燃煤电厂烟气脱硫系统湿烟囱的腐蚀及防护

欧阳明辉，刘焕安，叶际宣

(浙江省宣达耐腐蚀特种金属材料研究院，浙江 温州 325105)

0 引言

目前烟气脱硫工艺有多种，但由于石灰－石灰石湿法脱硫工艺技术成熟、运行稳定、脱硫效率高、适用煤种广等特点，国内外绝大多数电厂均采用该工艺［1－5］。在石灰－石灰石湿法脱硫系统中，一般不加GGH 的烟囱称为湿烟囱。由于采用湿烟囱运行的FGD 系统具有较大的经济优势，美国自20 世纪80年代中期以来设计的大多数FGD 系统都采用湿烟囱运行。在满足排放要求及环境要求的情况下，我国FGD 系统也逐渐采用湿烟囱运行。但采用湿烟囱运行后，烟囱腐蚀破坏的现象严重。对于湿烟囱腐蚀的研究大多是对露点腐蚀现象的描述，而并未对其腐蚀机理和腐蚀过程进行更深入的研究和探讨［2－21］。我国湿烟囱的腐蚀防护技术起步晚，一般均借用国外的技术和经验，多采用非金属材料，几乎鲜有相关金属材料的研究和开发［2－19］。本文将就湿烟囱腐蚀机理进行一些讨论，并对相关金属材料防腐进行一些探讨。这对于湿烟囱腐蚀机理的进一步研究和湿烟囱用金属防腐材料的开发和应用都具有重要的意义。

1 湿烟囱的腐蚀特性

1.1 湿烟囱腐蚀体系及腐蚀环境

本文对腐蚀机理的探讨主要是针对湿烟囱用不锈钢的开发，因此研究讨论的腐蚀体系以不锈钢为电子导体相，而湿烟气为腐蚀介质，即湿烟囱冷凝液为离子导体相［21］。通常石灰－石灰石湿法FGD 系统采用湿烟囱运行时，烟气经过脱硫塔脱硫后经净烟道直接进入烟囱排放。此时烟气中的SO2已经基本脱除，脱除率在90%以上;然而在锅炉中煤的燃烧会有少量的SO3产生，湿法FGD 系统对于SO3的脱除率很低，大约仅在50%左右，而且在200 ℃以下SO3全部以H2SO4蒸汽的形式存在，此外烟气中还含有HCl、HF、NOx等酸性气体，虽然经脱硫塔脱除了一部分，净烟气中仍然含有部分未脱除的H2SO4、HCl、HF 及NOx等酸性气体。毋庸置疑，湿法脱硫后净烟气的含湿量大大增加，湿烟囱的排烟温度一般为50 ℃左右，在该温度下净烟气中水蒸汽的含量达饱和状态即相对湿度(RH)为100%。净烟气的露点温度在90～120 ℃范围内，净烟气温度明显低于烟气露点，因此湿烟囱的内壁结露非常严重形成大量冷凝液，一般在烟囱冷凝液中会形成H2SO4、H2SO3、HCl、HF 等无机酸，pH 值在1～2 左右，呈较强的酸性。同时水蒸汽还会将浆液中的Cl－、F－等还原性阴离子带入净烟气中，并随结露后进入冷凝液。除上述酸性气体、水蒸汽及还原性阴离子外，净烟气中还含有少量包括来自锅炉和浆液中的固体颗粒［1－27］。跟烟囱内壁作用的介质有气体、固体和液体，因此湿烟囱腐蚀体系是一个以不锈钢为电子导体相的多相流腐蚀体系。

1.2 湿烟囱的腐蚀机理

由上述分析可知，湿烟气中含有SO2、SO3、NOx、HCl、HF 等酸性气体，含有的水蒸汽呈饱和状态相对湿度为100%。烟气温度为50 ℃左右，低于烟气露点，因此烟囱内壁严重结露造成露点腐蚀。湿烟气中水蒸汽带入的Cl－、F－等还原性阴离子会随结露进入凝结液，烟气中含有的固体颗粒易在烟囱内壁结垢，极易造成不锈钢的垢下点蚀和缝隙腐蚀。对于湿烟囱中的腐蚀为露点腐蚀这一观点获得国内外学者的一致认同［2－21］。虽然对于湿烟囱的腐蚀问题伴随20 世纪70，80年代湿法FGD 系统的应用就有大量的研究报道，但是国内文献大多仅仅研究报道了露点腐蚀的现象和湿烟囱的腐蚀环境［2－15，19－21］;而国外文献则大多研究报道了各种不锈钢现场挂片实验、实验工厂模拟试验，实验室模拟试验的腐蚀数据以及应用实例，并未对其腐蚀机理进行更深入的研究。

本文认为显然湿烟囱中的腐蚀现象类似于湿大气腐蚀，所不同的是湿烟囱中的污染物浓度较大气中高，温度也较室温(25 ℃)高，腐蚀性较湿大气腐蚀性强得多，耐候钢如Cor－ten 等不适合湿烟囱，腐蚀速度太大［2］。鉴于湿烟囱腐蚀机理的复杂性以及与湿大气腐蚀的相似性，本文将结合大气腐蚀中较为先进的研究技术和研究成果来探讨不锈钢在湿烟囱中的腐蚀机理。类似于湿大气腐蚀，不锈钢在湿烟囱中由于结露液滴凝聚，其表面存在肉眼可见的一层1 μm 到1 mm 左右的薄液膜，因此不锈钢在湿烟囱中的腐蚀即为薄液膜下气体，液体和固体多相作用的电化学腐蚀［19－26］。这层水膜为含有H2SO3、H2SO4、HCl、HF 等无机酸和Cl－、F－等还原性阴离子的水溶液薄膜，提供电化学腐蚀所必须的电解质液膜。不锈钢在电解质液膜下的腐蚀机理与不锈钢在电解质溶液中的腐蚀机理虽有许多相同之处，但也有很多不同之处。相同的是在腐蚀热力学方面，不锈钢的腐蚀都是由于存在着相同的去极化剂H+、O2，且腐蚀反应的化学亲和势大于零;不同的是在腐蚀动力学方面，不锈钢在薄液膜下的腐蚀过程中离子导体相中离子的迁移，去极化剂的扩散等都将受到这层薄液膜的影响而不同于不锈钢全浸于电解质溶液中的腐蚀［19－26］。

不锈钢在湿烟囱中的腐蚀过程十分复杂，影响因素较多。除了露点腐蚀一说，其腐蚀机理国内外研究甚少。为便于讨论，我们提出如下的腐蚀机理:

(1)不锈钢表面液膜的形成

由于采用湿烟囱运行，烟气的温度为50 ℃左右低于烟气露点，且烟气的含湿量达饱和状态，一旦烟气与不锈钢表面接触，类似湿大气腐蚀就会通过毛细凝聚、化学凝聚和吸附凝聚结露沉积在不锈钢表面形成液膜［34］。

(2)不锈钢在湿烟囱中的腐蚀电化学过程

阳极过程:一般不锈钢在湿烟囱中表面会形成一层钝化膜，抑制阳极的溶解过程。因此在钝化膜的保护下，阳极溶解过程以较低的速度缓慢进行。

阴极过程:不锈钢在湿烟囱中腐蚀的阴极过程可能同时包括氧去极化和氢去极化过程。金属大气腐蚀相关研究也表明，氧去极化和氢去极化同时存在［37－38］。冷凝液膜中的还原性阴离子Cl－、F－等将促进腐蚀反应的进行。

(3)不锈钢在湿烟囱中的腐蚀动力学

正如前所述，不锈钢在湿烟囱冷凝薄液膜下的腐蚀电化学本质与不锈钢全浸入电解质溶液中是一致的，腐蚀的热力学本质是存在相同的去极化剂且腐蚀反应的化学亲和势大于零，而具体的腐蚀动力学过程远较上述阴阳极过程复杂［35－44］。至今未见有针对湿烟囱冷凝薄膜液下的腐蚀电化学过程进行研究的报道，这可能是因为薄液膜下的腐蚀电化学难以用传统的手段进行测量。M.Stratmann［39］和R.Wang［41－43］分别将Kelvin 探针技术和原子力显微镜引入到金属薄液膜下的腐蚀研究，研究表明，不锈钢在湿烟囱冷凝薄膜液下腐蚀的阴极氧去极化过程较全浸方式下要快，这无疑对不锈钢是有益的，使不锈钢更易于钝化。R.Wang［43］的研究也表明，纯Fe 在5%H2SO4溶液全浸下的腐蚀速度较微液滴下腐蚀速度快的多。因此不锈钢在薄液膜下，由于薄液膜对腐蚀动力学的影响加上易于破坏不锈钢钝化膜的Cl－、F－等的存在会使点蚀和缝隙腐蚀更易于发生。从国外的大量的腐蚀数据可以看出，不锈钢在湿烟囱中的腐蚀形式主要是以微酸性溶液中氯离子点蚀和缝隙腐蚀为主。综上所述，不锈钢在湿烟囱冷凝薄液膜下的腐蚀热力学本质与全浸方式是一致的，但腐蚀反应动力学过程复杂，其机理仍需要更进一步的试验与研究。

2 湿烟囱腐蚀性的影响因素

2.1 烟气成分和露点

烟气成分和露点是决定湿烟囱腐蚀性的关键因素，且露点与烟气成分紧密相关。湿烟囱运行的环境下，烟气中SO2、SO3、HCl、HF 等酸性气体的含量越高，腐蚀性越强。这是因为酸性气体含量高一方面会造成烟气露点的提高，而使烟气易于结露，提供电化学腐蚀所需的电解质;另一方面酸性气体含量高会使烟囱冷凝液的pH 值降低，增强腐蚀性。此外，烟气水蒸汽分压高，也会提高烟气露点。目前湿烟气的露点还存在一些争议，一般认为在90～120 ℃之间。烟气露点与烟气成分密切相关。大量文献表明，烟气的露点主要取决于烟气中的硫酸蒸汽和水蒸汽含量［3－29］。SO3含量增加以及水蒸汽含量增加，都会使烟气露点升高，烟气的露点越高越易造成露点腐蚀。因此，由于煤质含硫量过高，燃烧方式不当，过量空气系数过高或飞灰、结垢、及积灰过多等原因都会造成SO3转化率的增加，从而大大地提高了烟气露点，易于造成露点腐蚀和增加烟气腐蚀性［3，5，14，21］。

2.2 温度

通常腐蚀都会随温度的升高而加快，不锈钢在湿烟囱的腐蚀并不绝对遵循这样的规律，这是因为露点腐蚀还要考虑温度对露点的影响。只有在温度的升高过程中不影响结露的情况下，不锈钢的腐蚀才会随温度的升高而升高。当设GGH 时，烟气的温度在80 ℃左右，此时的结露现象减轻，腐蚀相对减轻。事实上，在FGD 系统正常运行的情况下，湿烟囱的排烟温度变化幅度并不大，在50 ℃左右，温度变化对不锈钢腐蚀的影响并不大。当由于故障开启旁路时，温度对不锈钢在湿烟囱中的腐蚀影响较大，此时温度可高达160～180 ℃，瞬间可能高达250 ℃，高温一方面会促进腐蚀反应的加剧，另一方面则会使冷凝酸液瞬间浓缩，明显加剧腐蚀。特别是，如果旁路开启频繁，不锈钢将在干/湿状态交替作用下，腐蚀大大加剧［14，16，27］。

2.3 Cl－、F－离子含量

Cl－、F－离子含量的增加，明显促进不锈钢的腐蚀。湿烟气中Cl－、F－离子主要来自于煤矿和浆液，当煤矿杂质含量增加，甚至仅硫含量增加就会造成HCl 和HF 脱除率降低，增加烟气中Cl－、F－离子含量，因此增加腐蚀性。石灰石品质降低以及浆液采用闭式循环，将造成浆液中Cl－、F－离子的浓缩，可累积高达甚至几万μL/L，这些Cl－、F－离子随水蒸汽进入净烟气严重加重对不锈钢的腐蚀性。烟气中的Cl－、F－离子还会在点蚀、缝隙腐蚀发生的局部产生积累凝聚浓缩造成局部含量较高，加速局部腐蚀的速度。因此，湿烟囱对不锈钢的腐蚀性与FGD 系统的运行是息息相关的，通过控制FGD 系统的运行参数可有效的控制其腐蚀性［5，22］。

3 湿烟囱的防腐措施及金属材料的开发

3.1 湿烟囱的防腐措施

根据上面的分析探讨可知，湿烟囱的腐蚀性非常强，目前用于湿烟囱防腐的材料主要有非金属材料和金属材料两大类［1－32，45－50］。我国目前采用较多的是非金属材料，包括无机非金属材料如耐蚀砖、硼硅酸盐玻璃泡沫砖等和高分子材料如玻璃鳞片树脂等，其防腐效果不理想。由于烟囱是电厂重要的设备要求与锅炉同运行、同寿命，因此发达国家如美国、德国、日本、韩国等，甚至包括我国台湾地区都逐渐采用金属材料进行湿烟囱防腐以提高整个系统的可靠性、稳定性和运行效率［1，3－5，12，26，36，47］。美国多采用镍基合金C－276 贴衬板对湿烟囱进行防腐处理，在较苛刻的工况下采用C－22;随着FGD 系统设计和运行参数的优化，美国也开发和应用了超级奥氏体不锈钢AL－6XN［14，27，31］。德国的湿烟囱防腐则大量应用超级奥氏体不锈钢Alloy 926 和Alloy 31，条件苛刻的情况下采用镍基合金Alloy 59［29－36，41］。日本则开发了超级奥氏体不锈钢YUS260 和YUS270 用于烟囱防腐。国外以及我国少量电厂采用了钛双金属复合板，如福建漳州后石电厂、常熟电厂和七台河电厂等［1，2，4，9，19，47］。

3.2 湿烟囱用金属材料的开发

由于我国是贫镍国家，镍基合金的价格昂贵，而钛资源较丰富，钛的密度也低于镍，钛合金的价格低于镍基合金，因此钛复合板在我国获得了应用。不可否认，钛耐Cl－离子引起的点蚀和缝隙腐蚀性能优良，钛是耐海水腐蚀优良的材料;但是钛在还原性介质(稀硫酸、盐酸)中的耐蚀性不佳，且随硫酸浓度和温度的升高，腐蚀速度急剧增大。另外，钛不耐F－离子腐蚀，如果烟气中有一定量的活性F－离子，钛是绝对不能使用的。更重要的是钛的焊接性能较差，易于吸氢吸碳吸氧吸氮，并易受铁污染造成钛材尤其是焊缝力学性能和耐蚀性能降低，这是选用钛材防腐不得不考虑的问题［1－2，47－51］。

所以根据我国的国情，开发6Mo 型超级奥氏体不锈钢和6Mo 型Fe－Cr－Ni 奥氏体合金为一种较好的选择。超级奥氏体不锈钢和铁铬镍奥氏体合金耐稀硫酸性能和耐点蚀、缝隙腐蚀性能好，价格低，且其焊接性能优良可与碳钢直接焊接，机械性能和加工成形性能优良，可加工成各种型材，包括冷轧薄板。其设计要点如下:

(1)碳。C 是强烈的奥氏体形成元素，可稳定和扩大奥氏体区，由于湿烟囱用不锈钢的合金化程度较高，一旦焊接或热处理不当，C 易于跟不锈钢中的Cr 反应形成高Cr 的碳化物，从而导致不锈钢的耐蚀性能下降。所以一般湿烟囱不锈钢都是超低碳不锈钢，其C 含量＜0.03%。

(2)铬。Cr 是带给不锈钢耐蚀性最重要的元素，增加Cr 含量可提高不锈钢的耐还原性介质和耐氧化性介质的能力，但是随Cr 含量的增加，一些脆性金属间相的形成倾向增大。湿烟囱用不锈钢Cr含量一般在20%～30%之间。

(3)镍。Ni 是奥氏体不锈钢中的主要合金元素，其主要作用是形成并稳定奥氏体，使不锈钢获得完全奥氏体组织;Ni 可提高不锈钢的加工成形性能和焊接性能，提高不锈钢抗应力腐蚀性能;Ni 的平衡电位高于析氢电位，因此Ni 可提高不锈钢耐还原性介质的能力。对于湿烟囱用不锈钢Ni 含量，一般在18%～31%之间。

(4)钼。Mo 可提高不锈钢耐还原性介质的能力，尤其提高不锈钢耐Cl－、F－等卤素离子引起的点蚀和缝隙腐蚀能力，Mo 的耐点蚀和耐缝隙腐蚀能力是Cr 的3.3 倍。Mo 可促进不锈钢的钝化及再钝化，提高钝化膜的稳定性。由于点蚀和缝隙腐蚀是湿烟囱的主要腐蚀形式，因此湿烟囱用不锈钢均强调高Mo，一般要求高达6%～7%左右。

(5)氮。N 是一种不锈钢中非常重要的合金元素，不仅可以代替不锈钢中的Ni，而且可通过固溶强化提高不锈钢的强度，且不降低不锈钢的塑性和韧性;N 可提高不锈钢的耐蚀性;N 可延缓不锈钢中金属间相的析出，提高焊后性能。湿烟囱用不锈钢中的氮含量一般在0.20%～0.50%之间。

(6)铜和稀土。Cu 是阴极性元素，可促进不锈钢的钝化保持钝化膜的稳定性，提高不锈钢的冷加工成形性能;Cu 还可提高不锈钢耐硫酸腐蚀的能力。Cu 一般作为湿烟囱用不锈钢的补充合金化元素，含量在0.50%～1.00%之间。稀C 可改善不锈钢中硫化物等夹杂的形态和分布，提高不锈钢的耐点蚀和缝隙腐蚀能力;且改善并提高不锈钢的热加工性能和力学性能，因此湿烟囱用不锈中建议RE为:0.04%～0.15%。通过上述元素的复合作用，使得不锈钢具有优良的耐均匀腐蚀，耐点蚀、缝隙腐蚀以及优良的加工成形性能和焊接性能，满足湿烟囱的腐蚀环境。

4 结语

不锈钢在电厂湿烟囱中的腐蚀机理非常复杂、影响因素多，是一种烟囱冷凝薄液膜下的多相作用的电化学腐蚀。与全浸方式相比薄液膜下的电化学腐蚀，腐蚀的热力学因素是相同的，但腐蚀的动力学因素发生了较大的变化，薄液层下的阳极极化率较高虽然使不锈钢易于钝化，但同时也使不锈钢易于发生局部腐蚀。因此，进一步研究不锈钢在电厂湿烟囱中的腐蚀机理有助于适用于湿烟囱环境的经济型特种防腐金属材料的开发，也有利于烟气脱硫整套技术和设备实现合金化和国产化。

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