基于蓄热式换热模型的乏风瓦斯逆流热氧化装置设计方法

邓浩鑫,萧 琦,肖云汉

(1.中国科学院大学,北京 100049;2.中国科学院先进能源动力重点实验室(工程热物理研究所),北京 100190;3.中国科学院能源动力研究中心,江苏连云港 222069)

基于蓄热式换热模型的乏风瓦斯逆流热氧化装置设计方法

邓浩鑫1,2,萧 琦2,3,肖云汉2,3

(1.中国科学院大学,北京 100049;2.中国科学院先进能源动力重点实验室(工程热物理研究所),北京 100190;3.中国科学院能源动力研究中心,江苏连云港 222069)

为现实乏风瓦斯逆流热氧化装置的快速参数设计,提出逆流热氧化装置的稳定运行判别条件。基于蓄热式换热模型的解,结合装置整体的能量平衡,首先对氧化装置的最低稳定运行甲烷体积分数进行了计算。结算结果表明:在低流速时,装置的最低稳定运行甲烷体积分数主要由装置的散热决定,此时流速提高,装置的最低稳定运行甲烷体积分数会降低;流速较高时,装置的最低稳定运行甲烷体积分数主要由装置的蓄热性能决定,此时流速提高,装置的最低稳定运行甲烷体积分数会升高。使用实验获得的最低稳定运行甲烷体积分数数据对模型计算结果进行验证,实验结果和模型的计算结果基本一致。进一步根据模型计算了乏风瓦斯逆流氧化装置稳定运行的通风量范围以及蓄热体需求量。

蓄热式换热;乏风瓦斯;逆流热氧化装置

甲烷是一种重要的温室气体来源[1],以100 a计,单位质量甲烷的温室效应是二氧化碳的21倍。煤矿乏风瓦斯是煤矿通风系统排出的主要成分,为空气和甲烷的混合气体,我国乏风瓦斯中甲烷的体积分数通常小于0.75%。有效地处理乏风瓦斯可以起到温室气体减排和节约能源的作用。逆流式热氧化是目前应用最广的乏风瓦斯处理技术[2]。瑞典MEGTEC公司和胜利油田胜利动力机械集团有限公司都先后将这一技术应用到工业现场。波兰科学院Gosiewski等[3-4]研究了乏风瓦斯逆流热氧化过程的反应动力学以及循环稳定态等内容,刘永启等[5-7]基于小规模的实验装置和数值模拟进行了逆流氧化装置的阻力压降和流动导流等内容的研究,本课题组也先后进行了逆流氧化过程的实验[8-9]和数值模拟[10-11]研究。目前逆流热氧化装置设计参数的选择主要依赖于前期实验室规模的小型装置实验,小型装置中除了有散热因素的影响之外,部分参数的实验还受到实验规模的限制,依赖小型装置的参数设计具有一定的局限性,有必要研究一种不完全依赖实验的逆流热氧化装置的参数设计方法。笔者基于蓄热式换热模型,提出一种计算逆流氧化装置内最低稳定运行甲烷体积分数的方法,并与部分实验结果进行了比较验证。同时对装置内气流速度范围、蓄热体长度的需求进行了计算,从而得到装置的运行通风量范围和蓄热体需求量等重要设计参数。

1 氧化装置稳定运行的判别条件

逆流热氧化装置稳定运行时,装置内温度等参数实现周期性往复循环的准平衡状态。逆流热氧化装置处于准平衡状态时,装置中部应存在一个相对稳定的高温区,可以在逆流热氧化装置高温区两端抽象出不涉及甲烷氧化的蓄热式换热过程。当乏风瓦斯逆流热氧化装置达到准平衡状态时,其内部的蓄热式换热过程也处于动态的平衡状态。典型的乏风瓦斯逆流热氧化装置的基本结构如图1所示,主要包括用作支撑和保温的本体及用于蓄热的蜂窝蓄热体、启动装置(这里以燃气启动作为示意)和用于流动方向控制的切换阀(这里以2个三通阀作为示意)。装置稳定运行后低浓度甲烷的反应主要集中于中部高温区域。抽象的蓄热式换热模型如图2所示,其中Tc,in和Tc,out分别为进入装置气流的温度和气流在蓄热体中被预热到的平均温度,Th,in为反应后进入蓄热体装置的高温气流温度,Th,out为装置的平均排烟温度。

图1 乏风瓦斯逆流热氧化装置示意Fig.1 Schematic diagram of ventilation airmethane thermal flow-reversal reactor

图2 蓄热式换热模型示意Fig.2 Schematic diagram of regenerative heatexchangemodel

乏风瓦斯逆流热氧化装置实现稳定运行即达到准平衡态需要满足2个条件:①气流在蓄热体内能被预热到低浓度甲烷的着火温度Tig(K);②甲烷的反应放热大于通过排烟流出蓄热体的热量。下文证明条件②满足时,条件①也严格满足。

将条件①和条件②表示成装置中各个温度参数的关系式,条件①为

气流在抽象的蓄热式换热模型或装置中某一个确定位置被预热到的温度在一个周期中是不断变化的,这里近似认为气流被预热到的平均温度高于甲烷的着火温度,即可满足甲烷的反应条件。乏风瓦斯逆流氧化装置稳定运行时,在一个完整的循环周期中,由于散热的存在,甲烷的反应放热须大于排烟的损失。由于装置两侧对称且切换时间相同,条件②在一个半周期内也是满足的,可以表示为

定义平均排烟温度为

式(2)可以进一步写成

约去式中相同的系数,有

引入由Eigenberger等[12]提出的流向变换反应器中高温区温度满足的一个关系,即

式中,Th为反应器中高温区温度。

根据蓄热式换热过程的能量平衡,一个周期内的进出口平均温度近似满足

反应器内高温区温度等同于蓄热式换热模型中高温入口温度,即

由式(5)结合式(6)可得

由式(8),(9)得

结合蓄热式换热过程能量平衡关系,则有

消去一项,即得式(1)。由以上推导可知,条件②满足时,条件①是严格满足的。进一步也能证明在装置两侧具有相同散热条件时,条件②也能推导出条件①。因此可以将条件②(式(5))作为装置能否实现准平衡状态的判断条件。

当逆流热氧化装置存在散热以及甲烷不完全转化时,准平衡态状态的这一判断条件可以完整的写成

2 蓄热式换热模型的建立和求解

2.1 控制方程的建立

目前乏风瓦斯逆流热氧化装置中主要采用蜂窝蓄热体作为蓄热介质,本文将以蜂窝体为蓄热介质的蓄热式换热过程为例进行建模和分析。图3为一个蜂窝体通道内的气流微元控制体,忽略辐射和气体的导热,对微元控制体进行能量平衡分析。图3中Lh和Af分别为蜂窝体内六边形通道的截面周长(m)和面积(m2);x为轴向坐标,m;t为时间,s;δx为微元体的长,m;ρg为气体密度,kg/m3;um为通道内的气流平均速度,m/s;Tg为气流截面平均温度,K;Tr为蓄热体温度,K;h为气流和蓄热体之间的对流换热系数,kJ/(m2·K)。

图3 气流换热过程微元控制体Fig.3 Micro control volume of gas heat transfer

根据能量守恒,可建立一个蜂窝体通道内的气流微元体控制方程为

逆流热氧化装置中低温气流预热以及高温气流蓄热过程中,这一方程中的非稳态项与对流项相差数个数量级,忽略控制方程中的非稳态项,气流温度的控制方程可以进一步简化为

按照类似的方式,可以推导蓄热体温度的控制方程。由于蓄热体的导热率很低,蓄热体控制方程中的导热扩散项与对流换热项相比可以忽略,同时蓄热体为固体,不需要考虑对流项,蓄热体的控制方程可简化为

式中,ε为蓄热体孔隙率;ρr为蓄热体的密度,kg/m3; cr为蓄热体的热容,kJ/(kg·K);Ah为蓄热体和气流的换热面积,m2;Vr为蓄热体堆积体积,m3;Ah/Vr为单位蓄热体体积的换热面积,m-1。

蓄热式换热过程的边界条件有已知的低温气流入口温度和高温气流入口温度。在蓄热装置实现稳定时,蓄热体中各处的温度将实现周期性的重复。这2个条件可以表示为

2.2 模型的求解

Willmott等[13]将直接求解稳定状态的温度分布的方法称为闭合方法。本文基于闭合方法,将一维的发展问题转化为二维稳态问题,使用交错网格和有限差分法直接求解稳定状态的温度结果,空间和时间上的节点数分别记为M和N,二维交错网格如图4所示。求解获得一个周期内气流温度分布后,由式(19)计算得到装置的平均排烟温度Th,out。

图4 模型差分计算交错网格Fig.4 Staggered difference grid of calculation model

模型的边界条件是按照时间分段的,在一个完整循环周期中,0～P内计算模型的边界条件是一侧的低温气流入口温度,P～2P内模型的边界条件是另一侧的高温气流入口温度。两个温度参数设置的准确性会影响模型对装置的性能预测。低温气流入口温度主要由环境温度决定,计算结果表明,环境温度的变化对平均排烟温度的计算结果影响很小。高温气流入口温度是装置中高温区的气体温度,受甲烷体积分数、气流速度等参数影响,尚无准确计算的方法。相关的实验研究[5,8]表明低浓度甲烷的着火温度约为830℃,结算结果表明,在这一温度附近,100 K高温烟气估算误差引起的排烟温升误差远低于0.1%甲烷体积分数、27 K左右的绝热温升(低位发热量,温度在300～400 K),所以高温烟气温度估算引起的排烟温度计算误差也相对较小。

根据以上的计算结论,近似取低温气流入口温度固定为300 K,而反应后进入蓄热体的高温气流温度取1 200 K。部分变化较小的物性参数近似取为定值,蓄热体密度为2 200 kg/m3,蓄热体热容为1 200 kJ/(kg·K),装置入口气流的密度取1.293 kg/m3,气体热容取300～1 100 K的均值1.075 kJ/(kg·K)。对模型进行求解计算,按照式(19)计算获得平均排烟温度的结果。对于求解出的平均排烟温度结果,为便于应用和比较,这里在排烟温度低于650 K的范围内做了一个数据的分析和拟合。排烟温度的分析拟合结果可表示为

式中,f为拟合获得的系数,其值为2.22×106J/m3;Lr为蓄热体的长度,m。

3 模型的验证与讨论

3.1 最低稳定运行甲烷体积分数的模型验证

根据式(22),近似认为装置的散热主要存在于中部高温区,散热对蓄热式换热过程没有影响,结合式(20),即可计算获得装置稳定运行的最低甲烷浓度。下文在乏风瓦斯逆流氧化实验装置[8,14]上对本文建立的这一模型进行有效性的验证。进行模型验证的实验装置的主要结构参数和特征为:装置中气流流通部分是一个长方形通道,其截面尺寸为500mm× 600 mm,通道长为3 000 mm,装置的最高通风量为1 000 m3/h;气流流通通道外为耐火层和轻质浇注料,厚300 mm,外壁用纤维毡和保温棉进行保温;装置中部留有300～500 mm的空腔用于燃烧器的进气启动,两端布置蜂窝蓄热体,蓄热体长度可以根据实验工况进行调节;使用2个三通换向阀实现装置中流动的周期性换向。实验使用正六边形通道的蜂窝蓄热体,水力直径为3 mm,孔隙率为0.56。可以计算获得Ah和Vr的比值为1.7×103m-1。蓄热体和气流的对流换热系数,根据Kays等[15]的六边形芯体换热数据拟合获得,近似取气流温度在300～1 100 K线性变化时的均值,取62.06 W/(m2·K)。则排烟温度的拟合公式(20)可以进一步简化为

式中,f1=27.6 K·s;截面流速um可由通风量计算获得。

装置的散热通过多个实验工况下反应热和排烟损失的差进行计算,同时通过测量装置壁面温度计算自然对流和辐射的散热进行校核。由于甲烷体积分数较小,混合气流的参数均按照空气的参数进行计算。当甲烷转化率不为1时,即α未知,式(22)不能用于计算装置的最低稳定运行甲烷体积分数。在实验中,甲烷的转化率可以检测获得,因此甲烷不完全转化的实验仍可以用于模型有效性的验证。

实验中先进行较高甲烷体积分数(如1%)的稳定运行实验,然后逐步降低甲烷体积分数,考虑到天然气和空气掺混的精度以及测量的误差,每次降低0.05%,稳定后再次降低甲烷体积分数,直到装置不能稳定运行,最终获得装置能够稳定运行的最低甲烷体积分数。实验中甲烷体积分数采用气相色谱分析仪进行测量,其测量精度可以达到10-6,远低于甲烷体积分数的调节值0.05%;实验装置是否稳定运行的判断主要是基于装置中轴向每隔100 mm布置的多个K型热电偶的温度读数,所用热电偶的测量精度为±1℃。逆流热氧化装置稳定运行时,装置内部需要存在一定距离的、温度变化较小的高温区,高温区的散热是装置散热的主要部分,所以不考虑工况变化引起的装置散热的变化。工况1和2中部设置用于甲烷氧化的空腔较短,装置散热量根据实验测量约为13.1 kW,工况3～5中部设置较长的用于甲烷氧化的空腔,装置散热量约为17.8 kW。多个工况下模型计算的最低稳定运行甲烷体积分数和实验测得的最低稳定运行甲烷体积分数的对比见表1,模型和实验的计算误差约为10%。

表1 最低稳定运行甲烷体积分数计算与实验结果对比Table 1 Results com parison of lowestmethane concentration betweenmodel calculation and experimental test

3.2 逆流热氧化装置通风量范围

根据前文蓄热式换热模型的计算结果的分析拟合式,乏风瓦斯逆流热氧化装置稳定运行的判别式(21)可进一步写成

式中,As为装置的流通截面面积,m2。

据此可计算乏风瓦斯逆流热氧化工业装置的通风量上限。设计的工业装置采用双床结构,中部布置足够长的空腔区域以延长高温气流在装置中的停留距离,利于甲烷的完全反应。流通截面面积为15 m2、单侧蓄热体长度为1 m、蓄热体为孔隙率为0.64的六边形通道蜂窝体。设计最低稳定运行甲烷体积分数为0.3%。装置的散热量根据保温设计约为270 kW。

根据实验研究的结果,通过在装置中部设置一定

式(25)仅仅具有数值的意义,此可以获得各个风量下的最低稳定运行甲烷体积分数,最低甲烷体积分数和通风量的关系如图5所示。

由图5可知,若设定最低甲烷体积分数为0.3%,则装置的通风量有一个限制范围,装置的通风量范围为2～22 m3/s,即7 600～78 200 m3/h(标准状况)。通风量的下限是由于通风量过低时甲烷氧化的放热低于装置的散热而装置无法稳定运行;通风量的上限是因为通风量过高时装置的排烟过高,装置无法维持运行。由图5可知,若增加单侧蓄热体的长度,通风量的下限基本不变,而通风量的上限则有所长度的利于甲烷氧化的空腔,可以使甲烷转化率α接近于1。因此稳定运行的条件式(24)中转化率α取1,同时将蜂窝体物性和结构参数,以及气流的物性参数代入其中。装置稳定运行的判别条件可以进一步简化为提升,某一设定最低稳定运行甲烷体积分数下,可以通过提高两侧布置蓄热体的长度提高装置稳定运行的通风量上限。

图5 装置稳定运行通风量范围Fig.5 Range of reactor gas volume under stable operation

3.3 逆流热氧化装置的蓄热体需求量

流通截面确定的逆流热氧化装置而言,蓄热体的量取决于流动方向两侧蓄热体布置的长度。前文已经说明,满足稳定运行判别条件时,气流在蓄热体内一定能被预热到低浓度甲烷的着火温度。根据逆流热氧化装置的实验结果[5,8,14]可知,气流在被预热到着火温度后,很快氧化完全。因此在某一浓度和通风量下,计算获得的装置稳定运行蓄热体长度将是一个临界点,低于这一长度,装置将无法稳定运行,而高于这一长度的蓄热体在装置中并没有起到蓄热和预热的作用。以温度分布考虑,可以认为稳定运行时装置的轴向温度分布主要与气流速度、甲烷体积分数等参数有关,而与蓄热体的长度无关。当蓄热体的长度不满足装置稳定运行的需求时,装置无法稳定运行,当蓄热体的长度达到装置运行需求后,增加蓄热体长度,装置内的轴向温度分布不发生变化。

以前文提出的设计工业装置为例进行说明。蓄热体长度和甲烷体积分数及通风量的关系依然可计算获得,其结果如图6所示。由图6可知,甲烷体积分数不变时,随着通风量的提高,蓄热体的长度可以大致分为3个区域。图中以甲烷体积分数为0.3%为例进行区域划分。A区域,由于通风量过低,任何长度的蓄热体都无法实现装置的稳定运行;B区域,随着装置的通风量提高,蓄热体的长度逐步降低;C区域,随着装置通风量的提高,蓄热体的长度也在提高。A区域的存在是由于通风量过小时,甲烷氧化反应的热量小于装置稳定运行时的散热,因此装置无法稳定运行;B区域,装置的稳定性由散热和装置排烟综合决定,此时散热仍然占主导地位;C区域,装置的稳定性则由装置的排烟决定。另外由图6可知,随着气流中甲烷体积分数的提高,装置稳定运行的蓄热体长度逐步降低。

图6 装置稳定运行所需的蓄热体长度Fig.6 Demands of honeycomb ceramic in reactorunder stable operation

4 结 论

(1)基于蓄热式换热模型,提出了乏风瓦斯逆流热氧化装置内最低稳定运行甲烷体积分数的计算方法。采用这一模型对实验条件下多个工况的最低稳定运行甲烷体积分数进行了计算,计算结果和实验结果基本吻合,表明本文计算模型及其预测结果的可靠性。

(2)通过计算模型,研究发现了乏风瓦斯逆流热氧化装置中流速的分段影响机制。在低流速时,氧化装置的最低稳定运行甲烷体积分数主要由装置的散热决定。而在高流速时,氧化装置的最低稳定运行甲烷体积分数主要由流速决定。

(3)基于计算模型,提出了乏风瓦斯逆流热氧化装置设计中通风量的范围及蓄热体长度的计算方法。所需蓄热体的长度存在一个临界值,超过临界值的蓄热体在装置稳定运行时不再起到蓄热和预热的作用。

[1] Gosiewski K,Pawlaczyk A,Jaschik M.Thermal combustion of leanmethane-airmixtures:Flow reversal research&demonstration reactormodel and its validation[J].Chemical Engineering Journal, 2012,207:76-84.

[2] 刘 伟,钱高峰.高突矿井瓦斯网状抽采与利用技术[J].煤炭科学与技术,2011,39(9):63-66.

Liu Wei,Qian Gaofeng.Gas net drainage and utilization technology of high outburst mine[J].Coal Science and Technology,2011,39 (9):63-66.

[3] Gosiewski K,Pawlaczyk A,Warmuzinski K,et al.A study on thermal combustion of leanmethane-airmixtures:Simplified reaction mechanism and kinetic equations[J].Chemical Engineering Journal, 2009,154(1):9-16.

[4] Gosiewski K,Matros Y S,Warmuzinski K,et al.Homogeneous vs.catalytic combustion of leanmethane:airmixtures in reverse-flow reactors[J].Chemical Engineering Science,2008,63(20):5010-5019.

[5] 郑 斌,刘永启,刘瑞祥,等.煤矿乏风的蓄热逆流氧化[J].煤炭学报,2009,34(11):1475-1478.

Zheng Bin,Liu Yongqi,Liu Ruixiang,et al.Oxidation of coal mine ventilation airmethane in thermal reverse-flow reactor[J].Journalof China Coal Society,2009,34(11):1475-1478.

[6] 刘永启,张振兴,高振强,等.乏风瓦斯蓄热氧化床阻力特性的数值模拟[J].煤炭学报,2010,35(6):946-950.

Liu Yongqi,Zhang Zhenxing,Gao Zhenqiang,et al.Numerical simulation on resistance of the regenerative oxidation bed for ventilation airmethane[J].Journal of China Coal Society,2010,35(6):946-950.

[7] 毛明明,刘永启,高振强,等.热逆流反应器的流动均匀性实验研究[J].煤炭学报,2011,36(8):1349-1353.

Mao Mingming,Liu Yongqi,Gao Zhenqiang,et al.Experimental investigation of flow uniformity in a thermal reverse-flow reactor[J].Journal of China Coal Society,2011,36(8):1349-1353.

[8] 吕 元,姜 凡,肖云汉,等.煤矿通风瓦斯甲烷热氧化装置实验研究[J].煤炭学报,2011,36(6):973-977.

LüYuan,Jiang Fan,Xiao Yunhan,et al.Experimental study of coalmine ventilation air methane oxidization[J].Journal of China Coal Society,2011,36(6):973-977.

[9] Deng H X,Wen Y X,Xiao Q,etal.Parametric study of thermal flowreversal reactor for ventilation air methane oxidation[J].Applied Mechanics and Materials,2013,372:406-409.

[10] 邓浩鑫,吕 元,萧 琦,等.通风瓦斯蓄热式热氧化过程数值模拟[J].煤炭学报,2012,37(8):1332-1336.

Deng Haoxin,LüYuan,Xiao Qi,et al.Simulation on regenerative thermal oxidation of ventilation air methane[J].Journal of China coal Society,2012,37(8):1332-1336.

[11] 萧 琦,邓浩鑫,吕 元,等.煤矿通风瓦斯蓄热预热过程研究[J].采矿与安全工程学报,2012,29(2):295-300.

Xiao Qi,Deng Haoxin,LüYuan,et al.Lean methane-air premixedgas heating process research[J].Journal of Mining&Safety Engineering,2012,29(2):295-300.

[12] Kolios G,Frauhammer J,Eigenberger G.Autothermal fixed-bed reactor concepts[J].Chemical Engineering Science,2000,55(24): 5945-5967.

[13] Willmott A J.The regenerative heat exchanger computer representation[J].International Journal of Heat and Mass Transfer,1969,12 (9):997-1014.

[14] 吕 元.煤矿通风瓦斯的蓄热氧化处理装置研究[D].北京:中国科学院工程热物理研究所,2012.

LüYuan.Experiment study of ventilation air methane regenerative thermal oxidation device[D].Beijing:Institute of Engineering Thermophysics Chinese Academy of Sciences,2012.

[15] KaysW M,London A L.Compact heatexchangers[M].New York: McGraw-Hill,1984.

Design method of thermal flow-reversal reactor for ventilation air methane based on regenerative heat exchangem odel

DENG Hao-xin1,2,XIAO Qi2,3,XIAO Yun-han2,3

(1.University ofChinese Academy ofSciences,Beijing 100049,China;2.Key Laboratory ofAdvanced Energy and PowerofChinese Academy ofSciences(Institute ofEngineering Thermophysics),Beijing 100190,China;3.Research Center for Clean Energy and Power,Chinese Academy of Sciences,Lianyungang
222069,China)

In order to realize fast design parametersof thermal flow-reversal reactor for ventilation airmethane,a quick design approach of calculating the stable operating parameters of thermal flow-reversal reactor was proposed.The regenerative heat exchange model and the criterion of the stability were established in thermal flow-reversal reactor.Based on the solution of the established model and the energy balance,the lowest self-sustainingmethane concentration of the reactor was calculated.The results show that at low flow rates,the reactor’s lowest self-maintenance concentration ofmethane is determined primarily by heat loss of reactor wall;at high flow rates,the regenerative heat exchange performancemainly impacts on the lowest concentration.The calculated results are basically consistentwith the experimental results,which shows the validity of the proposedmodel.The ventilation rate ranges of the reactor’s stable operation and the self-sustaining honeycomb ceramic demands were also calculated using thismodel.

regenerative heat exchange;ventilation airmethane;thermal flow-reversal reactor

煤矿科技规范名词与废弃名词比对(13)

TD712

A

0253-9993(2014)07-1302-07

邓浩鑫,萧 琦,肖云汉.基于蓄热式换热模型的乏风瓦斯逆流热氧化装置设计方法[J].煤炭学报,2014,39(7):1302-1308.

10.13225/j.cnki.jccs.2013.1319

Deng Haoxin,Xiao Qi,Xiao Yunhan.Designmethod of thermal flow-reversal reactor for ventilation airmethane based on regenerative heat exchangemodel[J].Journal of China Coal Society,2014,39(7):1302-1308.doi:10.13225/j.cnki.jccs.2013.1319

2013-09-12 责任编辑:张晓宁

中国科学院知识创新工程重要方向资助项目(KGGX2-YW-323)

邓浩鑫(1986—),男,安徽合肥人,博士研究生。Tel:010-82543106,E-mail:denghaoxin@iet.cn