相对偏差/%21 42611.8831 38411.5332.4152.73313.16842 67811.1582 60510.8542.68311.09363 98511.0693 88610.7942.5786.74985 25110.9405 17910.7902.4822.774106 55810.9306 65111.0852.4411.077

2) 流率0.5 L/min

流率为0.5 L/min时闪烁室的本底为4.6 min-1，测量时间为10 min。表5为测量的3组数据，测量时间10 h。根据表5中的数据，利用多时间间隔分析方法进行处理，结果示于图3。

为验证不同测量时间对低活度220Rn源测量准确性的影响，进行了5组实验，测量时间分别为2、4、6、8、10 h，缓冲容器容积为4 L，流率为0.5 L/min时，测量结果列于表6。由表6可知，在测量低活度220Rn时，测量时间越长，结果越准确。

表5 流率0.5 L/min时定标器和ARM-830的计数率

图3 流率0.5 L/min时的多时间间隔分析图

表6流率为0.5L/min时不同时间测量的数据

Table6Measureddataofdifferenttimeforflowrateof0.5L/min

测量时间/hARM-830计数ARM-830计数率/min-1定标器计数定标器计数率/min-1理论值A2/min-1测量值/min-1相对偏差/%22 41520.1252 38219.8504.9955.3937.96844 85020.2084 82320.0965.3356.80767 27520.2087 210 20.2085.201 4.12489 67420.1549 598 19.9965.120 2.5031012 13820.23011 991 19.9855.0250.601

3) 流率0.32 L/min，加500 Bq的222Rn源

流率0.32 L/min时，加500 Bq的222Rn源后，闪烁室的本底为4.86 min-1。此混合场的测量数据列于表7，测量时间为10 h。根据表7数据，利用多时间间隔分析方法进行处理，结果示于图4。

对比表3和表7可知，当222Rn的活度小于10倍左右220Rn活度时，光电倍增管记录到220Rn的计数率相对偏差在6%以内。

表7 流率0.32 L/min加500 Bq 222Rn源后定标器和ARM-830的计数率

图4 流率0.32 L/min，加500 Bq 222Rn源的多时间间隔分析图

不同流率(0.32 L/min、0.50 L/min)和相同流率(0.32 L/min)不同本底(加500 Bq222Rn源)的测量结果比较列于表8，其中测量值为多时间间隔分析方法计算得到的220Rn源活度，理论值为220Rn标准源的活度(10 Bq)。

由表8可知，在不同流率(0.32 L/min、0.50 L/min)下，不加入222Rn源时，测量结果与标准源活度的相对偏差在7%以内。在相同流率(0.32 L/min)下，加入500 Bq222Rn源，测量结果与标准源活度相对偏差在6%以内。验证了多时间间隔分析方法测量低浓度220Rn活度的可行性及有效性。

表8 220Rn活度理论值与测量值对比

4 结论

本文实现了多时间间隔分析方法测量低浓度220Rn实验，测量结果与标准源活度的相对偏差在7%以内，能满足较低活度水平220Rn测量要求，测量时间越长越准确，在本底活度小于10倍左右220Rn活度时仍可进行测量,证明了该方法的有效性，为进一步应用提供了有益参考。但对于低浓度220Rn的测量，测量时间较长(10 h以上)，测量过程中要保持流率、甄别阈值参数稳定，还要尽可能地减少电子学噪声对测量的影响。

参考文献：

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