重庆市区灰霾天气变化及特征分析

张 灿，周志恩，翟崇治，张 丹

重庆市环境科学研究院(重庆市环境监测中心)，城市大气环境综合观测与污染防控重庆市重点实验室，重庆 401147

灰霾因影响大气环境质量、降低城市能见度、危害人体健康，已成为城市或区域大气环境的主要问题。中国气象局《地面气象观测规范》中对霾的定义为“大量极细微的干尘粒等均匀地浮游在空中，使水平能见度小于10 km的空气普遍混浊现象”[1]。吴兑等[2]指出，空气中的灰尘、硫酸与硫酸盐、硝酸与硝酸盐、有机碳氢化合物等粒子也能使大气混浊、视野模糊并导致能见度恶化，如果水平能见度小于10 km，将这种非水成物组成的气溶胶系统造成的视程障碍称为霾或灰霾，相对湿度小于80%时的大气混浊视野模糊导致的能见度恶化是霾造成的，相对湿度大于90%时是雾造成的，相对湿度为80%～90%时是霾和雾的混合物共同造成的，但其主要成分是霾[2-4]。白志鹏等[5]认为，形成灰霾天气的气溶胶粒子的平均直径约为1～2 μm，主要是细粒子浓度升高影响能见度。可见，(灰)霾是一种由于气溶胶(尤其是细粒子)污染导致的能见度下降的天气现象，能见度和相对湿度是判断灰霾的2项重要指标。

根据中国气象局发布的《霾(灰霾)的观测和预报等级》(QX/T 113—2010)，能见度小于10 km，排除降水、沙尘暴、扬沙、浮尘、烟幕、吹雪、雪暴等天气现象造成的视程障碍，相对湿度小于80%，判识为霾；相对湿度80%～95%时，按照地面气象观测规范规定的描述或大气成分指标(PM2.5浓度、PM1.0浓度、吸收系数+散射系数)进一步判识，其中5～10 km属于轻微灰霾现象，3～5 km属于轻度灰霾，2～3 km属于中度灰霾，少于2 km则为重度灰霾。

我国目前存在四大灰霾区域：黄、淮、海地区，长江三角洲，四川盆地和珠江三角洲[6-7]。重庆市位于东经105°11′～110°11′、北纬28°10′～32°13′的四川盆地东部边缘，属于低山丘陵地带，1997年直辖以来，重庆市能源消费总量从2 030.13万t标煤增至2011年的7 951.12万t，增长了2.9倍；其中煤炭的消费量从1 383.98万t标煤增至5 338.03万t，增长了2.86倍[8]。能源消耗的快速增长，加上自身地理气象条件不利于污染物扩散，给改善大气环境质量带来了巨大压力。《“十二五”重点区域大气污染联防联控规划》将重庆与成都为代表的“成渝地区”作为“三区六群”之一列入灰霾控制重点区域。另外，重庆也是全国灰霾监测试点城市之一，但目前灰霾研究多集中在京津、珠三角等地区，鲜见重庆地区对灰霾的研究报道。该文以重庆市区为研究对象，分析1997—2012年灰霾天气的变化特征及影响能见度导致灰霾发生的主要污染物，为控制灰霾、提高城市能见度提供依据。

1 实验部分

1.1 数据来源和处理

1997—2012年5 844组逐日气象数据(相对湿度、降水量、能见度)来自沙坪坝气象观测台(编号57516，东经106°28′E北纬29°35′N，海拔高度259.1 m)。1997—2012年主要大气污染物(PM10、SO2、NO2、PM2.5和O3)逐日浓度数据来自重庆市环境监测中心，其中PM10日均浓度数据为4 711个，PM2.5为725个，SO2为4 745个，NO2为4 747个。

排除降水的影响，该研究将能见度小于10 km、相对湿度小于80%的天气判断为灰霾天气；能见度小于10 km、相对湿度80%～95%时，由于目前尚未有PM1.0浓度、吸收系数和散射系数监测数据，而研究表明[9]，气溶胶总消光系数的90%来自细粒子，PM2.5与能见度线性相关系数高达0.96[10]，因此PM2.5日均质量浓度大于0.075 mg/m3时即判断为灰霾天气。2011年重庆市正式启动PM2.5监测，2011—2012年数据显示PM2.5日均质量浓度约占PM10的65%。2011年前缺少PM2.5监测数据，由于2007年重庆市实施了蓝天行动，粗粒子PM10得到有效控制，因此，2007—2010年，PM2.5日均质量浓度按照PM10日均浓度的65%进行计算；2007年前PM2.5日均质量浓度按照PM10日均质量浓度的55%进行计算。

1.2 分析方法

利用最小二乘法和累积距平法[11]对灰霾发生的时间变化趋势进行估计。通过相关性分析判断出影响大气能见度引发灰霾的主要污染物。

1.2.1 最小二乘法线性估计

用xi表示样本量为n的某一变量，ti表示所对应的时刻，建立xi与ti之间的一元线性回归：

xi=a+bti

(1)

式中a为回归常数，b为回归系数。a和b可以用最小二乘法进行估计。

(2)

(3)

(4)

(5)

ti与xi之间的相关系数r：

(6)

b>0表明随时间增加x呈上升趋势，b<0表示随时间增加x呈下降趋势。b的大小反映上升或下降的速率。r表示变量x与时间t之间的线性相关的密切程度。r也可以说明x的上升下降趋势，要判断变化趋势是否显著可对r进行检验。

1.2.2 累积距平

(7)

n个时刻的累积距平值可绘出累积距平曲线进行趋势分析。累积距平曲线呈上升趋势，表示有正距平值，呈下降趋势则表示有负距平值。从曲线明显的上下起伏，可以判断其长期显著的演变趋势及持续性变化，甚至还可诊断出发生突变的大致时间。

2 结果与讨论

2.1 灰霾变化趋势

1997—2012年统计的5 844 d内，降水2 265 d，占38.8%；灰霾2 405 d，占41.2%；非灰霾、非降水1 174 d，占20.1%。2 405 d灰霾日中，轻微、轻度、中度和重度灰霾分别占45.3%、25.7%、18.3%和10.7%。说明重庆市区天气以灰霾为主，其次为降水天气，而灰霾以轻微灰霾为主。

近15年来，年灰霾发生天数均在100 d以上，见图1(e)。1997—1999年灰霾从128 d逐年降至102 d，2000年突增至172 d；2000—2007年，灰霾天数变化不大，但发生频率较高，集中在156～183 d；2008—2009年，灰霾减至109 d；2010年又逐年增加，2012年达到185 d，为近15年之最。与1997年比，2012年灰霾增加了57 d，轻微、轻度、中度和重度灰霾分别增加了20、25、3、9 d。

灰霾与时间的拟合线斜率均为正，说明1997—2012年灰霾总天数以及轻微、轻度、中度和重度灰霾呈上升趋势。为进一步判断变化趋势的显著性，利用SPSS相关性分析进行r检验，见表1。由表1可知，灰霾总天数及各种等级灰霾天数随时间的变化趋势并不显著，但轻度、中度灰霾与灰霾在α=0.01下显著正相关，重度灰霾与灰霾在α=0.05下显著正相关，说明近15年灰霾变化趋势并不明显，但随着灰霾天数的增加，轻度、中度和重度灰霾的发生天数明显增加，而对轻微灰霾影响不大。

表1 灰霾变化趋势显著性检验

注：“**”在0.01水平上显著相关(双侧检验)；“*”在0.05水平上显著相关(双侧检验)。

1997—2012年各种等级灰霾发生天数的累积距平值见图2。近15年来，轻微和轻度灰霾发生天数大致经历了减少、增加、减少、增加的过程，轻微灰霾转折点发生在1999、2004、2010年，轻度灰霾转折点发生在1999、2006、2009年，而中度和重度灰霾发生天数大致经历了从减少到增加再到减少的过程，中度灰霾转折点约发生在1999、2007年，重度灰霾转折点发生在2001、2007年。

近15年来，虽然灰霾发生天数并没有明显的变化趋势，但中度和重度灰霾发生天数有所降低，灰霾严重程度有所减缓。

图1 1997—2012年灰霾时间变化趋势

图2 不同等级灰霾的累积距平值

从季节变化看，冬季灰霾天最多，达到777 d，占近15年灰霾总天数的32.3%；其次是春、秋季节，分别占25.3%和23.1%；夏季灰霾天最少，为464 d，占19.3%。

4个季节不同等级灰霾的发生频率见图3。春、夏和秋季轻微灰霾发生频率最高，尤其是夏季，达到了67.67%，其次是轻度灰霾；春季中度和重度灰霾发生频率相当，夏、秋季节重度灰霾发生频率最小。与其余3个季节相比，冬季4种等级灰霾的发生频率相当，其中中度灰霾频率最高，达到32.18%，其次是轻度、轻微和重度灰霾，重度灰霾发生频率达到19.82%。因此，冬季是灰霾发生的天数最多最严重的季节，夏季灰霾天数最少，程度最轻。

1997—2012年灰霾月平均变化见表2。1—3月及12月灰霾天数较多，其中1月灰霾天数全年最多，平均有18个灰霾天；6—8月灰霾天数较少，其中7月平均灰霾天数最少，为9 d。

从灰霾等级来看，中度及重度灰霾月变化趋势一致，1—2月及11—12月平均发生天数较多，其中1月重度灰霾5 d，中度灰霾6 d；6—8月天数较少。轻微灰霾在3—5月及7—9月发生天数较多，1月及11—12月较少；轻度灰霾月变化不大，在2—3月天数最多。由此可见，1月是全年灰霾发生天数最多、最严重的月份，12月灰霾严重程度较高，其次为2和11月。6—8月，灰霾发生天数最少，程度最轻。

2.2 灰霾持续发生特征

灰霾持续发生频率见表3。1997—2012年，持续1 d的灰霾次数最多，随着持续时间的延长，灰霾次数逐渐减少，最长持续时间为34 d，持续时间达20、29 d的灰霾也分别发生过一次，连续15 d以上的长时间持续灰霾天气均发生在冬季。轻微灰霾最长持续时间为7 d，春、夏和秋季各发生一次；轻度灰霾最长持续时间为5 d，发生在春季；中度和重度灰霾最长持续时间为6 d，其中持续中度灰霾发生在秋季，2次持续重度灰霾均发生在冬季。可见，冬季灰霾持续时间长，且容易发生重度的持续灰霾。

表2 各月平均灰霾天数 d

表3 灰霾持续发生次数

2.3 主要大气污染物对灰霾的影响

能见度是与灰霾天气密切相关的参数之一。根据污染物浓度分布计算出城市大气能见度，从而可以预测灰霾天气[12]。不同天气下，主要污染物浓度及能见度水平见表4。灰霾天气下，PM10、PM2.5、SO2、NO2质量浓度最高，分别为(0.188±0.092)、(0.110±0.052)、(0.101±0.069)、(0.053±0.022)mg/m3，是非降水非灰霾天气的1.76、2.09、1.51、1.36倍，说明PM2.5是引发灰霾的重要污染物。广州市研究数据表明，灰霾天PM2.5浓度是非灰霾天的2.5倍[13]，2个城市的数据对比说明，重庆市区比广州更易发生灰霾。

PM2.5是引发灰霾的重要污染物，减少灰霾发生需重点控制PM2.5污染，根据来源解析结果，重庆市区PM2.5的2个主要来源为机动车尾气、二次粒子(硫酸盐、硝酸盐)，对PM2.5的浓度贡献分别为33.55%和32.2%[14]。“重庆市蓝天行动(2013—2017)”研究表明，从CMAQ模型对PM2.5浓度的空间分布模拟结果可以看出，重庆市区PM2.5高浓度地区主要集中在内环以内，因此需要重点控制机动车尾气、二次粒子，重点控制区为内环以内，以减少灰霾天气的发生。

非灰霾、非降水天气下PM10、PM2.5、SO2、NO2浓度最低，但由于这种天气能见度高，太阳辐射较强烈，有利于光化学作用的进行，因此O3质量浓度最高，为(0.027±0.017) mg/m3；降水天气下，由于光化学作用被抑制，因此O3浓度最低，灰霾天气下O3浓度介于两者之间。国内研究同样发现，灰霾天PM10、SO2、NO2浓度高于非灰霾天[15]；能见度与NO2呈负相关关系，与O3呈正相关关系[16]；国外也有研究表明，灰霾天气下作为前体物的气态物质浓度高于非灰霾天气[17]。灰霾天气下能见度水平最低，为(4.72±2.43) km，高于降水天气下的(5.04±3.27) km。说明灰霾天气下，颗粒物、SO2和NO2污染严重，但O3污染相对较轻，灰霾对能见度的影响大于降水对其的影响。

PM10、PM2.5、SO2、NO2浓度随着灰霾加重而增加。重度灰霾期间，PM10平均质量浓度为(0.257±0.106)mg/m3，是GB 3095—2012国家二级年均标准值(0.07 mg/m3)的3.67倍，是轻微灰霾天气下的1.64倍；PM2.5平均质量浓度为(0.171±0.072)mg/m3，是标准值(0.035 mg/m3)的4.89倍，是轻微灰霾天气下的2.48倍；SO2的平均质量浓度为(0.127±0.074)mg/m3，是标准值(0.060 mg/m3)的2.12倍，是轻微灰霾天气下的1.48倍；NO2的平均质量浓度为(0.062±0.023)mg/m3，是标准值(0.040 mg/m3)的1.55倍，是轻微灰霾天气下的1.29倍。灰霾天气下，气象条件不利于污染物扩散，导致浓度升高，颗粒物的消光作用又使能见度下降，导致灰霾加重；另外，气态污染物也具有吸光作用，如美国丹佛市1987年气体吸收系数贡献了总消光系数的12%，北京地区气体的消光占总消光的比例为7.1%[18]，因此，随着SO2和NO2浓度递增，能见度降低，导致灰霾加重。PM2.5的上升幅度较大，说明PM2.5浓度增加是导致灰霾加重的重要因素。

表4 不同天气下主要大气污染物浓度和能见度

O3浓度随灰霾加重却表现出下降的趋势，但重度灰霾下O3浓度略高于中度灰霾。初步分析认为，一方面是O3光解产生的激发态氧原子与水分子反应生成的HO·，大气中的SO2和NOx在HO·的作用下，通过非均相化学反应逐渐转化成硫酸盐和硝酸盐粒子[4]，因此，随着SO2和NO2浓度的升高，加速了O3的消耗，增加了二次颗粒物的浓度；另一方面，气溶胶可显著减小到达地面的光化学辐射通量，减缓光化学反应进程，并进一步抑制O3的形成[4]。因此，随着灰霾加重，能见度下降，颗粒物浓度递增，O3浓度递减。而重度灰霾下O3浓度稍微反弹，可能是因为该天气下扩散条件差，其对O3浓度的积聚影响大于对光化学进程的抑制，因此造成O3浓度略有升高，但仍低于轻微和轻度灰霾天气。

除去降水的影响，对2 045 d灰霾天气与1 174 d非灰霾天气下能见度与主要污染物进行相关性分析和检验见表5。由表5可知，灰霾天气下，PM10、PM2.5、SO2、NO2与能见度在α=0.01水平下显著负相关，即能见度随PM10、PM2.5、SO2、NO2浓度的升高而降低；能见度随O3浓度的升高而升高(在α=0.01水平下显著正相关)，相关系数分别为-0.308、-0.360、-0.173、-0.229和0.316，其中能见度与PM2.5的相关系数绝对值最大，说明灰霾天气下能见度受PM2.5的影响最大。

表5 能见度与污染物的相关性及检验

注：“**”表示在0.01水平上显著相关(双侧检验)；“*”表示在0.05水平上显著相关(双侧检验)。

非灰霾天气下，能见度随PM2.5、SO2、NO2浓度的升高而降低，相关系数分别为-0.069、-0.069、-0.138，但与PM10的相关性不明显；能见度随O3浓度的升高而升高，相关系数为0.485。说明非灰霾天气下，颗粒物对能见度的影响不大，能见度主要受O3的影响。

3 结论

1)1997—2012年，重庆市区灰霾天数占41.2%。32.3%的灰霾发生在冬季，冬季是灰霾天数最多最严重的季节，灰霾持续时间长，且容易发生重度的持续灰霾。夏季灰霾天数最少，程度最轻。1月平均有18个灰霾天，是全年灰霾发生天数最多、最严重的月份。

2)近15年来，重庆市区灰霾发生天数并没有明显的变化，但灰霾严重程度有所减缓。轻微和轻度灰霾发生天数经历了减少、增加、再减少、再增加的过程，中度和重度灰霾发生天数经历了减少、增加、再减少的过程。

3)灰霾天气下，PM10、PM2.5、SO2、NO2分别是非降水非灰霾天气下的1.76、2.09、1.51、1.36倍；PM10、PM2.5、SO2、NO2浓度随灰霾的加重而增加，其中PM2.5浓度增幅最大，O3浓度随灰霾的加重而降低。灰霾天气对能见度的影响大于降水对其的影响。灰霾天气下能见度受PM2.5影响最大，PM2.5浓度增加是导致灰霾加重的重要因素。非灰霾天气下，能见度主要受到O3的影响。

4)应重点控制机动车尾气、二次粒子源，重点控制区为内环以内，以减少重庆市区灰霾天气的发生。

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