APP下载

西安市冬季重污染天PM2.5高分辨率及其中碳气溶胶污染特征分析

2014-02-08钱婧韩婧阮幸

生态环境学报 2014年3期
关键词:气溶胶高峰西安市

钱婧,韩婧,阮幸

1. 西安建筑科技大学环境与市政工程学院,陕西 西安 710055;2. 西安市环境监测站,陕西 西安 710054;3. 西安市环境保护科学研究院,陕西 西安 710061

西安市冬季重污染天PM2.5高分辨率及其中碳气溶胶污染特征分析

钱婧1,韩婧2,阮幸3

1. 西安建筑科技大学环境与市政工程学院,陕西 西安 710055;2. 西安市环境监测站,陕西 西安 710054;3. 西安市环境保护科学研究院,陕西 西安 710061

为了研究西安市冬季重污染天PM2.5及其中碳气溶胶的变化特征,在2013年1月1日至2013年2月28日大气污染严重的天气进行24 h连续的PM2.5样品采集,再通过Model-4型全自动半连续式在线光/热法大气气溶胶OC/EC分析仪分析得出OC、EC的连续质量浓度值。结果表明,西安市PM2.5质量浓度冬季重污染天日循环变化规律明显,均大致呈现双峰模式,白天和夜间各有一个高峰。2月份的每个PM2.5质量浓度值高峰和低峰的出现均比1月份晚2~3 h,夜晚的高峰值比1月份低,PM2.5质量浓度比1月份上升得慢,下降得快。气象条件能对PM2.5质量浓度产生较强的影响。2月份PM2.5质量浓度值整体比1月份低,但在2月10日出现突越(499 μg·m-3),这与春节假期人为活动变化有关。OC/PM2.5、EC/PM2.5、TCA/PM2.5日变化幅度都较小,这说明OC、EC、TCA的来源比较一致;OC/EC值的平均值为6.63,表明西安冬季重污染期PM2.5中的一次来源主要为燃煤排放。PM2.5、OC、EC、TCA和OC/EC的值较2010年都有明显的上升,但OC/PM2.5、EC/PM2.5、TCA/PM2.5的值却是下降的,这说明近年来PM2.5及碳气溶胶的控制措施效果不明显,碳气溶胶二次来源增加,PM2.5的排放来源变得更加复杂。OC和TCA日循环变化呈现出明显的双峰特征;EC的变化趋势不明显。一天中OC/EC值多数时候处于较高水平, 且受早晚车流量高峰的影响不明显,说明西安冬季重污染期间碳气溶胶受光化学反应转化的二次来源影响比较大。OC、EC的线性相关性比较好,且白天相对夜晚好,说明西安市冬季夜间燃煤采暖增加了碳气溶胶来源的复杂性。

PM2.5;有机碳(OC);元素碳(EC);西安;冬季;高分辨率

大气气溶胶是呈悬浮状态的空气中的固态和液态的颗粒物的总称。现在引起热议的PM2.5(空气动力学粒径小于2.5 µm的悬浮颗粒物)也是大气气溶胶的一种。尽管气溶胶在大气中的含量相对较少,但它在大气过程中所起的作用却不容忽视。其突出的作用表现在气溶胶不仅对大气能见度、太阳散射和辐射、大气温度等具有较多影响,而且由于其粒径小、表面积大,为大气环境化学提供了反应床,从而影响大气的各种化学作用,同时影响人类健康(唐孝炎,1990)。碳气溶胶是大气 PM2.5的主要组份,在高污染城市已占PM2.5的20%~50%(Chow等,1993;Rogge等,1993)。碳气溶胶的组成按化学成分划分主要有两类——有机碳(OC)和元素碳(EC)。EC主要来自含碳有机物的不完全燃烧,性质稳定,不易发生二次转化;而OC的来源就比较复杂了,除了自然界中直接排放、生物质燃烧、工业和汽车尾气排放等之外,还可以通过大气中的光化学反应形成二次污染。

随着人们对PM2.5的越来越重视,碳气溶胶也逐渐倍受关注。针对PM2.5和碳气溶胶的研究近年来有很多,但主要集中在北京、上海、广州和珠江三角洲地区等较大的城市(He等,2001;Duan等,2005;Feng等,2006;牛彧文等,2006;Cao等,2003;Cao等,2004)。然而,西安也是大气污染极为严重的城市之一。西安属于典型的北方内陆工业城市,地处关中平原,四面环山,形成类似盆地的地形特征,大气污染物不容易扩散。其次,西安冬季供暖多为燃煤锅炉,会产生大量的气态污染物。此外,西安周围的煤矿也比较多,大气颗粒物污染严重。多种因素使得西安近年来雾霾天气越来越严重,研究西安市PM2.5及其中碳气溶胶的变化情况显得越来越重要。Cao等(Cao等,2003)在2003年对西安秋冬两季的碳气溶胶变化特征进行了研究;李建军等(李建军等,2009)分析了2006年到2007年西安冬春季 PM10中碳气溶胶的昼夜变化特征;张承中等(张承中等,2013)研究了2009年到2010年西安市冬夏两季 PM2.5中碳气溶胶的污染特征分析。虽然此方面的研究已有很多,但是大气颗粒物受气象条件和人为因素影响很大,不确定性很强,所以研究其分布规律和特征的意义仍然具有重要意义。以往的研究大部分是针对西安两个季节或者是昼夜情况进行的对比研究,而且数据都比较陈旧,基于2010年以后的数据的,特别是西安市污染最为严重的冬季的PM2.5及其中的碳气溶胶较为全面且分辨率高的数据研究还比较少。

本研究以西安地区冬季的PM2.5为研究对象,测定其中的碳组分质量浓度,得到西安市多个站点实时连续高分辨率的数据,主要研究西安冬季重污染天PM2.5及其中碳气溶胶的特征分布情况,为进一步探讨大气颗粒物的组成、来源以及污染特征提供了科学依据。

1 研究方法

1.1 样品采集

图1 采样点位置图Fig.1 Location of sampling point

图1 所示为本次实验的采样点的位置。该采样点位于西安市监测站大气自动监测超级站,该站位于西安市莲湖区报恩寺街中段环保产业协会楼顶(高约15 m)。采样仪器采用美国热电TEOM-1405型监测仪在线监测PM2.5质量浓度。采样日期为2013年1月1日至2013年2月28日,共计59 d,采样时间为全天24 d,每1小时测1次,即每天可得24个数据,故实验取得PM2.5数据共计1416个。

1.2 样品分析

实验中分析OC/EC的仪器是Sunset Lab公司的Model-4型全自动半连续式在线光/热法大气气溶胶OC/EC分析仪,该仪器对C的质量浓度的检测限为0.4 μg·m-3,精确度>95%,时间分辨率为1 h(其中采样40 min,分析20 min)。实验前用C质量浓度为4.207 µg·µL-1的标准蔗糖溶液对仪器进行校准,校准过程中对仪器进行5次标定,每次实测值和理论值的误差不超过5%,实验过程中每周对仪器校准一次。此外,每周对仪器采样流量进行校准(采样流量8.0 L·min-1,误差不超过5%),检查仪器气瓶压力以及更换采样滤膜。采样日期为2013年1月1日至2013年2月28日(期间由于仪器出现故障等因素,导致1月31日、2月1~5日、2月19日的OC、EC的样品值无法测得,),实际采样天数为51 d。采样时间为全天24 h,每1小时测1次,即每天可得24个数据,所以实验取得OC、EC数据共计1224个。

2 结果与讨论

采样期间根据气象台发布的空气质量指数(AQI)天气数据,得知AQI日均值变化范围为59~500,平均值为288。根据AQI级别划分标准:0~50,AQI级别一级,空气质量优;51~100,AQI级别二级,空气质量良;101~150,AQI级别三级,空气质量轻度污染;151~200,AQI级别四级,空气质量中度污染;201~300,AQI级别五级,空气质量重度污染;>300,AQI级别六级,空气质量严重污染。由此,采样期间西安市莲湖区空气质量属于重度污染。其中空气质量为良的仅有5 d,轻度污染9 d,中度污染9 d,重度污染14 d,严重污染天数高达22 d。59 d中有53 d的大气首要污染物均为PM2.5。

2.1 PM2.5质量浓度日循环变化情况

图2 采样期间西安市PM2.5质量浓度日循环变化Fig.2 The daily cycle change of PM2.5 concentration of Xi 'an during sampling period

由图2可知,西安市PM2.5质量浓度冬季重污染天日循环变化规律明显,均大致呈现双峰模式,白天和夜晚各有一个高峰。1月份白天的高峰值出现在9时左右(220.46 μg·m-3),2月份白天的高峰值出现在11时左右(219.18 μg·m-3),比1月份晚2 h;1月份夜晚的高峰值出现在22时(237.15 μg·m-3),2月份夜晚的高峰值出现在凌晨1时(228.41 μg·m-3),比1月份晚3 h。低峰值点均出现在白天,上下午各1个。1月份上午的低峰值出现在6时左右(197.03 μg·m-3),2月份上午的低峰值出现在8时左右(199.52 μg·m-3),比1月份晚2 h。1月份和2月份下午的低峰值均出现在16时(分别为172.61 μg·m-3和173.21 μg·m-3)。由分析可以看出,西安市1月份和2月份PM2.5质量浓度的变化趋势基本一致。然而,就时间段上来说,2月份每个质量浓度值高峰和低峰的出现均比1月份晚2~3 h。从质量浓度数值上来看,1月的两个低峰值以及白天的高峰值跟2月份的差不多,偏差在2 μg·m-3左右;但2月份夜晚的高峰值明显比1月份低,相差8.7 μg·m-3。从质量浓度变化幅度上来看,2月份空气中PM2.5质量浓度相较1月份上升得慢,但下降得快。

监测点位于人口密集的居住区和商业区,周围没有大型工业的影响,所以PM2.5的来源主要为机动车尾气排放。白天的波峰出现可能是由于早高峰的出现,车流量从早晨七、八点开始剧增,空气中PM2.5的质量浓度也开始随之攀升,直到9时至10时左右达到白天的最大值。之后由于车流量减少以及大气扩散作用,PM2.5质量浓度开始逐渐降低,到16时达到最小值。但是,随之而来的晚高峰又开始了,空气中PM2.5质量浓度的值又开始急剧上升。加之西安冬季夜晚晴朗少云,容易产生辐射逆温,不利于污染物扩散。夜间22时至凌晨1时,PM2.5的质量浓度不断积累之后又出现了一个高峰值。但随着深夜各类污染源的减少,PM2.5质量浓度开始慢慢降低,到上午6时至8时降到极小值。另一方面,由图3可知,西安市1月份到2月份气温是不断上升的。由于2月份温度比1月份高,且夜间辐射逆温减弱,有利于大气污染物的扩散,以致于空气中的颗粒物相比1月份扩散得快,积累得慢。另外,由气象资料显示,2月份雨水比1月份明显增多,1月份雨水天气只有一天,2月份有11天,降水更容易使空气中的颗粒物沉降。所以2月份PM2.5的值高峰比1月份出现晚,且PM2.5质量浓度较1月份上升得慢,下降得快,夜间峰值比1月份的低得多。

2.2 西安市采样期间PM2.5质量浓度时间序列分布以及与气象条件关系

图3 采样期间西安市日平均气温逐日变化Fig.3 Temporal variations of average temperature of Xi 'an during sampling period

图4 采样期间 PM2.5质量浓度与气象条件逐日变化情况Fig.4 Temporal variations of PM2.5 concentration and meteorological conditions during sampling period

图4 是采样期间PM2.5质量浓度与各气象条件的逐日变化情况,采样期间 PM2.5日平均质量浓度变化范围是35~499 μg·m-3,平均值为205 μg·m-3。气象条件能对PM2.5质量浓度产生较强的影响,湿度越大,PM2.5质量浓度越高;风速和气压越大,PM2.5质量浓度越低;温度对PM2.5质量浓度的影响规律不明显。一般情况下,空气中相对湿度越大,大气颗粒物就能吸收更多的水分,自身重量变大,不利于污染物的扩散。风速越大,污染物扩散的越快,空气中的PM2.5会得到明显的降低。采样期间质量浓度最低点,即1月3日(35 μg·m-3),相对湿度为采样期间最低点(28%),风速为采样期间最高值(13 km·h-1)。2月份PM2.5质量浓度值(平均203.46 μg·m-3)整体比1月份(平均206.26 μg·m-3)有小幅降低。这可能是由于进入2月份的春节长假,路面人流量和车流量减少,交通源和生活源的PM2.5排放量随之减少。但是PM2.5质量浓度值在2月10日(大年初一)出现突越(499 μg·m-3),这可能与除夕和大年初一人们燃放烟花爆竹的习俗有关,研究表明烟花爆竹燃放期间PM2.5质量浓度可达到平时的4~6倍。初一之后,PM2.5质量浓度值开始回落。2月18日(大年初七)开始,人们陆续开始恢复正常工作和生活,路面人流量和车流量开始增加,PM2.5质量浓度值开始逐步上升。综上所述,大气中PM2.5的质量浓度不仅与气象条件有关,还与人类活动密切相关。

2.3 碳气溶胶污染状况分析

2.3.1 碳气溶胶数据比较分析

分析所用的PM2.5、OC、EC的日变化质量浓度均为实时监测得出的小时循环质量浓度的基础上取平均值得出,研究采用总碳气溶胶TCA的值来进行比较分析。TCA值一般通过推算得出:通常将OC转换成总有机物OM来估算大气中有机物的含量。据国外学者研究(Turpin和Lim,2001),OM的值通常用OC的值乘以1.6来获得,即OM=1.6×OC;再根据OM的值来估算空气中总碳气溶胶的量,TCA为OM与EC之和(Turpin和Huntzicker,1995; Rengarajan等,2007),即:TCA=1.6×OC+EC。表1列出了采样期间PM2.5及碳气溶胶组分的日循环变化情况。

由表1可以看出采样期间TCA对PM2.5的贡献率较大,达到了47.55%,可见西安由于冬季供暖锅炉燃碳以及机动车尾气排放产生的碳气溶胶对空气产生了严重污染。而OC的贡献率(27.14%)远远大于EC的贡献率(4.13%)。从标准差体现的日变化幅度上来看,PM2.5>TCA>OC >EC,这说明PM2.5、TCA、OC受一天的气象条件和人类活动影响较大;而EC来源比较简单,且属于惰性污染物,受外界因素影响较小,在空气中不易发生气相化学反应。但是OC/PM2.5、EC/PM2.5、TCA/PM2.5变化幅度都很小,这说明OC、EC、TCA的来源比较一致。OC/EC的值通常用来分析碳气溶胶的排放及转化情况,柴油和汽油车尾气中的OC/EC的值为1.0~4.2(Schauer等,1999;Schauer等,2002),燃煤排放的OC/EC值为2.5~10.5(Chen等,2005)。本研究中OC/EC值的平均值为6.63,表明西安冬季重污染期PM2.5中的一次来源主要为燃煤排放。

表1 采样期间西安市PM2.5及其碳气溶胶组分情况Table 1 PM2.5and carbon aerosols components of Xi 'an during sampling period

表2 西安市2013年冬季与2010年冬季PM2.5及其碳组分情况对比Table 2 Comparison of PM2.5and carbon aerosols components of Xi 'an in the winter of 2013 with 2010

本文根据已有研究成果[12],分析对比了西安市2010年冬季与2013年冬季PM2.5及其中碳气溶胶情况,结果如表2所示。表中显示出2013年冬季PM2.5、OC、EC、TCA和OC/EC的值较2010年都有明显的上升,上升率分别为51.66%、44.78%、17.09%、41.84%、23.75%。这说明近年来PM2.5及其碳气溶胶的污染呈加重的趋势。OC/EC比值一般受三个条件影响:排放源特征;OC在空气中转化形成二次有机碳;OC、EC 的清除。本研究OC/EC值上升明显。通过对比气象资料可知,2010年与2013年西安冬季气象条件差异不大,见表3。所以天气对OC、EC的清除作用变化不大。而近年来西安碳气溶胶的排放源也没有明显的变化。所以,导致OC/EC值上升的主要原因可能是因为碳气溶胶在空气中的光化学作用增强,碳气溶胶的二次来源增加所致。然而,由表2可知,2013年冬季OC/PM2.5、EC/PM2.5、TCA/PM2.5的值较2010年冬季均下降了,下降率分别为4.1%、22.11%、6.21%。也就是说,虽然OC、EC、TCA的总量是上升的,但对PM2.5的贡献率却是下降的。这说明近年来PM2.5的组成结构产生了变化,碳气溶胶的比重降低了,原因可能与近年来PM2.5的排放来源变复杂有关。

表3 西安市2010年和2013年气象资料对比Table 3 Comparison Xi'an meteorological data of 2010 with 2013

2.3.2 OC、EC、TCA日循环变化情况

图5 OC、EC、TCA质量浓度日循环变化情况Fig.5 The daily cycle change of OC、EC、TCA concentration

由图5可以看出采样期间OC和TCA质量浓度日循环变化呈现出明显的双峰特征,EC变化趋势不明显。OC两个峰值分别出现在上午10时和夜间23时,两个峰值分别为64.34 μg·m-3和59.55 μg·m-3。西安早晚温差大,后半夜容易形成逆温层,使得大气中的颗粒物产生积累。清晨地面温度低,近地面对流较弱,污染物不易扩散;再者,早间上班高峰的出现,机动车尾气的排放明显增加,导致了上午OC第一个高峰值的出现。随着温度升高,近地面对流增强,污染物得以扩散;加上早高峰的过去,机动车尾气排放减少,OC的质量浓度随之降低,17时出现了一个极小值点(46.23 μg·m-3)。之后随着下班高峰的出现,机动车尾气排放量逐渐增大,OC的质量浓度也随之增大。再者,西安冬季夜晚燃煤采暖产生的尾气,使污染物进一步积累,在夜间23时出现了一天中的第二个高峰值。午夜过后,随着人类活动的减少,机动车尾气排放减少,OC的质量浓度也随之降低,到凌晨1时出现了一天中的最小值(30.29 μg·m-3)。OC质量浓度白天的峰值不明显,而夜间峰值比较明显。这种现象可以说明西安冬日逆温现象对碳气溶胶的积累作用明显。EC的变化趋势不明显,最高值出现在夜间0时,为10.42 μg·m-3,这可能是由于EC受夜间温度降低,污染物积累和夜间生物质燃烧的影响比较大有关。

2.3.3 OC/EC日循环变化分析

图6 采样期间OC/EC日循环变化情况Fig.6 The daily cycle change of OC/EC during sampling period

由图6可以看出,西安冬季重污染期间除夜间21时~凌晨1点,其他时间段里,OC/EC的值都处于较高水平,说明西安冬季重污染期间碳气溶胶二次来源比较丰富。OC/EC一天中的最大值出现在19时,最大值为8.19。这是由于下午车流量少,大气扩散条件好,污染物扩散的很快。由于EC是一次来源,所以EC质量浓度下降得快。但是下午温度高,光辐射强,导致碳气溶胶的二次来源增加,所以OC的质量浓度相对EC的质量浓度降低慢,因此OC/EC的值不断升高,直至19时出现峰值。图中可以看出OC/EC的值受早晚车流量高峰的影响不明显,说明西安冬季重污染期间碳气溶胶光化学反应转化的二次来源影响比较大。

2.4 OC、EC相关性分析

图7所示为西安市采样期间OC、EC的线性相关性情况,所用数据为观测期间每小时实时连续监测所得高分辨率数据。图7(a)所示为采样期间OC、EC的线性相关性变化情况。图7(b)、图(c)所示为分别采样期间一天当中白天和夜晚的OC、EC的线性相关性变化情况。

由图a可以看出西安市冬季重污染天期间OC、EC的线性相关性比较好,线性相关系数R2=0.66。而2010年西安市冬季的OC、EC的线性相关系数为0.823,说明近年来OC、EC的线性相关性变小了。Turpin等认为,通过研究OC和EC之间的关系,可以区分碳气溶胶的来源(Turpin和Huntzicker,1995)。若OC和EC线性,则表明 OC, EC来自于相同污染源。由此可推断,近年来西安大气碳气溶胶的来源变得相对复杂。相比国内其他主要城市北京(R2= 0.75)、上海(R2=0.62)、广州(R2= 0.93 和 R2= 0.94) (DAN等2004;FENG等,2009;朱李华等,2010),西安大气中OC、EC的线性相关系数偏低,这可能与采样期间西安市气象条件变化较大有关。

由图b和图c可以看出OC、EC的线性相关性存在明显的昼夜差距,白天(6:00~17:00)的线性相关性系数R2= 0.94,而夜晚(18:00~次日5:00)为R2= 0.66。这表明西安市冬季重污染天气期间白天的碳气溶胶来源较为简单,主要为机动车的尾气排放;而夜间的来源则相对复杂,可能是由于夜间机动车排放的尾气减少,向大气排放的OC、尤其是来自机动车尾气的 EC 质量浓度明显降低,而白天形成的二次污染物在夜间积累,加上西安市冬季夜晚周边地区燃煤采暖导致的有机碳外来传输等多种因素共同导致。

由图a、b、c可以看出整个采样期间OC、EC的线性相关系数与夜间的更接近,这说明在西安冬季重污染天期间周边地区夜间燃煤采暖对碳气溶胶的来源贡献较大。

3 结论

本研究从2013年1月1日开始至2013年2月28日结束,取得了西安市2013年冬季重污染天气期间的PM2.5以及OC、EC的实时连续监测数据,基于这些高分辨率的数据,分析探讨了大气中PM2.5及碳气溶胶的污染水平和分布特征情况。研究结果表明:

(1)西安市PM2.5质量浓度冬季重污染天日循环变化规律明显,均大致呈现双峰模式,白天和黑夜各有1个。1月份和2月份PM2.5质量浓度的变化趋势基本一致。就时间段上来说,2月份每个PM2.5质量浓度值高峰和低峰的出现均比1月份晚2~3 h;从质量浓度上来说,2月份夜晚的高峰值明显比1月份低;从质量浓度变化幅度上来看,2月份空气中PM2.5质量浓度相较1月份上升得慢,但下降得快。

(2)采样期间 PM2.5日平均质量浓度变化范围是35~499 μg·m-3,平均值为205 μg·m-3。气象条件能对PM2.5质量浓度产生较强的影响。湿度越大,PM2.5质量浓度越高;风速和气压越大,PM2.5质量浓度越低;温度对PM2.5质量浓度的影响规律不明显。2月份PM2.5质量浓度值整体比1月份低, PM2.5质量浓度值在2月10日(大年初一)出现突越(499 μg·m-3),这与新年人们燃放烟花爆竹的习俗有关。由此可得,大气中PM2.5的质量浓度不仅与气象条件有关还与人类活动密切相关。

(3)TCA对PM2.5的贡献率较大,达到了47.55%,而OC的贡献率(27.14%)远远大于EC的贡献率(4.13%),日变化幅度PM2.5>TCA>OC>EC。OC/PM2.5、EC/PM2.5、TCA/PM2.5变化幅度都较小。2013年冬季PM2.5、OC、EC、TCA和OC/EC的值较2010年都有明显的上升,上升率分别为51.66%、44.78%、17.09%、41.84%、23.75%,但OC/PM2.5、EC/PM2.5、TCA/PM2.5的值较2010年冬季都是下降的,下降率分别为4.1%、22.11%、6.21%。采样期间OC和TCA日循环变化呈现出明显的双峰特征;EC的变化趋势不明显。OC/EC值大多数时候处于较高水平,且受早晚车流量高峰的影响不明显,说明西安冬季重污染期间碳气溶胶受光化学反应转化的二次来源影响比较大。

图7 采样期间OC、EC相关性Fig.6 Relationship between OC and EC concentrations during sampling period

(4)大气中OC、EC的线性相关性比较好,相关系数R2=0.66,但比2010年冬季降低了,且偏低于国内主要城市。由此可推断,近年来西安大气碳气溶胶的来源变得相对复杂。白天OC、EC的线性相关系数R2= 0.94,而夜晚的相关系数R2= 0.66,白天的线性相关性比夜晚好。这表明,白天的碳气溶胶来源较为简单,主要为机动车的尾气排放;而夜间的来源则相对复杂,可能是由于夜间机动车排放的尾气减少,向大气排放的OC、尤其是来自机动车尾气的EC质量浓度明显降低,而白天形成的二次污染物在夜间积累,加上西安市冬季夜晚周边地区燃煤采暖导致的有机碳外来传输等多种因素共同导致。

CAO J J, LEE S C, HO K.F, et al. 2003. Characteristics of carbonaceous aerosol in Pearl River Delta Region ,China during 2001 winter period[J].Atmospheric Environment, 37, 1451-1460.

CAO J J, LEE S C, HO K.F, et al. 2004. Spatial and seasonal variations of atmospheric organic carbon and elemental carbon in Pearl River Delta Region ,China[J]. Atmospheric Environment , 38:4447-4456.

CAO J J, WU Judith C, CHOW S C, et al. 2005. Characterization and source apportionment of atmospheric organic and elemental carbon during fall and winter of 2003 in Xi’an, China. Atmos[J]. Atmospheric Chemistry and Physics. 5:3127-3137.

CHEN Y, SHENG G., BI X, et al. 2005. Emission factors for carbon-aceous particles and polycyclic aromatic hydrocarbons from residential coal combustion in China[J].Environmen-tal Science & Technology, 39(6):1861-1867.

CHOW J C, WATSON J G., LOWENTHAL D H, et al. 1993. PM10and PM2.5compositions in California’s San Joaquin Valley[J]. Aerosol Science and Technology, 18:105-128.

DAN M, ZHUANG G S, LI X X, et al. 2004. The characteristics of carbonaceous species and their sources in PM2.5 in Beijing[J].Atmospheric Environment, 38:3443-3452.

DUAN F K, HE K B, MA Y L, et al. 2005. Characteristics of Carbon aceousaerosolsinBeijing,China[J]. Chemosphere , 60 :355-364.

FENG Y L, CHEN Y J, GUO H, et al. 2009. Characteristics of organic and elemental carbon in PM2.5 samples in Shanghai, China[J].Atmospheric Research,92:434-442.

FENG J L, HU M, CHAN C K, et al. 2006. A comparative study of the organic matter in PM2.5 from three Chinese megacities in three different climatic zones Atmospheric Environment[J], 40:3983-3994.

HE K B, YANG F M, MA Y L, et al. 2001. Characteristics of PM2.5 in Beijing,China. Atmospheric Environment[J], 35: 4959-4970.

RENGARAJAN R, SARIN M M, SUDHEER A K.. 2007. Carbonaceous and inorganic species in atmospheric aerosols during wintertime over urban and high-altitude sites in North India. J. Geophys. Res. 112, D21307. doi:10.1029/2006JD008150.

ROGGE W F, MAZUREK M A, HILDEMANN L M, et al. 1993. Quantification of urban organic aerosols at a molecular level: identification,abundance and seasonal variation[J]. Atmospheric Environment, 27A:1309-1330.

SCHAUER J J., KLEEMAN M J., CASS G R, et al. 1999. Measurement of emissions from air pollution sources.2.C1 through C30 or-ganic compounds from medium duty diesel trucks[J]. Env-ironmental Science & Technology, 33:1578-1587.

SCHAUER J J, KLEEMAN M J, CASS G R, et al. 2002. Measurement of emissions from air pollution sources.5.C1-C32 organic compounds from gas oline-powered motor vehicles[J]. Environmental Science & Technology, 36: 1169-1180.

TURPIN B J, HUNTZICKER J J. 1995. Identification of secondary aerosol episodes and quantitation of primary and secondary organic aerosol concentrations during SCAQS[J]. Atmospeiric Environment, 29: 3527-3544.

TURPIN B J, LIM H J. 2001. Species contributions to PM2.5mass concentrations: Revisiting common assumptions for esti-mating organic mass[J]. Aerosol Science&Technology, 35(1):602-610.

李建军,沈振军,同帜,等. 2009. 西安冬春季PM10中碳气溶胶的昼夜变化特征[J].环境科学, 30(5),1508-1513.

牛彧文,何凌燕,胡敏,等. 2006. 深圳冬、夏季大气细粒子及其二次组分的污染特征[J].中国科学B辑, 36(2):173-180.

唐孝炎. 1990.《大气环境化学》[M].北京:高等教育出版社.

张承中,丁超,周变红,等. 2013. 西安市冬、夏两季 PM2.5中碳气溶胶的污染特征分析[J],环境工程学报, 7(4):1478-1481.

朱李华,陶俊,张仁健,等. 2010. 冬夏季广州城区碳气溶胶特征及其与O3和气象条件的关联[J].环境科学学报,30(10):1942-1949.

Analysis of the high resolution variation of PM2.5and its carbonacious components at Xi'an during high pollution period in winter

QIAN Jing1, HAN Jing2, RUAN Xing3

1. School of Environmental and Municipal Engineering, Xi’an University of Architecture and Technology, Xi’an 710055, China; 2. Xi’an Environmental Monitoring Centre, Xi’an 710054, China; 3. Xi’an Municipal Science Research Institute of Enviromental Protection, Xi’an 710061, China

The purpose of this study is to investigate the variation characteristics of PM2.5and its carbonaceous components at Xi’an during winter high pollution period. Hourly PM2.5samples were collected from January 1 to February 28 in 2013.Then the sapmples were weighted and the OC and EC were analyzed using a Model-4 Semi-Continuous OC/EC Field Analyzer. The result indicated that the diurnal variation of PM2.5concentrations was significant with twin-peak model pattern, one of which was in daytime and another was in nighttime. The presences of the peak of Every PM2.5concentration in February were later 2 ~ 3 hours than in January. The peak value of nighttime in February was lower than in January . PM2.5concentration in February rose more slowly and fell more fast than in January .And PM2.5concentration was impacted strongly by the weather conditions.The PM2.5concentrations were normally lower in February than in January, except a peak value (499 μg·m-3) was observed on February 10th, which associated with decreased human activities during the Spring Festival in February. The daily variations of OC/PM2.5, EC/PM2.5and TCA/PM2.5were not obvious, it suggested that the sources of TCA, OC and EC were consistent. The average value of OC/EC was 6.63, it showed that the main source of PM2.5was coal combustion during the high pollution period in winter. The values of PM2.5, OC, EC, TCA and OC/EC increased significantly Comparison with the values of 2010, yet the descreasing trend was found for the vlaues of OC/PM2.5,EC/PM2.5and TCA/PM2.5. This indicates that the control effects of PM2.5and carbon aerosol were not obvious in recent years and the PM2.5emission sources become more complicated. The diurnal variation of OC and TCA was significant with twin-peak model pattern, while the diurnal variation of EC was not obvious. Most of the time, the OC/EC ratio values were at a high level in a day and the influence of the traffic peaks in the morning and evening on the values was not significant, which indicates that more organic carbonacious aerosols were secondary formed through photochemical reaction during the winter high pollution days at Xi’an. The good correlation of OC and EC was observed, and the correlation of daytime was better than nighttime, it revealed the nighttime coal combustion for heating increased the complexity of the source of carbonacious aerosols.

PM2.5; organic carbon(OC); elemental carbon(EC); Xi’an; winter; high resolution

X16

A

1674-5906(2014)03-0464-08

钱婧,韩婧,阮幸. 西安市冬季重污染天PM2.5高分辨率及其中碳气溶胶污染特征分析[J]. 生态环境学报, 2014, 23(3): 464-471.

QIAN Jing, HAN Jing, RUAN Xing. Analysis of the high resolution variation of PM2.5and its carbonacious components at Xi'an during high pollution period in winter [J]. Ecology and Environmental Sciences, 2014, 23(3): 464-471.

西安市大气污染因子监控系统建设项目

钱婧(1989年生),女,硕士研究生,研究方向为环境影响评价。E-mail:745104848@qq.com

2014-01-06

猜你喜欢

气溶胶高峰西安市
病毒病将迎“小高峰”全方位布控巧应对
亲子创意美工展
石庆云
西安市第四医院
CF-901型放射性气溶胶取样泵计算公式修正
气溶胶中210Po测定的不确定度评定
123的几种说法
四川盆地秋季气溶胶与云的相关分析
基于CA-Markov模型的西安市热环境模拟研究
雨天早高峰,自在从容时。