云木香挥发油提取工艺优化研究

谭小燕

(重庆三峡医药高等专科学校，重庆 万州 404020)



云木香挥发油提取工艺优化研究

谭小燕

(重庆三峡医药高等专科学校，重庆 万州 404020)

目的：优选云木香挥发油提取工艺。方法：以挥发油提取率和油的品质综合评分为指标，对水蒸气蒸馏、超临界CO2萃取、加热回流提取、超声波提取和闪式提取5个提取方式进行实验优选；再以挥发油提取率为指标采用正交实验法对所选提取方式的各影响因素进行考察，优化工艺条件。结果：超临界CO2萃取法提取效果最佳，经正交实验考察发现对云木香挥发油提取结果影响最显著的因素是萃取压力，其次是萃取时间、萃取温度和分离温度，可结合生产实际进行选择。结论：云木香挥发油的最佳提取工艺条件为：超临界CO2萃取，CO2流量20L/h，萃取压力18MPa，萃取温度35℃，萃取时间1.5h，分离柱压力6.5MPa，分离温度30℃。

云木香；挥发油；超临界CO2萃取；正交实验

云木香[1](SaussurealappaC.B Clarke)，为多年生菊科草本植物，又名广木香、青木香，曾用拉丁名AucklandialappaDecne.。原产于印度，经云南引种到川渝地区。临床多以根茎为药，具有解痉、降压和抗菌作用，中医常用以治疗胃部胀满、消化不良、呕吐、腹痛和腹泻等症[2]。云木香所含化学成分丰富，普遍认为挥发油是其主要有效部位。云木香挥发油具有浓郁的动物型香气，在香料方面应用较多[3-4]。三峡库区云木香种植广、产量大(经过研究证明与印度云木香、云南云木香无品质差异)，特别是开县被称为云木香之乡，每年出口云木香原药材上百吨[5-6]。结合库区云木香资源，本研究主要探索优化云木香挥发油提取工艺，以期提高云木香的利用价值，促进三峡库区云木香产业的发展。本研究参考文献报道[7-10]，以挥发油提取率和油的品质综合评分(外观形态、气味、折光率和相对密度)为指标，采用平行试验考察筛选提取方式，再采用正交实验法对所选提取方式的主要影响因素进行考察，优化工艺条件。

1 仪器与材料

METTLER TOLEDO PL1501-S电子秤(梅特勒-托利多中国地区)、电热恒温鼓风干燥箱DHG-9140A型(上海一恒科技有限公司)、高速中药粉碎机HX-500A型(浙江省永康市溪岸五金药具厂)、循环水式多用真空泵( 郑州长城科工贸有限公司)、HA220-50-06型超临界CO2萃取设备(海安华安医药设备公司)、RA-6200折光仪(日本KEM)、JT-600BH中高黏度液体相对密度测定仪(Mat.)、Esun实验室闪式提取器(成都实验室反应釜制造厂)、超声提取器、挥发油测定器、SPSS17.0统计软件，所用试剂均为分析纯。

云木香样本采自重庆开县关面乡七里坪木香生态基地，2010年11月选取生长年限3年的云木香采挖，洗净泥沙，45℃烘干至水分重量小于10%，粉碎，粉末过80目筛。

2 方法与结果

2.1 云木香挥发油提取方式筛选

取云木香药材粉末0.5kg，分别使用水蒸气蒸馏、超临界CO2萃取、60%乙醇加热回流提取、石油醚为溶剂超声波提取和石油醚闪式提取5种提取方式；提取条件为每种提取方式的最佳提取工艺条件[11-13]；以所得木香挥发油的量和品质综合评分为指标比较，具体操作条件和结果见表1。

从表1可见，几种提取方式挥发油提取率高低顺序为：加热回流提取>超临界CO2萃取>超声波提取>闪式提取>水蒸气蒸馏。所得云木香挥发油的品质也有差异，根据外观形态、气味以及折光率和相对密度四方面的指标进行综合评定发现加热回流提取法虽然提取率最高，但所得产品颜色较深且黏稠，气味和折光率不合格；超声波提取和闪式提取外观形态、折光率和相对密度合格，但气味不达标，有机溶剂残留量较大；水蒸气蒸馏可能由于高温，所得产品气味、折光率和相对密度合格，但颜色和黏稠度稍差；超临界CO2提取产品4个指标均合格。综合考虑，用超临界CO2提取方式提取云木香挥发油最佳。

表1 不同提取方法的操作条件和结果

注明：挥发油的品质主要根据其外观形态、气味以及折光率和相对密度四方面来评价。目前认为品质较好的云木香挥发油为淡黄色透明油状液体，具有浓郁的木香药材香味且无其它有机溶剂残留，25oC时，折光率在1.510～1.523，相对密度在0.995～1.039。云木香挥发油质量综合评分规则为：外观形态、气味、折光率和相对密度四项，其中一项符合要求则记1个“#”，如四项均符合则记“####”。

2.2 正交实验优化超临界萃取云木香挥发油工艺条件

2.2.1 实验条件 根据挥发油的理化性质，参考相关文献报道，常用超临界CO2萃取挥发油的条件为CO2流量20L/h，分离柱压力6.5MPa，萃取压力10～25MPa，萃取温度25～45℃，萃取时间0.5～2h，分离温度20～40℃。为得到超临界CO2萃取云木香挥发油的最优工艺条件，故确定萃取压力(A)、萃取温度(B)、萃取时间(C)和分离温度(D)为主要考察因素，每个因素设立3个水平(见表2)。采用L9(34)正交设计表，以云木香挥发油提取率为评价指标进行实验。

表2 正交实验因素水平

2.2.2 萃取实验 超临界CO2萃取实验，CO2流量20L/h，分离柱压力6.5MPa，萃取压力、萃取温度、萃取时间和分离温度按四因素三水平正交表安排进行，共9组实验。每组实验取云木香药材粉末0.5kg，选用1kg萃取釜萃取，结果见表3。通过对正交实验结果数据进行直观分析，发现对挥发油提取率影响最大的是萃取压力，其次是萃取时间，萃取温度和分离温度。为了比较不同因素是否具有显著性影响，进行方差分析见表4。结果表明，因素A(萃取压力) 为主要影响因素，具有显著性，因素B、C、D均不显著。根据正交实验综合结果优选最佳提取工艺条件为A2B2C2D2，即萃取压力18MPa，萃取温度35℃，萃取时间1.5h，分离温度30℃。为进一步考察优选工艺的可靠性及稳定性，取3份云木香药材粉末各0.5kg，按上述最佳提取工艺进行实验，挥发油产品得率分别为2.98%、3.02%、3.04%。实验结果表明，该优选工艺稳定可靠。

3 讨论

云木香挥发油价格较贵且性质不稳定，在提取过程中易发生变质，所以挥发油的提取工艺不但要保证较高的提取率，还需要保证挥发油产品的质量。挥发油的品质判断一般依据外观形态、气味、折光率和相对密度等物理常数指标，因此本研究在实验优选提取方式过程中使用了云木香挥发油提取率和挥发油品质综合评价作为判断标准。通过平行试验选出了低温、高效、无有机溶剂残留，所得挥发油质量合格的超临界CO2萃取方式提取云木香挥发油。由于该方式所得挥发油品质合格，故在使用正交试验优化超临界CO2萃取云木香挥发油工艺条件时就只以挥发油提取率为因变量。

表3 正交实验结果直观分析

表4 正交实验结果方差分析 (α=0.1)

由表4可知，只有因素A( 萃取压力) 为主要影响因素，具有显著性，因素B(萃取温度)、C(萃取时间)、D(分离温度)均不显著。并非这3个因素不影响木香挥发油提取率，而是由于在选择这些因素的水平时参考了其他研究报道并总结经验，得出比较优良的范围为：萃取温度25～45℃，萃取时间0.5～2h，分离温度20～40℃。因此用超临界CO2萃取云木香挥发油时，萃取压力18MPa，萃取温度、萃取时间和分离温度可在优良范围内根据实际生产情况确定。用超临界CO2萃取云木香挥发油方法简单、工艺可行，但实际生产中还需要适当调整工艺参数。

[1] 江苏新医学院. 中药大辞典(上册)[M]. 上海: 上海科学技术出版社, 1979：353.

[2] 王永兵, 王强, 毛福林，等. 木香的药效学研究[J]. 中国药科大学学报, 2001, 32(2):146-148.

[3] 王绪颖, 贾晓斌, 陈彦. 木香类药材的研究进展[J]. 中药材, 2010, 33(1):153-157.

[4] 龙川. 云木香产销分析[J]. 中国现代中药, 2012, 14(4):59.

[5] 《万县中草药》编写组.万县中草药[M].万县：四川省万县地区卫生局,1977：931.

[6] 沈力. 三峡中草药资源[M].北京：中国中医药出版社, 2012.

[7] 许卉, 王峥涛, 刘生生,等. 多指标综合评分法优选木香挥发油提取工艺[J]. 中国药学杂志, 2006, 41( 16) : 1214 -1216.

[8] 刘继鑫, 王克霞, 李朝品. 水蒸气蒸馏法提取中药挥发油存在的问题及解决方法[J]. 时珍国医国药, 2008, 19(1):97-98.

[9] ZHANG T, XU L Y, TAO J S, et al. Applying grading methods of synthesizing multiple guidelines to optimizing extract technology for Radix Puerariae [J]. Chin Tradit Herb Drugs,2004,35(1):38-40.

[10] 曹春英, 孟宪杰.正交设计法优化木香挥发油的提取工艺[J]. 现代中西医结合杂志, 2012, 21(10): 1099-1100.

[11] 易海燕, 何桂霞, 郭建生,等. 超临界CO2萃取和水蒸气蒸馏法提取木香挥发油的比较研究[J]. 湖南中医药大学学报, 2010, 30(1):34-36.

[12] 文加旭. 高品质木香油制备关键技术研究[D].重庆：西南大学,2012.

[13] 呼努斯图, 孟根达莱, 布仁达莱. 广木香挥发油提取工艺研究[J]. 中国蒙医药, 2008(2):67-69.

(责任编辑：余 婷)

Study on Technology Optimization for Extracting Volatile Oil from Root ofSaussureaLappaC.B Clarke

Tan Xiaoyan

(Chongqing Three Gorges Medical College, Chongqing 404020, China)

Objective:To optimize extract technology for volatile oil from root ofSaussurealappaC.B Clarke. Methods:First, the extraction rate and the quality of volatile oil from root ofSaussurealappaC.B Clarke were selected as a marker in the test of choosing the best way to extract volatile oil from the five experiment ways. These were steam distillation, supercritical CO2extraction, heat reflux extraction, ultrasonic extraction and flash extracted. Then made the extraction rate as standard and took orthogonal test to analyse these factors which influence the test. Results:Supercritical CO2extraction method was the best way. By orthogonal test, extraction pressure was the main factor in effecting the extraction of volatile oil，extraction temperature, extraction time and separation temperature were minor factors. Other factors could be selected in accordance with production practicel. Conclusion:The best way to extract volatile oil from root of Saussurea lappa C.B Clarke is Supercritical CO2extraction method. The optimal extraction is as follow, the flow of CO2is 20L/h, extraction pressure: 18MPa, extraction temperature: 35℃, extraction time 1.5h, separation pressure: 6.5MPa, separation temperature: 30℃.

SaussureaLappaC.B Clarke ; Volatile Oil; Supercritical CO2Extraction; Orthogonal Test

2014-03-05

重庆三峡医药高等专科学校自然科学项目(2009XZ10)

谭小燕(1984-)，女，硕士,重庆三峡医药高等专科学校讲师，研究方向为中药材质量评价与开发利用。

R284.2

A

1673-2197(2014)12-0039-03