塔里木盆地和田河气田轻质油成熟度判定及其油源意义

崔景伟，王铁冠，胡 健，李美俊

(1.中国石油勘探开发研究院，北京100083; 2. 中国石油大学油气资源与探测国家重点实验室，北京102249)

和田河气田是塔里木台盆区最大的海相碳酸盐岩天然气藏，位于塔里木盆地中央隆起巴楚凸起南缘的马扎塔格构造带［1］。天然气成分分析显示天然气干燥系数较高，是典型的干气［2-3］。前人大量的研究认为其来源于下寒武统烃源岩，类型上属原油裂解气或者干酪根裂解气亦或两者的混合气，和田河气田东西部天然气组成和干燥系数差异可能是TSR 或者天然气运移分馏造成［4-8］。除天然气外，和田河气田在玛3 井石炭系生屑灰岩段和玛4 井等奥陶系砂砾岩段获得少量轻质油且石炭系产量明显高于奥陶系。对于这些轻质油的来源存在来自寒武系烃源岩与石炭系卡拉沙依组煤系烃源岩或者两者混合贡献之说［9-10］。明确轻质原油的来源，对认识和田河气田成藏过程具有重要的意义。

特别是近年来中国石化西北油田分公司在麦盖提斜坡玉北1 井奥陶系取得原油勘探的突破，麦盖提斜坡作为古被动大陆边缘的一部分重新成为勘探的热点地区［11-13］。有鉴于此，采集和田河气田3 口油井2 个产层的4 个原油样品，对原油的物理性质以及分子标志化合物进行分析，特别是对于轻质原油具有成熟度信息的化合物。根据轻质原油分子地球化学特征和成熟度结果对其来源进行综合判定。

1 区域地质背景

和田河气田及其周缘经历了加里东运动、海西运动、印支-喜马拉雅期等多期构造运动，从区域北倾变成南倾，同时发育古隆起的演化过程［13］。加里东中期构造运动使得和田河气田及其周缘奥陶系遭受剥蚀，区域上为北倾斜坡，而喜马拉雅期巴楚断隆隆升强烈，昆仑山前快速沉降并沉积了巨厚的磨拉石建造，和田河气田及其周缘也由北倾斜坡转化成南倾斜坡［14］。

前人研究认为该区主要发育3 套烃源岩，寒武系烃源岩在巴楚地区主要是一套蒸发潟湖相沉积物，主要是泥质泥晶灰云岩，有机质丰度TOC 分布为0.21%～2.43%(平均0.81%)，有机质类型为腐泥型，镜质体反射率(Ro)值显示高成熟-过成熟阶段(1.65%～2.32%)。奥陶系烃源岩为一套灰-深灰色泥灰质烃源岩，TOC 为0.21%～1.99%(平均值为0.93%)，有机质类型为腐泥型及混合型，Ro显示处于凝析油阶段(1.1%～1.4%)，但和田古隆起的存在导致奥陶系烃源岩在该区分布有限。石炭系发育泥质岩和碳酸盐岩烃源岩，主要是巴楚组生屑灰岩和卡拉沙依组煤系泥岩，石炭系烃源岩有机质类型为腐殖型或者混合型，Ro为0.65%～0.87%，属于低成熟-成熟阶段［15-16］。

2 样品与实验

本次实验采集到和田河气田玛3 井、玛4 井和玛5 井的4 个轻质原油，原油产层和物理性质见表1，采样位置见图1。原油密度(20℃时)为0.75～0.82 g/cm3，一般0.8 g/cm3左右，凝固点一般低于-30℃，硫含量一般低于0.2%、蜡含量低于0.69%。

和田河凝析油气田的轻质油族组成基本上以饱和烃为主(占47.2%～79.3%)，芳烃(7.3%～30.6%)与非烃含量(8.1%～22.2%)变化较大，基本不含沥青质，饱芳比1.5%～10.9%。

饱和烃色谱分析在岛津GC17A 型气相色谱仪上完成。分析条件:色谱柱为HP-PONA(50 m ×0.25 mm×0.25 μm)，载气为氦气(1.5 mL/min)，分流模式，分流比50 ∶1。升温程序为50℃保留1 min，以4℃/min 升到290℃后，恒温30 min。

饱和烃与芳烃用Agilent 6890 GC-5975i MS色谱-质谱联用仪分析，配置DB-5 熔硅弹性毛细柱(60 m ×0.25 mm ×0.25 μm)和NIST2.0 数据处理系统。色谱分析条件:程序升温从80℃恒温1 min，以3℃/min 速率升至300℃，再恒温15 min;采用氦气载气，气化室保持300℃。质谱分析条件:离子源采用电子轰击(EI)方式，电离电压70eV，发射电流300 μA，信号倍增电压1 000 V，质量扫描范围m/z 为50～600。

表1 和田河气田轻质油物理性质Table 1 Physical properties of light oil in Hetianhe gas field

图1 塔西南地区构造分区与采样点分布Fig.1 Structural units and sampling sites in the Southwest Tarim Basin

3 结果与讨论

目前常用生物标志物成熟度指标判别原油成熟度，但未必能真实地反映原油的成熟度。定量地确定原油的成熟度是国内外学者正在探求解决的问题，尚缺少有效的方法，因此对轻烃，饱和烃色和芳烃这3 类化合物中蕴含的成熟度信息进行综合分析。

3.1 轻烃成熟度

按照Thompson 提出的H(庚烷值)和I(异庚烷值)值成熟度划分标准［17］，塔西南地区原油都聚类于脂肪族线上方的区域或者脂肪族线与芳香族线之间的区域，反映塔西南原油具有Ⅰ型和Ⅱ型有机质烃源岩特征。根据王培荣等［18］对Thompson 图版修改可以判定和田河气田轻质油处于成熟阶段或即将进入高成熟阶段(图2)。此外，根据Magoo 等［19］稳态过渡金属催化生烃理论，认为轻烃组分2，4-二甲基戊烷/2，3-二甲基戊烷的比值可以反映原油的生成温度，具有成熟度的意义，但和田河轻质油中轻烃含量较低，特别是2，4-二甲基戊烷与2，3-二甲基戊烷含量低于检测线。

3.2 饱和烃组分成熟度

对中-高成熟度的原油(Ro≥0.9%～1.3%)，较为有效的生物标志化合物成熟度指标均已失效。如常用的成熟度参数C29甾烷20S/(20S+20R)和C29甾烷ββ/ (αα +ββ)比值都已达到热演化平衡点。文中对和田河轻质油计算C29甾烷20S/(20S +20R)和C29甾烷ββ/(αα +ββ)的值分布范围分别为0.33%～0.46% 和0.37%～0.48%。

图2 和田河气田轻质油轻烃庚烷值和异庚烷值相关关系Fig.2 Correlation of heptane value and isoheptane value of light oil in Hetianhe gas field

和田河轻质油饱和烃色谱基线处形成了“明显的鼓包”，特别是玛5 井在饱和烃色谱图上显示以Pr 为主峰(图3)，但是对应的m/z 177 质量色谱图没有出现25-降藿烷系列(图4)，表明和田河轻质油经受轻微的生物降解。尽管原油遭受轻微的生物降解，但金刚烷类化合物属于成烃演化过程中的次生产物，有很强的抗热力和抗生物降解破坏的能力［20-23］。Chen 等［24］提出甲基单金刚烷(MA)成熟度指标IMA=1-MA/(1-MA+2-MA)，和甲基双金刚烷(MD)成熟度指标IMD=4-MD/(1-MD+3-MD+4-MD)均可以作为原油成熟度指标，并建立了IMD 和Ro的对应关系(Ro=0.024 3IMD +0.438 9，相关系数R2=0.803 9)。由于认为金刚烷指标一般不受原始有机质类型、沉积环境和运移效应的影响，故认为金刚烷指标在高、过成熟阶段的原油和烃源岩成熟度的判识中是比较理想的有效指标，双金刚烷指标对烃源岩成熟度判识的有效性可能仅适用于生油高峰期至高成熟演化阶段(0.9%～2%)［25］。本次实验分析的和田轻质油中具有丰富的金刚烷系列化合物，IMA 分布范围为0.5～0.7，IMD 分布范围为0.38～0.59。根据文献［24］中的计算公式，得出和田河气田轻质油成熟度Rc1范围为1.36%～1.88%，表明原油处于高成熟阶段。

图3 和田河气田轻质油饱和烃色谱Fig.3 Gas chromatograph of saturated hydrocarbons in Hetianhe gas field

图4 和田河气田轻质油m/z 177 质量色谱Fig.4 Typical mass chromatograph(m/z177)of light oil in Hetianhe gas field

图5 和田河气田轻质油芳烃总离子流图Fig.5 Total iron count of aromatic fraction of light oil in Hetianhe gas field

3.3 芳香烃组分成熟度

芳烃组分中含有甲基菲，二苯并噻吩类以及烷基萘等一系列成熟度参数，和田河轻质油的芳烃总离子流图见图5，对上述化合物参数进行计算。

甲基菲指数(MPI ，包括MPI1和MPI2)是由Radke 等［26］首先提出的成熟度参数。计算和田河气田轻质油的MPI1值分布区间为1.60～2.61，根据Radke 和Welte［27］提出的计算公式等效成熟度Rc=0.6 MPI1+0.4(0.65 ≤Rm＜1.35)和Rc=-0.6MPI1+2.3(1.35≤Rm＜2)，分别得出和田河气田轻质油的成熟度Rc2分布范围为1.36%～1.97%和0.92%～1.34%，表明和田河轻质油的成熟度范围处于成熟-高成熟阶段，这与轻烃庚烷值与异庚烷值、甲基双金刚烷指标计算的成熟度一致。

此外，据近20 余年国内外研究结果，二苯并噻吩系列化合物成熟度参数成为高-过成熟阶段海相碳酸盐岩及其油气有效分子成熟度指标，提出了4，6-DMDBT/1，4-DMDBT、2，4-DMDBT/1，4-DMDBT和4-MDBT/1-MDBT(DMDBT 和MDBT 分别为二甲基二苯并噻吩;甲基二苯并噻吩)等成熟度参数［28-32］。Wang 等［33］根据成熟度参数对塔河油田奥陶系油藏进行了示踪研究，部分学者等［34-35］提出了水洗作用可能导致二苯并噻吩类化合物的减小。和田河轻质油4-MDBT/1-MDBT 计算等效成熟度为Rc3=1.14%～1.38%，表明原油处于成熟-高成熟阶段。

图6 和田河气田原油和区域源岩m/z 217 典型质量色谱Fig.6 Typical mass chromatograph m/z 217 of light oil and regional source rocks in Hetianhe gas field

图7 和田河气田原油和区域源岩m/z 191 典型质量色谱Fig.7 Typical mass chromatograph m/z191 of light oil and regional source rocks in Hetianhe gas field

原油中还存在丰富的二甲基萘(DMN)，三甲基萘(TMN)，四甲基萘(TeMN)，五甲基萘(PMN)，甚至6 个甲基取代的萘系列［36］。前人对原油中烷基萘的形成机理和成熟度参数进行了总结，得出成熟度与生物降解对烷基萘(MN)的分布具有重要的影响，并根据烷基萘确定出一系列可以进行成熟度判别的指标，如MNR(MNR =2-MN/1-MN)、DNR［DNR = (2，6-DMN +2，7-DMN)/1，5-DMN］、TNR1=2，3，6-TMN/(1，4，6-TMN+1，3，5-TMN)和TNR2=(1，3，7-TMN +2，3，6-TMN)/(1，3，6-TMN +1，4，6-TMN +1，3，5-TMN)等参数［37-40］。以上比值随着成熟度的增加逐渐增加，不过生物降解作用对烷基萘影响较大，可以导致比值降低［41］。

笔者根据DNR 与TNR2定义及相应的成熟度转换公式，Rc4=0.49 +0.09DNR 和Rc5=0.4 +0.6 TNR2，和田河气田轻质原油的成熟度分布范围分别为0.76%～0.92%和0.71%～0.85%，成熟度明显低于甲基菲系列和金刚烷系列参数所得结果。根据前人研究生物降解作用对烷基萘系列的分布和组成影响可知，遭受轻微生物降解作用的原油中1，7-DMN、1，4-DMN 和2，3-DMN 的丰度相对较高，而2，7-DMN、2，6-DMN 和1，5-DMN 的丰度相对较低;1，3，6-TMN 丰度最高，1，4，6-TMN、1，3，5-TMN 和2，3，6-TMN 的丰度相当。在遭受中等程度生物降解原油中2，7-DMN 和2，6-DMN 的丰度下降，而1，5-DMN 的丰度则有所升高。生物降解作用可以解释烷基萘参数计算成熟度低于其他成熟度参数的计算值。

4 油源启示

前面已述，石炭系烃源岩有机质类型处于腐殖型或者混合型，有机成熟度分布区间为0.65%～0.87%，处于低成熟-成熟阶段，无论有机质类型还是成熟度石炭系均不能成为和田河气田轻质油的母源。寒武系烃源岩的Ro值分布为1.65%～2.32%，处于高成熟-过成熟阶段［15-16］，综合有机质类型和成熟度信息可以初步判定为寒武系来源。

结合生物标志物谱图分析，和田河气田轻质油的甾、萜烷谱图有别于麦盖提西部的巴仕托原油，是一个独立的原油族群［42］。轻质原油与该区典型烃源岩的生物标志物特征在甾烷分布特征、C28甾烷的相对含量、孕甾烷系列发育程度、藿烷系列化合物分布中C21三环萜烷/C23三环萜烷比值、C24四环萜烷相对含量以及伽马蜡烷/C31藿烷均显示和田河气田凝析油与寒武系烃源岩有更强的亲缘关系而非石炭系烃源岩(图6，图7)。因此，认为和田河轻质油具有与寒武系基本一致的组成特征，是典型海相原油的特征。

同时，前人对和田河气田天然气研究得出干燥系数为0.95～0.99，为成熟度很高的干气。根据反映古生界腐泥型烃源岩生成的天然气δ13C1与Ro关系的经验公式，测算的和田河气田天然气成熟度(Ro)分布区间为2.17%～2.79%，属于过成熟度的腐泥型天然气，其烃源岩只能是寒武系烃源岩［43-44］。因此，和田河轻质原油可能与天然气同源均来自寒武系烃源岩。

5 结论

1)根据和田河轻质油原油密度等物理性质和轻烃庚烷值与异庚烷值、甲基双金刚烷参数、甲基菲参数、甲基二苯并噻吩、Ts/(Ts +Tm)等成熟度参数，得出和田河轻质油处于高成熟阶段，即凝析油阶段。

2)饱和烃色谱显示和田河气田轻质油遭受轻微的生物降解，生物降解作用导致烷基萘类成熟度参数测得结果偏低。而甾烷成熟度参数C29甾烷20S/(20S+20R)和C29甾烷ββ/(αα +ββ)达到演化平衡终点之后会随着成熟度的增加会减小，因此在判断生物降解和高成熟度时上述指标慎用，而金刚烷、甲基菲参数、甲基二苯并噻吩和Ts/(Ts+Tm)可以有效使用。

3)结合研究区源岩成熟度特征，并与该地区露头和岩心烃源岩中甾、萜烷类生物标志化合物对比，得出和田河轻质油与天然气具有共同的来源来，即来自寒武系烃源岩。

致谢:感谢中国石化西北油田分公司陈跃高工的野外指导。中国石油大学地球化学实验室朱雷老师负责样品的前处理，师生宝老师负责气相色谱质谱检测。审稿人对文章提出的建设性意见，在此一并谢枕!

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