抚仙湖沉积物中营养盐和粒度垂向分布及相关性研究

王小雷，杨浩 ，顾祝军，张明礼

1.南京师范大学地理科学学院，江苏 南京 210023

2.南京晓庄学院生物化工与环境工程学院，江苏 南京 211171

近年来湖泊富营养化日趋严重，已成为国内外普遍关注的重大环境问题之一。湖泊沉积物以其连续稳定的沉积特征很好地“记录”了湖泊流域的生态环境演化过程，被公认为是研究湖泊营养化水平变化的重要载体［1-4］。湖泊流域严重的水土流失携带大量的碳、氮、磷等营养盐进入湖泊后，大部分转移至悬浮颗粒物中并最终累积于湖泊沉积物中，因此湖泊沉积物是湖泊营养盐的重要蓄积场所［5-6］。在强烈的生物地球化学作用下，长期积累于湖泊沉积物中不同颗粒物上的营养盐又会通过解吸、释放和迁移等途径重新返回水体中，并有可能造成湖泊的二次污染［7］。因此，研究湖泊沉积物中碳、氮、磷等营养盐的浓度及其分布特征，对控制水体富营养化和环境质量改善具有重要指导意义。

湖泊受制于流域不同时期不同程度的生态环境影响，同一湖泊不同区域的沉积物中营养盐浓度的垂向分布也存在较大差异［8-9］。同时，沉积物粒度作为重要的地球化学指标，其特定的物理性质对研究营养盐在沉积物中的赋存和释放能力等有着重要的影响。研究湖泊沉积物中营养盐和粒度的分布特征及其二者之间的相关关系对揭示湖泊的生物地球化学循环过程具有重要作用。目前，有关湖泊沉积物营养盐与粒度之间的相关性有一些报道，如李强等［10］对巢湖及其入湖河流的研究发现，随着沉积物粒径的增大，沉积物粒径与TOC、TN 和TP 浓度的相关性变差，而李青芹等［11］对我国不同地区6 个不同特征湖泊(巢湖、杞麓湖、程海、泸沽湖、青海湖和乌梁素海)的研究则发现，沉积物营养盐浓度与小于4 μm 的细颗粒呈显著正相关，与16 ～64 μm 的粒径呈负相关。这些研究主要集中于对一些浅水型湖泊表层沉积物中营养盐浓度与沉积物粒度之间相关关系的探讨，尚缺乏对深水型湖泊从营养盐浓度和粒度的垂向分布特征方面分析二者之间的相关关系。基于此，笔者以深水抚仙湖为例，结合环境放射性核素210Pb 和137Cs 计年技术确定的沉积年代，研究了抚仙湖北部、中部和南部不同区域的沉积物中营养盐浓度和粒度的垂向分布特征，分析了抚仙湖沉积物中营养盐浓度与粒度之间的相关关系，以期为科学合理地开发抚仙湖提供基础数据和科学参考。

1 材料与方法

1.1 抚仙湖概况

抚仙湖是我国第二深水湖［12］，属云南省玉溪市辖区，跨澄江、江川、华宁三县，其海拔高度1 721 m，面积212 km2，最大水深为157.3 m，平均水深87 m，平均容水量189.3 ×108m3。湖泊南北向长31.5 km，东西向平均宽度6.7 km，呈狭长状葫芦型［12］。抚仙湖属珠江流域南盘江水系，湖区四面环山，沿湖有尖山河、东大河、西大河和梁王河等20 多条大小溪流汇入湖中。湖东岸海口河为唯一的出水口，西南方向有条长1.0 km，落差1.0 m 的隔河与星云湖相连，属半封闭型高原湖泊［12］。抚仙湖具有饮用水源，渔业、工农业用水，旅游等功能，是当地经济发展的重要基础。20 世纪80年代以来，随着湖泊流域工、农、旅游业的迅速发展，大量污染物排入湖中，导致湖泊水质下降，富营养化风险加剧［13-15］。

1.2 样品的采集与分析

利用全球定位系统(GPS)在抚仙湖北部(FX0701)、中部(FX0702)和南部(FX0703)分别设置采样点(图1)，于2007年10月使用奥地利生产的聚丙烯筒式沉积物取样器(内径6 cm)采集沉积物柱芯，所获沉积物柱芯悬浮层均未受扰动，界面水清澈。样品采集后带回实验室放入超低温冰箱里冷冻(温度设置为-50 ℃，时间为48 h)，用自制的样品切割机按照0.5 cm 的间距截分沉积物样品，称湿重后将样品风干，研磨，过100 目筛，105 ℃下烘干至恒重。

将研磨前的沉积物样品取出黄豆大小放置于100 mL 烧杯中，加入10 mL 10%的双氧水(H2O2)，加热去除样品中的有机质，待充分反应至过量的双氧水完全分解后，加入5 mL 10%的盐酸去除碳酸盐及有机质胶结物(主要是钙质胶结物)，反应完全后加入蒸馏水至100 mL，静置12 h，抽取上清液，反复3 ～4 次，洗去过量的盐酸使溶液趋于中性，最后加入10 mL 2%的分散剂六偏磷酸钠，摇匀后置于超声波振荡离散15 min，形成高分散的颗粒悬浮液供测定。选用英国Malven 公司生产的Mastersizer 2000 型激光粒度仪进行测量，测量范围为0.02 ～2 000 μm，粒级分辨率为0.1 μm，重复测量的相对误差＜1%。

图1 采样点位置Fig.1 Map of the sampling sites

称取10 g 左右研磨后的样品放入同一规格的塑料容器，蜡封1 个月，目的是使226Ra 与210Pb 处于永久衰变平衡体系，然后进行放射性核素的测量，测试仪器为美国EG＆GORTEC 公司生产的高纯锗探测器、数字化谱仪及多通道分析系统。其中210Pb 的比活度由46.5 keV γ 射线谱峰面积求算，226Ra 比活度根据214Pb 的谱峰面积(351.9 keV)求算，半衰期极短的214Pb 是226Ra 的衰变产物。样品的210Pbex比活度为210Pb 的比活度减去226Ra 比活度的差值［16］。每个样品的测量时间为40 000 s(实时)，测试完比活度的样品进一步测试沉积物中营养盐(TOC、TN和TP)浓度。其中，TOC 和TN 浓度采用常规分析方法测定［17］，TP 浓度采用Palalytical AXIOS X 荧光光谱仪测试，测量误差小于10%。

2 结果与讨论

2.1 沉积物柱芯年代序列的建立

图2 抚仙湖各沉积物柱芯中放射性核素210Pbex和137Cs 比活度的垂直分布Fig.2 Profile distributions of 210Pbex and 137Cs in sediment cores of Lake Fuxian

图2是抚仙湖各沉积物柱芯中210Pbex和137Cs 比活度的垂直剖面分布。由图2 可见，柱芯FX0701中210Pbex的比活度为18.86 ～447.43 Bq/kg，平均值为142.95 Bq/kg;柱芯FX0702 中210Pbex的比活度为82.93 ～482.73 Bq/kg，平均值为224.89 Bq/kg;柱芯FX0703 中210Pbex的比活度为37.94 ～355.08 Bq/kg，平均值为129.02 Bq/kg。抚仙湖各沉积物柱芯中210Pbex比活度自底层至表层均呈波动递增的变化趋势，尤其是表层沉积物的波动幅度更为明显，这种不规则的分布特征说明沉积物在实际沉积过程中受到不同时期的人类活动干扰，尤其是近些年来的干扰程度更为强烈，湖泊沉积速率随时间发生了变化。根据210Pb计年原理［16］，抚仙湖沉积物柱芯FX0701、FX0702 和FX0703 最大质量深度7.46、9.43 和12.21 g/cm2处所对应的年代分别为1868年、1869年和1861年。结合质量深度和沉积年代计算出3 个沉积物柱芯的平均沉积速率分别为0.054、0.068 和0.083 g/(cm2·a)，自北向南呈增大趋势，由此表明，抚仙湖不同湖区的沉积速率变化具有明显差异，以往仅以单个沉积物柱芯来反映整个湖泊的沉积速率变化略显单薄［16］。

结合137Cs 的时标计年结果，3 个沉积物柱芯中137Cs 的1963年计年时标分别对应于210Pbex计年结果的1960年、1965年和1966年，1986年计年时标分别对应于1988年、1983年和1989年，2 种计年结果之间存在一定偏差，主要是因为Pb 和Cs 本身的物理化学性质差异以及仪器本身测试过程中所存在的干扰因素所致，但均在可接受误差范围之内［18］。抚仙湖沉积物柱芯FX0701 与Zeng 等［19］获取的沉积物柱芯FB 采样点位置相近，且1986—2007年的平均沉积速率为0.035 g/(cm2·a)(对应深度沉积速率为1.9 mm/a)与FB 沉积物柱芯的沉积速率(1986—2003年为2.8 mm/a，平均沉积速率约为2 mm/a)相比较，二者的结果基本一致。

2.2 沉积物TOC、TN、TP 和C/N 的垂向分布特征

抚仙湖各沉积物柱芯中营养盐TOC、TN 和TP浓度的垂向分布特征如图3 所示。

图3 抚仙湖各沉积物柱芯中TOC、TN、TP 和C/N 的垂直分布Fig.3 Vertical distributions of TOC、TN、TP and C/N in sediment cores of Fuxian Lake

由图3 可以看出，抚仙湖沉积物中TOC 浓度垂向分布差异明显，其中FX0701 由稳定变化转向缓慢增长，转折点出现在20 世纪30年代初期;FX0702 和FX0703 则呈先下降后上升的趋势，转折点分别出现在20 世纪90年代中期和末期，说明抚仙湖中部和南部地区TOC 输入在时间上滞后于北部地区。就TOC 浓度平均值而言，自北向南3 个沉积物柱芯中TOC 浓度平均值分别为36.38、63.84和104.67 g/kg，其大小表现为FX0701(北部)＜FX0702(中部)＜FX0703(南部)，其中抚仙湖中部和南部沉积物有机污染较为严重，TOC 浓度已超过国家一级土壤肥力水平(40 g/kg)。与云南地区其他湖泊沉积物中营养盐浓度相比较［11］，抚仙湖南部沉积物中TOC 浓度超过杞麓湖(92.32 g/kg)，中部沉积物中TOC 浓度与泸沽湖(66.14 g/kg)较为接近，北部沉积物中TOC 浓度则高于营养湖泊程海(27.60 g/kg)，该结果进一步表明同一湖泊不同湖区的沉积物中有机质浓度具有明显差异。

从图3 可以看出，与TOC 相比，抚仙湖沉积物中TN 浓度变化较为均匀。自19 世纪60年代以来，抚仙湖TN 浓度的垂向分布趋势接近一致，均呈小幅波动趋势。3 个沉积物柱芯中TN 浓度的平均值分别为3.20、3.44 和3.35 g/kg，是太湖TN 浓度平均值(0.64 g/kg)［20］的5 倍多，这与李青芹等［11］对同一区域湖泊程海和泸沽湖TN 浓度高于东部平原湖区富营养化较为严重湖泊沉积物的5 ～10 倍的研究结果相一致。

抚仙湖各沉积物柱芯中TP 浓度的垂向分布具有明显差异(图3)，其中FX0701 柱芯TP 浓度自20世纪20年代初开始由稳定转向增加变化的趋势。FX0702 柱芯TP 浓度呈现4 个阶段的变化趋势，即1938年之前呈下降趋势;1938—1962年呈增大趋势;1962—1998年呈微下降趋势;1998年以来增大趋势最为明显。FX0703 柱芯TP 浓度由下降变化趋势转向迅速增长，转折点出现在20 世纪80年代初期。抚仙湖流域自1984年以来开展了大规模的磷矿露天开采和磷化工开发，磷矿开采加速了磷的释放、迁移、转化等地球化学迁移过程，每年大约有7.27 t 磷通过地表径流等方式排入湖泊［21］，蓄积于湖泊沉积物中不同形态的磷的分布特征很好地显示了湖岸各种污染来源“汇”的特点［15］。

与该地区TN 和TP 浓度的土壤背景值(0.7 和0.4 g/kg)相比较［22］，抚仙湖沉积物中TN 和TP 浓度分别高出8 ～9 倍和3 ～5 倍，这一现象与抚仙湖径流区污染物排放有关，其中抚仙湖北岸以梁王河、东大河和代村河等对湖泊的污染贡献量最大［23］。王林等［24］研究表明，抚仙湖径流区通过农村生活污水、畜禽粪便、生活垃圾、农田泄水及部分农作物残体、水土流失等方式排入湖泊的TN 和TP 污染负荷高达1 333.83 和891.60 t/a。据统计，2005年仅一年时间抚仙湖流域TN 和TP 污染物入湖量就高达862.67 和103.25 t/a，加之TN 和TP 在湖泊中的滞留率分别高达91.8%和97.4%［25］，大量的营养元素逐年积累于湖水或湖泊沉积物中，导致抚仙湖水体中浮游藻类数量增加了2.6 倍，Chl. a 浓度增加了3 倍［13］，同时湖水透明度下降近50%［26］，湖泊“纳污吐清”营养收支状况严重失衡，加速了抚仙湖水体富营养化的进程。

湖泊沉积物中TOC、TN、TP 浓度和C/N 可以反映一定时期湖泊的生产能力，尤其是C/N 可以有效指示有机质的来源［27］。不同来源的有机质，C/N 有明显差异，该值愈高说明陆源输入的有机质成分愈大。研究表明［28］，低等水生植物含有较多的蛋白质，其C/N 一般小于7，而维管束陆生植物的C/N 通常大于20。从图3 可以看出，3 个沉积物柱芯C/N的大小表现为FX0701 ＜FX0702 ＜FX0703，其中抚仙湖北部FX0701 柱芯C/N 为6.68 ～16.85，说明该区域内湖泊沉积物有机质输入除受湖泊内部菌藻类影响外，20 世纪30年代中期C/N 缓慢上升则表明抚仙湖北部沉积物开始受到陆源有机质输入的影响。吴斌等［23］对抚仙湖北岸代村河、沙盆河、梁王河、东大河和山冲河等5 条入湖河流中的TN 和TP污染因子监测和分析发现，未经处理的生活污水、人畜粪便及部分农灌回水直接进入河中，使其水体中的有机氮和无机氮浓度迅速增加。抚仙湖FX0702柱芯C/N 为13.47 ～23.06，且呈波动变化趋势，表明抚仙湖沉积物有机质输入已从湖泊内部菌藻类输入为主过渡至维管束陆生植物输入为主，导致湖泊中部沉积物柱芯中有机质浓度逐渐偏高。抚仙湖南部FX0703 柱芯C/N 为19.10 ～64.19，这一高值充分说明该区域湖泊沉积物中有机质的输入较大，除了受抚仙湖流域本身陆源维管束植物有机质输入影响外，还与历史时期的高营养化的星云湖湖水汇入抚仙湖有关。抚仙湖西南方向与星云湖经隔河相通，星云湖接纳了陆地上大量的有机质输入，水质较差，富营养化和重金属污染均较为严重［29-31］。历史时期人类活动开凿隔河致使抚仙湖接纳了来自星云湖中的高营养水，每年平均接纳水量达2 500 万t，氮磷污染负荷量分别为21.25 和2.00 t，占抚仙湖整个入湖氮磷量的9.01%和8.16%［29］，这些高污染的有机质是导致其南部地区沉积物柱芯中C/N偏高的主要原因。

2.3 沉积物粒度的分布特征

粒度组成是表述碎屑类沉积物特征的重要指标之一，可以追溯沉积物形成的力学性质、物质来源、输送介质和沉积环境等，但国内外所运用的粒度标准并不统一。一般而言，湖泊沉积物的粒径主要集中在63 μm 以下［32］，为详细探讨沉积物营养盐和各粒径之间的相关性，将粒径大小按照＜2 μm、2 ～4 μm、4 ～8 μm、8 ～16 μm、16 ～32 μm、32 ～63 μm 和＞63 μm 标准划分为7 个等级。抚仙湖各沉积物柱芯粒径分布如图4 所示。北部、中部、南部3 个沉积物柱芯中，粒径＜2 μm 的沉积物所占比例分别为18.86%、10.37%和21.99%;粒径2 ～4 μm 的沉积物所占比例分别为17.21%、11.96%和13.32%;粒径4 ～8 μm 的沉积物所占比例分别占22.84%、20.78%和17.05%;粒径8 ～16 μm 的沉积物所占比例分别为21.28%、27.74%和19.43%;粒径16 ～32 μm 的沉积物所占比例分别为13.80%、22.99%和17.74%;粒径32 ～63 μm 的沉积物所占比例分别为4.67%、5.99%和8.84%;粒径＞63 μm 的沉积物所占比例分别为1.33%、0.17%和1.63%。由图3 看出，抚仙湖不同湖区沉积物的粒度分布极不均匀，这可能与流域周边不同类型(密度、长度及产沙量等)的河流汇入湖泊所携带的泥沙量不同有关。李强等［10］研究表明，不同入湖河流表层沉积物表现出不同的粒径分布特征，湖泊流域周围不同类型的河流将大量的泥沙汇入湖泊并最终蓄积于沉积物中，导致不同区域的湖泊沉积物各粒径分布特征差异明显。

图4 抚仙湖沉积物FX0701、FX0702 和FX0703 柱芯的粒度分布Fig.4 The distribution of grain sizes in sediment core FX0701，FX0702 and FX0703

2.4 沉积物营养盐浓度与粒度间的相关关系

抚仙湖沉积物营养盐浓度与粒度间的相关关系如表1 所示。由表1 可以看出，沉积物中TOC 浓度与粒径32 ～63 μm 间呈显著正相关(R2=0.610，P ＜0.01)，与粒径4 ～8 μm 间呈显著负相关(R2=0.595，P ＜0.01)，表明TOC 主要吸附在粗粉砂颗粒中。TN 浓度与各粒径之间并没有表现出良好的相关关系，可能与沉积物中氮的物质形态相关。有研究认为，沉积物中的氮多以有机氮和无机氮为主，且无机氮相对比较恒定［33］，其具体的吸附特征有待进一步研究。沉积物中TP 浓度与粒径＜2 μm 间呈显著正相关(R2=0.575，P ＜0.01)，表明TP 主要吸附在细小的黏土颗粒中，这与李青芹等［11］对我国云南地区其他湖泊的研究结果相一致。抚仙湖流域表层土壤类型主要表现为砖红壤和红壤，且表层土壤中黏土成分所占比例大于35%，次表层则多为砂质土壤［34］。沉积物中营养盐浓度与粒度间的相关性表明，TOC 在沉积物中的累积主要受流域次表层的砂质土壤影响，而TP 则多与表层黏土颗粒的土壤侵蚀有关。据2004年云南省土壤侵蚀卫星遥感调查资料显示，抚仙湖流域土壤侵蚀总量为54.7 ×104t/a，入湖泥沙量为21.2 ×104t/a［35］。抚仙湖流域水土流失较为严重，土壤抗蚀性较差［36-37］，由此导致大量的营养盐伴随不同层次的土壤侵蚀汇入湖泊，并吸附于不同粒径的颗粒悬浮物中最终沉降于湖泊沉积物中。

表1 抚仙湖沉积物营养盐与粒度之间的Pearson 相关分析(n=132)Table 1 Pearson correlation coefficients of nutrients and grain sizes in sediment cores of Lake Fuxian(n=132)

3 结论

(1)抚仙湖沉积物中营养盐浓度在不同湖区自底层至表层的分布特征差异明显，其中TOC 浓度呈现稳定、下降趋势转变为上升趋势，分别出现20 世纪30年代初和90年代中后期;TN 浓度呈小幅度波动趋势;TP 浓度整体上呈先下降后上升的变化趋势。与该地区土壤背景值相比较，抚仙湖沉积物中TN 和TP 浓度高出8 ～9 倍和3 ～5 倍，其主要原因与其径流区排入湖泊的过量污染物有关。

(2)抚仙湖各沉积物柱芯的C/N 表明，北部区域内有机质输入主要以湖泊内部菌藻类提供为主，以陆生维管束植物有机质输入为次;中部区域内则由湖泊自身菌藻类为主过渡至地表陆源有机质输入为主;南部区域内较高的C/N 除受流域本身的陆源有机质输入影响外，还与历史时期星云湖高营养化的湖水通过隔河汇入抚仙湖导致沉积物中有机质浓度增加有关。湖泊不同区域的沉积环境变化差异性与其周围流域不同程度的自然演化和人类活动影响密切相关。

(3)抚仙湖不同区域的湖泊沉积物粒度分布差异明显，可能与采样点周边汇入湖泊河流的密度、长度及产沙量等有关。抚仙湖沉积物中营养盐表现出不同的粒度分布特征，TOC 浓度与粒径32 ～63 μm间呈显著正相关，与4 ～8 μm 间呈显著负相关;TN浓度则与粒径分布无任何规律可循;TP 浓度则与粒径＜2 μm 间呈显著正相关。

致谢:感谢云南省玉溪市抚仙湖管理局和综合执法大队办公室成员在采样过程中提供的热情帮助;感谢南京师范大学地理科学学院陈晔老师及课题组成员在实验数据测试方面的帮助。

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