时间关联符合法对铀质量和富集度的测量

梁庆雷 李井怀 刘国荣 李安利

（中国原子能科学研究院 北京 102413）

时间关联符合法对铀质量和富集度的测量

梁庆雷 李井怀 刘国荣 李安利

（中国原子能科学研究院 北京 102413）

核材料尤其是高浓铀材料一直是人们重点关注的对象，越来越多的方法和技术手段用来探测其质量和富集度的信息，而重屏蔽体内高浓铀材料质量和富集度的测量是一项技术性的难题。为此，利用14 MeV中子和14 MeV中子慢化后得到的连续中子能谱来探测铅容器内铀材料质量和富集度的信息，结果如下：在低富集度的范围内，相同富集度的铀样品质量之间存在良好的线性关系；相同质量的铀样品富集度之间也存在良好的线性关系，这为将来探测重屏蔽体内铀材料质量和富集度的信息提供了很好的方法基础。

铀质量，铀富集度，14 MeV中子，连续能谱中子

铀富集度通常指铀材料中235U的丰度，对于普通容器内铀材料富集度特性的探测，使用无源γ技术可以较好解决[1]。而对于重屏蔽体内的铀材料，尤其是高浓铀材料，由于235U发射的0.185 7 MeV特征γ射线很难穿透，因此使用无源γ技术测量非常困难。

主动法测量重屏蔽体内高浓铀材料的特征信息是目前国际上的研究热点，时间关联符合技术则被认为是一项很有前途的技术[2]。它的工作原理是用中子或高能γ射线质询重屏蔽体内的铀材料，使铀发生诱发裂变产生裂变中子和裂变γ射线，铀每一次裂变同时放出两个或两个以上的裂变中子和多条裂变γ射线。使用两个或多个探测器同时探测裂变中子和裂变γ射线，当有两个或两个以上的探测器同时探测到中子或γ射线，就构成了符合事件。符合事件的多少、时间分布与被测铀材料的质量及富集度特性有关。

1 实验方案

最初的实验方案与美国橡树岭国家实验室(Oak Ridge National Laboratory)开发的NMIS系统相似[3–9]，即利用快中子来诱发样品中的铀裂变，测量裂变产生的n/γ时间关联符合谱，时间关联符合谱的面积正比于系统的增殖和诱发裂变率（单位时间内产生诱发裂变的数量）的乘积；关联分布的宽度与系统的增殖成比例，由此推算出样品中铀的质量和富集度。

14 MeV中子激发源诱发235U和238U裂变截面分别是2.08 b和1.14 b，相差不大，可以用来测量铀样品的质量信息，但是丰度信息的测量却十分困难，因此需要对实验方案进行修改。

根据理论计算提出实验方案，方案的核心是用两种能谱中子质询铀样品。一种是14 MeV单能中子束；另一种是用铅-聚乙烯将14 MeV中子慢化获得连续能谱中子。经过Monte Carlo模拟和实验测量，确定了慢化体材料和几何尺寸，将其装配在TTi靶上，出射中子包括热中子到14 MeV中子，其中1.5 MeV以上的快中子能诱发238U裂变，而所有能量的中子都能诱发235U裂变[10]。对于热中子，235U和238U的裂变截面相差很大，即利用慢化后的中子场质询铀材料，测量得到的裂变n/γ时间关联符合谱，其面积的变化对铀样品富集度的变化更灵敏。

两种能谱中子质询所获得时间关联符合谱面积可分别构成铀样品质量和富集度的函数，理论上可以获得有关铀样品质量和富集度的信息。

使用14 MeV中子质询铀材料的示意图如图1(a)所示。氘氚反应产生的14 MeV中子质询铀材料，使235U和238U发生诱发裂变产生裂变中子和γ射线。由于235U和238U的14 MeV中子裂变截面相差不大，因此，当铀材料的富集度一定时，通过测量两个液体闪烁体探测器之间中子和γ射线的时间关联符合谱，就能得到铀材料中铀质量信息。

14 MeV中子慢化后质询铀样品的示意图如图1(b)所示，打到铀样品上的连续谱中子既有热中子又有快中子，当铀材料的质量一定时，通过测量两个探测器之间的时间关联符合谱，就能获得铀样品中235U的信息，即铀样品的富集度信息。

图1 14 MeV单能中子质询铀材料(a)和连续谱中子质询铀材料(b)示意图Fig.1 Scheme of interrogate uranium with 14-MeV neutrons (a) and that with continuous spectrum neutrons (b).

2 14 MeV中子质询铀材料实验

14 MeV中子质询铀材料的实验线路图如图2所示。实验时，氘束轰击氚钛靶，产生14 MeV中子和3.5 MeV α粒子，使用α探测器来记录α粒子数，可以对实验测量得到的关联符合谱归一。

图2 实验测量时间关联符合谱的线路图Fig.2 Circuit diagram of measurement time correlation coincidence spectra.

实验时采用的铀样品是铀富集度为10%的UO2芯块，质量分别为369.36 g、738.72 g和1 477.44 g。

图3为1 477.44 g铀样品的时间关联符合谱，阈值为0.120 MeV。

图3 14 MeV中子质询铀材料时间关联符合谱Fig.3 Time correlation coincidence spectrum of interrogating uranium materials by 14-MeV neutrons.

谱中横坐标代表测量的道数，纵坐标代表测量得到关联符合事件的数量。窄而高的峰是γ-γ、n-n符合峰的迭加，两边的宽而低的峰分别是γ-n和 n-γ符合峰。由于在实验中存在着偶然符合计数与环境本底计数的影响，因此，首先测量了空样品条件下产生的环境本底计数，然后根据测量得到的时间关联符合谱两侧产生的计数推算得到偶然符合本底计数，最后在时间关联符合谱计数中扣除偶然符合计数与环境本底计数（以下简称本底计数）。经过α粒子数归一，得到铀样品产生的效应，即效应=（关联谱计数-本底计数）/α谱计数。计算时选择的道数范围为674–1 474道，实验数据如表1所示。

表1 测量铀样品质量时间关联符合谱的数据Table1 Data of time correlation coincidence spectra measured with mass of uranium.

质量与效应的关系如图4，铀样品的质量为300–1 500 g，效应与样品质量成正比例的线性关系。

图4 效应与铀样品质量的关系Fig.4 Relation of uranium mass and effect.

3 连续谱中子质询铀材料实验

在氚钛靶上装上由内部是铅块、外部是聚乙烯组成的慢化体，将DT反应产生的14 MeV中子慢化成从热中子到14 MeV中子的连续谱中子。Monte Carlo模拟计算表明连续谱中子中1–14 MeV中子约占66.4%，1 eV以下中子约占11.3%，二者之间的中子约占22.3%。

本次测量所采用的铀样品的质量和形状完全相同，富集度分别是10%、4.2%、3.2%和1.8%。

图5所示富集度为10%铀样品时间关联符合谱，阈值为0.120 MeV。

图5 连续谱中子质询铀材料时间关联符合谱Fig.5 Time correlation coincidence spectrum of interrogating uranium materials by 14-MeV neutrons.

计算方法与上次一致，结果如表2所示。

表2 测量铀样品富集度时间关联符合谱的数据Table2 Data of time correlation coincidence spectra measured with enrichment of uranium.

富集度与效应的关系如图6所示，在低富集度范围内，样品产生的效应与富集度之间呈现出很好的线性关系。1.5 MeV以上的快中子才能诱发238U裂变，而且其裂变截面很小，而各种能量的中子都能诱发235U裂变，并且入射中子能量越低，235U的裂变截面越大，符合计数与235U富集度成正比。

图6 效应与铀样品富集度的关系Fig.6 Relation of uranium enrichment and effect.

4 结语

通过14 MeV中子和14 MeV中子慢化连续谱中子质询铀材料，得到了铀材料的时间关联符合谱。结果表明：在低富集度范围内，相同富集度的铀样品质量与产生的效应之间存在着线性关系，相同质量的铀样品富集度与产生的效应之间也存在着很好的线性关系。

进一步的研究中，需要考虑优化慢化体结构以及相关的几何布局以减少偶然符合本底，提高中子产额的稳定性，建立效应与高富集度样品之间的关系，理论分析建立联立方程，以求解未知铀材料的质量和富集度。

1 向永春. 铀样品丰度分析技术研究[J]. 核电子学与探测技术, 2008, 28(1): 138–149

XIANG Yongchun. Technique of analysis enrichment of uranium samples[J]. Nuclear Electronics & Detection Technology, 2008, 28(1): 138–149

2 梁庆雷, 李井怀, 刘国荣, 等.252Cf自发裂变n/γ TOF和TCC谱的MC模拟[J]. 核技术, 2012, 35(5): 375–379

LIANG Qinglei, LI Jinghuai, LIU Guorong, et al. MC simulation of252Cf spontaneous fission n/γ TOF and TCC spectra[J]. Nuclear Techniques, 2012, 35(5): 375–379

3 Sara A P, Segovia J.252Cf source-correlated transmission measurements and genetic programming for nuclear safeguards[J]. Nuclear Instruments and Methods in Physics Research, 2002, A491: 326–341

4 Valentine T E. Monte Carlo evaluation of passive NMIS for assay of plutonium in shielded containers[R]. Y-12 Oak Ridge Y-12 Plant, 2000

5 Mattingly J K. Time-dependent coincidence method to measure plutonium mass and multiplication[R]. Y-12 National Security Complex, 2001

6 Mattingly J K. Enrichment and uranium mass from NMIS for heu metal[R]. Institute of Nuclear Materials Management Conference, New Orleans, Louisiana, 2000

7 Neal J S. Pulse shape discrimination for the nuclear materials identification system (NMIS)[J]. P. O. Box 2008, Oak Ridge

8 Mihalczo J T. NMIS plus gamma spectroscopy for attributes of HEU, PU and HE detection[J]. Nuclear Instruments and Methods in Physics Research, 2004, B213: 378–384

9 Mattingly J K. Plutonium attribute estimation from passive NMIS measurements at vniief[R]. ORNL/ TM-2002/20

10 田东风. 中子核反应激发函数[M]. 北京: 国防工业出版社, 2006: 235–244

TIAN Dongfeng. Excitation functions in neutron-induced reactions[M]. Beijing: National Defense Industry Press, 2006: 235–244

CLCTL27

Measurement of uranium mass and enrichment by time correlation coincidence method

LIANG Qinglei LI Jinghuai LIU Guorong LI Anli
(China Institute of Atomic Energy, Beijing 102413, China)

Background: Nuclear materials especially highly enriched uranium materials attract more and more attentions, and increasing methods and technical means are used to detect its information of mass and enrichment. Purpose: In order to solve the key technique problem of measuring the mass and enrichment of highly enriched uranium materials in the heavy shielded containers, a novel trial method was proposed in the paper. Methods: Time correlation coincidence method was implemented by using 14-MeV neutrons and continuous spectrum neutrons obtained by moderating 14-MeV neutrons to interrogate uranium materials inside of lead container with different mass and enrichment. Results: Within the certain range of low enrichment, the relation of different uranium samples mass of same enrichment was linear, and so was the relation of different uranium samples enrichment of same mass. Conclusion: Time correlation coincidence method might be an effective solution to measure the mass and enrichment of uranium materials in the heavy shielded container in the future.

Uranium mass, Uranium enrichment, 14-MeV neutrons, Continuous spectrum neutrons

TL27

10.11889/j.0253-3219.2014.hjs.37.020202

梁庆雷，男，1981年出生，2009年于中国原子能科学研究院获硕士学位，现主要从事核保障研究工作

2012-07-19，

2012-10-12