基于子带跃迁的非对称GaAs量子阱的三阶非线性系数研究

车永莉,曹小龙,姚建铨

(1.曲阜师范大学 信息技术与传播学院，山东 日照 276826；2.山东科技大学 机械电子工程学院，山东 青岛 266590；3.天津大学 精密仪器与光电子工程学院，天津 300072)

基于子带跃迁的非对称GaAs量子阱的三阶非线性系数研究

车永莉1,曹小龙2,3,姚建铨3

(1.曲阜师范大学 信息技术与传播学院，山东 日照 276826；2.山东科技大学 机械电子工程学院，山东 青岛 266590；3.天津大学 精密仪器与光电子工程学院，天津 300072)

非线性系数；非对称量子阱；太赫兹波；差频①

0 引言

太赫兹 (THz，波长λ=30μm -3mm，频率 0.1-10THz) 波在光学成像、材料检测、环境监测、通信、天文学、生命科学和国防安全等领域都有重大的科学研究价值和广阔的应用前景.目前限制THz技术快速发展的主要存在的技术问题，是缺乏性能优良的THz波辐射源和探测设备.根据THz波产生的方式以及它所处的电磁波谱图中的位置，THz波辐射一般可以利用光学技术和电子学技术两种方法来产生.在光子学中利用非线性光学差频技术产生相干可调谐THz波的方法凭借其显著的特性，逐渐引起国内外科研工作者极大的研究兴趣[1-4].量子阱或超晶格结构作为可人工剪裁材料，为开展相关理论基础研究提供了方便，而更重要的价值在于它的开发应用，特别是在激光器、光探测器、光调制器等方面的应用价值[5].对于量子阱的子带间跃迁来说，其对应的波长一般在中红外波段，这方面的研究主要集中在中红外激光器、红外探测器、共振增强的二阶或三阶非线性效应等方面.

我们通过理论上的计算和结构上的优化设计，设计了一种非对称结构的、组分为Al0.2Ga0.8As/GaAs/Al0.5Ga0.5As的量子阱，获得的二阶非线性系数与相应体材料相比要大几个数量级[11]，这是采用非对称量子阱高效非线性光学差频产生THz波的优势之一.除了二阶非线性过程，量子阱结构的子带共振增强效应同样适用于三阶或更高阶非线性过程，并由此可以计算量子阱的非线性折射率和非线性吸收[12-14]，这对于研究差频产生THz波的量子阱的性质具有重要的应用意义.

1 非对称量子阱的设计

根据Manley-Rowe关系式，为了提高转换效率，采用波长更长的中红外波段的CO2激光器(～10μm)作为泵浦光源利用光学差频方法产生THz波是理想的提高转换效率的选择.当前CO2激光器的实际指标参数情况和技术要求表明，CO2激光器在9.6μm和10.59μm两个区域有着丰富并且可实际出射的谱线.在技术上，CO2激光器可做到在9.6μm附近每隔0.018μm出现一条稳定出射谱线，而在10.59μm附近每0.2μm可出现一条稳定输出的谱线.这表明，利用CO2激光器此波长范围内丰富的谱线，通过调节激光器的输出波长，很容易对量子阱导带子带中两个子能级进行双共振泵浦，从而利用非线性差频产生THz波.

我们设计的非对称量子阱的结构，成分为Al0.2Ga0.8As/GaAs/Al0.5Ga0.5As，设定量子阱的深阱(GaAs)宽度为L1=7nm，浅阱(Al0.2Ga0.8As)宽度为L2-L1=23nm的双阱嵌套结构，总阱宽L2=30nm，两势垒高度通过计算分别为V1=167meV和V2=418meV.通过调节CO2激光器两束泵浦光波长，可满足一束泵浦光的光子能量ħω1对应量子阱导带子带中的E1→E3，而另一束泵浦光的光子能量ħω2对应E1→E2，在非线性光学差频的作用下，两束泵浦光的能量差即E3→E2间即对应非线性光学差频得到的THz波能量ħωTHz.

这种非对称阶梯形的量子阱，除了研究其二阶非线性特性以差频生成THz波以外，其吸收特性和折射率的变化，需要对其三阶非线性系数进行研究.我们首先根据密度矩阵理论和采用迭代的方法，来计算这种量子阱的三阶非线性系数，并对其随两束泵浦光波长的变化情况进行讨论.

2 三阶非线性系数的计算

根据密度矩阵理论，并考虑最简单的独立粒子，忽略粒子间的相互作用，则三阶极化强度矢量可写为[15-17]：

(1)

三阶极化强度的傅立叶级数形式可表示为：

(2)

比较(1)式和(2)式，可得：

P(3)(ωn+ωm+ωu)=Nr{Rρ2(ωn+ωm+ωu)}

(3)

对(3)式求矩阵元，并与下式相比较：

P(3)(ωn+ωm+ωu)=ε0χ(3)(ωn+ωm+ωu)E(ωn)E(ωm)E(ωu)

(4)

可求得三阶极化率张量元的表达式，可写为：

(5)

在(5)式中，a、b、c、d取所有可能的本征能态；n、m、u取所有入射的光频率.

假定两束泵浦光频率分别为ω1和ω2，忽略(5)式中的非共振项，在近似双共振的条件下(ħω1≈E3-E1，ħω2≈E2-E1，ħωTHz≈E3-E2)，由(5)式我们可计算得到该量子阱对两束泵浦光的两个三阶非线性系数，分别可表示为：

(6)

(7)

3 三阶非线性系数的讨论

为了系统的研究我们设计的非对称量子阱结构的吸收和折射率的变化，现在我们对这种量子阱结构的三阶非线性效应进行简单的探讨.

由三阶非线性系数(6)、(7)两式，我们用Matlab软件进行仿真，研究其随两束泵浦光波长的变化情况.

图2 三阶非线性差频系数随两个泵浦光波长λp1 和 λp2 的变化

图3 三阶非线性差频系数随两个泵浦光波长λp1 和 λp2 的变化

我们设计的量子阱是非对称结构，这种结构的特点是具有非常大的二阶非线性效应，以利用非线性光学差频产生THz波.相对来说，其三阶非线性效应很小，其数值在量级上只有10-19数量级，和二阶非线性系数10-4～10-5数量级相比，在研究差频产生THz波时，其三阶非线性效应的影响可以忽视.但三阶非线性系数决定了量子阱的非线性吸收和折射率的变化，研究其特性具有重要的意义.

4 结论

[1]Kawase K, Hatanaka T, Takahashi H, et al. Tunable terahertz-wave generation from DAST crystal by dual signal-wave parametric oscillation of periodically poled lithium niobate [J]. Opt. Lett，2000, 25(23): 1714-1176.

[2]Shi W, Ding Y J. Continuously tunable and coherent terahertz radiation by means of phase-matched difference-frequency generation in zinc germanium phosphide [J]. Appl.Phys.Lett，2003, 83: 848-850.

[3]Shi W, Ding Y J, Femelius N, et al. Efficient, tunable, and coherent 0.18-5.27-THz source based on GaSe crystal [J]. Opt.Lett，2002, 27(16): 1454-1456.

[4]Tanabe T, Suto K, Nishizawa J, et al. Frequency-tunable high-power terahertz wave generation from GaP [J]. Journal of Applied Physics，2003, 93: 4610-4615.

[5]E. Garmire, Nonlinear Optics in Semiconductors [J]. Phys. Today, 1994, 47(5): 42.

[6]M. M. Fejer, S. J. B. Yoo, and R. L. Byer. Observation of extremely large quadratic susceptibility at 9.6-10.8 μm in electric-field-biased AlGaAs quantum wells [J]. Phys. Rev . Lett , 1989, 62(9) :1041-1044.

[7]E. Rosencher, P. Bois, J. Nagle, et al. Observation of nonlinear optical rectification at 10.6 μm in compositionally asymmetrical AlGaAs multiquantum wells [J]. Appl . Phys. Lett，1989, 55 : 1597-1599.

[8]Zhenghao Chen, Dafu Cui, Meihua Li, et al. High conversion efficiency of second-harmonic generation in step quantum wells [J]. Appl. Phys. Lett ,1992, 61(20):2401-2402.

[9]PengFei, Gu Shi-wei, Hua Xiu-Kun, Third-harmonic generation in an asymmetric qunatum well [J]. Journal of Shnaghai jiaotong University,Vol.E-4, No.l, 1999: 68-70.

[10]Federco Capasso, Carlo Sitrori, Alfred Y.Cho.Coupled Quantum Well Semiconductors with GiantElectricFieldTunable NonlinearOptical Properties in the Infrared [J]. IEEE Journalof Quantum eleetronics, 1994, 30(5): 1313-1326.

[11]Cao Xiao-Long, Wang Yu-Ye, Xu De-Gang, et al. THz-Wave Difference Frequency Generation by Phase-Matching in GaAs/AlxGa1-xAs Asymmetric Quantum Well [J]. Chin.Phys.Lett，2012, 29 (1):014207.

[12]L. Zhang and H. J. Xie.Electric field effect on the second-order nonlinear optical properties of parabolic and semiparabolic quantum wells[J].Phys. Rev. B,2003, 68: 235315.

[13]Cao Xiao-long, Li Zhong-Yang, Yao Jian-Quan, et al. Intersubband absorption with difference-frequency generation in GaAs asymmetric quantum wells [J]. Chin. Phys. B, 2012, 21(8): 080252.

[14]Cao Xiao-long, Yao Jian-Quan, Zhong Kai, et al. Intersubband Absorption Properties of GaAs/AlxGa1-xAs Asymmetric Quantum Well Based on Optical Difference Frequency [J]. Optical Engineering, 2013, 52(1): 014001.

[15]卢亚雄,余学才,张晓霞.激光物理 [M].2005:90-93,105-113.

[16]李港.实用非线性光学技术 [M].2005:45-55.

[17]陆志恩.量子阱中的非线性光学性质研究 [D].硕士学位论文，广州大学，2006.

TheThirdOrderNonlinearCoefficientDuetoIntersubbandTransitionsinGaAsAsymmetricQuantumWells

CHE Yong-li1, CAO Xiao-long2,3, YAO Jian-quan3

(1.School of Information Technology and Communication, Qufu normal University, Rizhao,276826,China;2.College of Mechanical and Electronic Engineering, Shandong University of Scienceand Technology, Qingdao, 266590,China;3. College of Precision Instrument and Opto-electronicsEngineering, Institute of Laser and Opto-electronics, Tianjin University, Tianjin 300072, China)

An asymmetric quantum well (AQW) is designed to emit terahertz (THz) wave by using difference frequency generation (DFG) with the structure of GaAs/Al0.2Ga0.8As/Al0.5Ga0.5As. The density matrix theory and iterative method are applied to obtain the third order nonlinear coefficient. Subsequently, the third order nonlinear coefficients as a function of the two pump wavelengths are be researched. The results indicate that the two third order nonlinear coefficients increase first and then decrease with wavelength increasing. The peak values are 1.185×10-20m2V-2, 8.002×10-21m2V-2, 2.98×10-19m2V-2and 8.565×10-20m2V-2, locating at 9.756μm (λp2=10.64μm)and 10.96μm(λp1=9.69μm).

nonlinear coefficient; asymmetric quantum wells; THz-wave; difference frequency

0437

A

1004-7077(2013)05-0019-06

2013-09-16

国家自然科学基金 (项目编号：61271066)；山东省2013年科技发展计划项目(项目编号：2013GGA01021)；曲阜师范大学校级项目(项目编号:XJ200948).

车永莉(1978-)，女，山东烟台人，曲阜师范大学信息技术与传播学院讲师，硕士，主要从事THz技术相关研究.

闫昕]