基于氢气低温催化燃烧的燃料电池低温启动研究进展

袁 庆，郑俊生，马建新

（同济大学新能源汽车工程中心，上海201804；同济大学汽车学院，上海 201804）

由于传统汽车对环境造成的严重污染和化石能源的可枯竭性，燃料电池汽车（fuel cell vehicle，FCV）已逐渐成为人们关注的焦点。FCV 是电动汽车的一种，通常采用质子交换膜燃料电池（proton exchange membrane fuel cell，PEMFC）作为动力源，其所需能量是通过氢气和氧气的电化学反应直接变成电能。相比于传统汽车，FCV 具有以下优点：零排放或接近零排放；减少了机油泄漏带来的水污染；降低了温室气体的排放；提高了燃油经济性；提高了发动机燃烧效率；运行平稳、无噪声。

虽然拥有诸多优点，但FCV 的商业化仍面临着各种挑战，如FCV 的成本过高，而可靠性、耐久性又不能满足要求，以及氢燃料的储运和加注等基础设施的不足等。此外，寒冷地区的用户还要求FCV能够在低于0 ℃的外界环境中能够快速、可靠地实现低温启动，这便涉及PEMFC 低温启动能力。

本文主要综述了基于氢气低温催化燃烧的燃料电池低温启动研究进展。

1 PEMFC 低温启动机理

1.1 PEMFC 低温启动面临的主要挑战

一个典型的燃料电池冷启动过程可以分为以下三个阶段[1]。

阶段一：燃料电池冷启动过程开始，随着反应的开始，电池阴极侧开始产生水，电池阴极侧催化层的含水量也因此而升高，直至达到饱和。此阶段没有冰生成。

阶段二：一旦阴极催化层达到饱和，再生成的水就会在催化层中结冰并开始堆积。同时，产生的热会使电池的温度上升。如果电池温度在催化层完全被冰覆盖之时仍低于冰点，燃料电池就会停机，低温启动失败。如果电池温度在阴极催化层全部被冰覆盖前达到冰点，冰开始融化，融化过程吸收热量使电池温度维持在冰点，直至所有冰全部融化。

阶段三：当阴极催化层上的冰都融化后，电池温度开始再次上升，并持续上升至工作温度，电池开始正常工作。

值得注意的是，在阶段二中燃料电池内部的水将经历结冰和融化的过程，这恰恰就是PEMFC 低温启动所面临的主要挑战。电池内部的水主要来源于反应产物水和增湿水。

1.2 水结冰对电池材料及部件的影响

由于水和冰的密度差，当水结冰时会产生9%的体积膨胀，这将对电池部件（如膜电极、气体扩散层和催化层等）造成不可逆的伤害，导致燃料电池性能和寿命的不同程度下降。

（1）膜电极（membrane electrode assembly） Kim 等[2]研究发现，经过20 次低温启动后，膜电极会出现断裂现象，同时在膜电极内部结冰，阻碍了反应气体和催化剂的接触。Yan 等[3]实验发现，经过多次低温启动后，膜电极与扩散层出现分层现象，阻碍了生成水蒸气的排放，加重了结冰负担。

（2）气体扩散层（gas diffusion layer） 水冰相变应力会破坏扩散层中憎水和亲水的网络结构，以导致产物水和反应气的传递效率降低。詹志刚等[4]研究发现，在低温启动试验后碳纸中构成空隙骨架的碳纤维变得光洁，碳纤维表面上微孔层发生了严重的脱离，并且在水结冰的冻涨应力作用下被 折断。

（3）催化层（catalyst layer） Cho 等[5]用氮吸附方法发现，冰冻解冻后催化层中的大孔（＞25 nm）数目增加，小孔数目减少，而且平均孔径变大，比表面积变小。水冰相变过程引起的体积变化破坏了孔结构，从而破坏了催化层结构。不仅如此，侯俊波等[6]研究发现，催化层经过冰冻和解冻后微观形貌也会发生改变，如在温度为-20 ℃的环境下冰冻解冻20 次后催化层会发生分层现象。分层现象的出现和催化层网状结构的破坏都会使催化层内发生电化学反应的活性面积发生变化，进而影响燃料电池低温启动性能。此外，詹志刚等[4]研究发现，在低温启动后催化剂表面出现了龟裂并有凹坑。

（4）质子交换膜（proton exchange membrane）

黄永[7]认为，冰的冻胀对质子交换膜的破坏常表现为：液态水反复冻结和解冻所产生的拉伸作用导致膜的韧性降低；在表面形成褶皱；与催化层相邻界面上的液态水在膜上留下印痕；冻结程度加深所产生的冰晶直接将膜刺破等。有时从表面上看，膜仍然保持完好，但从微观上进行分析则可能出现韧性降低，反应气体渗透率加大。Yan 等[3]的研究展示了低温启动对燃料电池内部结构的影响，观察到燃料电池在-15 ℃的环境下工作一段时间后，质子交换膜内部出现了一些微小的孔隙，这些孔隙会导致气体渗透，从而降低质子交换膜的导电性能。

2 PEMFC 低温启动策略的确定

本文将PEMFC 低温启动策略进行了分类，列举了现有的主要低温启动方案，并详述了其工作原理及其优缺点，如表1 所示。

经过对PEMFC 各冷启动方案的分析和比较，选择使用基于电池外部氢气低温催化燃烧的冷启动方案，具体操作方式为：将氢气和空气的预混合气通入催化反应器中，再将反应后的尾气通过阴极流场和水流场通入电堆，加热燃料电池系统。之所以不同时利用催化反应尾气加热电池阳极，是因为尾 气中含有较高比例的氧气，当燃料电池正常工作在阳极通入氢气时，氢气可能发生氧化燃烧，甚至爆炸。该方案具有以下优势：①氢气催化燃烧能快速起燃，温度上升速率快，能满足燃料电池快速启动的热源要求；②外部的催化燃烧避免了直接接触 催化层而破坏膜结构，不会影响燃料电池的寿命；③反应后尾气中含有水，可以对燃料电池进行 加湿。

表1 各种PEMFC 低温启动策略对比

3 基于氢气催化燃烧的PEMFC 低温启动的相关研究进展

如今对基于氢气催化燃烧的PEMFC 低温启动的相关研究主要集中在催化剂和反应过程这两个方面。催化剂对于氢气催化燃烧的迅速起燃和燃烧的稳定性以及氢气的转化率等均有非常重要的影响。而反应过程则揭示了影响氢气催化燃烧及PEMFC冷启动过程的主要因素。在某些不具备实验条件的情况下，通常采用数值模拟的实验方法，以数值模 拟结果指导下一步的研究。

3.1 催化剂

Ryi 等[18]在微孔道反应器中，以Pt-Sn/Al3O3、Pt-Zr/Fe-CrAlY 为催化剂，通过氢气催化燃烧使得反应器在一分钟之内达到正常的工作温度。Kramer等[19]以Pd/γ-Al2O3为催化剂研究了氢气的低温（＜250 ℃）催化燃烧性能，认为利用质谱分析仪进行在线监测对于解释催化燃烧的机理、H2O 吸附/解吸的影响和Pd 氧化情况具有非常重要的意义，实验发现，只有在低温（Tin＜250 ℃）时氢气转化率依赖于混合气的化学当量比，但始终低于40%；当 Tin＞250 ℃时，传质限制将愈发显著，因此随着Tin的升高，氢气转化率将不再依赖于化学当量比；入口混合气中水蒸气的添加将造成低温时氢气转化率的下降，但当Tin＞125 ℃时，它仅仅延迟催化起燃和催化燃烧向稳态转化的过渡。

房师平等[20]研究了Pd/Ce0.5Zr0.5O2/Al2O3催化剂在汽车尾气处理中的应用，揭示了催化剂老化后仍具有较高活性的内在原因。岳宝华等[21]考察了CexZr1-xO2的添加对Al2O3负载Pd 催化剂的甲烷燃烧活性影响，认为Pd/Ce0.2Zr0.8O2/Al2O3具有最好的催化活性及热稳定性。宫振华[22-23]研究了添加CexZr1-xO2对采用Pt/γ-Al2O3/堇青石整体式催化剂的氢气催化燃烧性能的影响，认为CexZr1-xO2的添加明显提高了催化剂的活性，并且随着Ce/Zr 比的增大，催化剂活性逐渐增强。此外，他利用溶胶-凝胶法制备了具有高比表面积和有序孔道结构的尖晶石结构镁铝复合氧化物涂层，制备得到了整体式Pt/Ce0.6Zr0.4O2/MgAl2O4/堇青石氢气催化剂，实现了氢气在-20 ℃时快速起燃。

3.2 反应过程

在反应过程研究方面，曹彬等[24]研究了微尺度化学反应器内的氢气/空气催化燃烧反应，考察了操作条件对反应行为的影响，同时探讨了该类反应器应用于强放热反应过程的动力学研究。他们认为处于爆炸极限内的氢氧催化燃烧反应可在微尺度反应器中安全地进行，并且微管道燃烧器对强放热快速反应具有相当高的操作潜力。Choi 等[25]研究了氢氧预混合气体在微型管道内的燃烧特性，认为催化燃烧反应区域主要位于管道入口处，随着预混合气体入口流速的增加或化学当量比的减小，反应区域的面积逐渐扩大。此外，管道内壁Pt 催化剂的浓度对反应不产生影响，而产生的大量热量和宽广的反应区域有利于反应不受液态水的影响持续进行。邓 棚[26]采用基于氢气低温催化燃烧的燃料电池冷启动策略，并搭建了实验平台，他认为增大氢气/空气预混合气的流速和其中的氢气含量能缩短燃料电池的低温启动时间，当流量为30000 h-1，氢气体积分数为4%时，燃料电池内部温度在600 s 内由-10 ℃上升到冰点温度以上。

而在数值模拟方面，Weisbrod 等[27]在考虑电堆整体热平衡和物料平衡的基础上建立了一维冷启动模型，研究了环境温度为-40 ℃的情况，同时考虑了不同加热方式的影响。Gurski[28]建立的一维模型中，考虑了进口和出口的气流以及内部生成的热量和水的生成。Mao 等[1]建立了一个一维理论模型，用以分析PEMFC 冷启动过程中热传递、催化层中冰的形成过程、低温环境中电池内部水传递的特点以及冷启动过程中电池电压的变化规律。Nguyen等[29]首次建立了二维PEMFC 模型，讨论了PEMFC的水热管理问题。Meng[30]使用计算流体力学（computational fluid dynamics，CFD）方法对电池内气体流向横截面方向水热传导和分布情况进行了研究。Meng 等[31]的三维多相瞬态模型描述了PEMFC 冷启动过程中伴随结冰现象的物料输运和电化学反应过程。高鑫[32]采用向PEMFC 阴极侧通入热空气的冷启动策略，并对基于该策略的燃料电池冷启动过程建立了三维非稳态单相数学模型，考虑了电池内大多数物理量的传递现象，并借助此模型的数值模拟，研究了辅助启动过程中热空气参数和电池双极板材料对冷启动过程的影响。

4 氢气微尺度低温催化燃烧的数值模拟及分析

Hua 等[33]所采用的微型管道燃烧器物理模型如图1 所示，该物理模型是一个二维轴对称模型。氢气和空气以预混合方式通入微型管道燃烧器内进行催化燃烧。

图1 微型管道燃烧器物理模型[33]

数值模拟采用的数学模型[34]由连续方程、组分方程、动量方程、能量方程和理想气体状态方程等组成。通过壁面向环境传递的热损失可由方程式（1）描述。

式中，h 为对流换热系数；T0为环境温度；Tw为燃烧器外壁面的温度；ε为发射率；σ为史蒂芬-波尔兹曼常数；h 和ε分别选取20 W/(m2·K)和0.5。

动力学模型[35]由氢气/空气预混合气体空间气相燃烧和氢气在催化剂Pt 表面的催化燃烧反应 组成。

（1）不同反应模型的燃烧特性 陈俊杰等[34，36-37]以及Chen 等[38]研究发现（图2），在不同反应模型的情况下，氢气都可以在微尺度管道内实现稳定的燃烧；表面催化反应对空间气相反应有抑制作用；空间气相与表面催化的耦合反应能得到最高的温度。

（2）氢气/空气预混合气入口流速的影响 陈俊杰等[34，36-37]以及Chen 等[38]研究发现（图3～图5），氢气/空气混合气体入口流速较小时的燃烧主要是空间气相反应；随着入口流速的增加，燃烧过程中同时存在着表面催化反应和空间气相反应；入口流速较大时的燃烧主要受表面催化反应控制。

表面催化反应的存在对空间气相反应产生两方面的影响。一方面，表面催化反应将会消耗部分上游区域的燃料，管道中反应物浓度的降低和催化反应产物的产生均会削弱空间气相反应；另一方面，表面催化反应所带来的高温和热辐射将会促进空间气相反应并且减少气相反应的热损失。这两种竞争因素将决定管道内能否发生气相燃烧反应。

图2 不同反应模型下，管道内温度、OH 质量分数、H2 质量分数和H2O 质量分数的分布情况[38]

图3 沿中心轴线方向的温度分布（管径1 mm）[38]

陈俊杰等[34，36-37]以及Chen 等[38]研究发现（图6），凡是管道内能发生空间气相反应的情况，均能得到接近于100%的氢气转化率。当入口流速超过10 m/s 时，管道内将无法发生空间气相反应，此时出口处的温度和氢气转化率将明显降低。

图4 沿中心轴线方向的H2 质量分数分布[38]

（3）管径的影响 陈俊杰等[36]研究发现（图 7），随着管径的减小，最高温度也相应地降低。这是因为随着管径的减小，表面积与体积比增大，散热速率急剧提高，最终导致反应的最高温度降低。

Chen 等[38]研究发现（图8），随着管径的减小，OH 质量分数分布逐渐向上游移动并且数值渐渐变小，这是由于管内的表面催化反应不断加强而造成的。表面催化反应主要受反应物扩散时间的影响，而反应物扩散时间可以由式（2）表示。

图5 沿中心轴线方向的OH 质量分数分布[38]

图6 出口处温度及H2 转化率随入口流速的变化情况[38]

图7 不同管径下沿轴向的温度分布[36]

式中，DAB为质量扩散率；R 为扩散长度。对于尺寸越小的管道而言，反应物扩散到催化层所需要的时间也就越短。

图9 不同管径下能使管内发生空间气相反应所允许的最大入口流速[38]

Chen 等[38]研究发现（图9），随着管径的减小，所允许的最大入口流速将先增加，当直径减小到 0.6 mm 时，即使入口流速达到18 m/s（该流速已经远远超过氢气燃烧的火焰传播速度）时，管内仍然能发生空间气相反应，此时催化层能够很好地保障空间气相反应的稳定发生。然而当管道直径减小到 0.4 mm 时，所允许的最大入口流速也相应地降到4 m/s。这些结果表明了表面催化反应对于空间气相反应的抑制效果要胜于热量和自由基的产生对其的增强效果。当管径降至0.2 mm 以下时，管内将无法发生空间气相反应。

在微型管道燃烧器内，表面催化反应对空间气相反应的影响可被分为3 种类型[38]：

第一种类型是表面催化反应削弱了空间气相反应，但空间气相反应在很宽广的入口流速范围内仍然存在，如图10 区域Ⅰ所示；

第二种类型如图11 所示，空间气相反应被表面催化反应显著抑制，并且对温度和主要物质的空间分布几乎不产生影响，但仍显著影响OH 质量分数的分布，如图10 区域Ⅱ所示；

图10 表面催化反应对空间气相反应产生影响的3 种反应类型[38]

图11 空间气相与表面催化耦合反应（上半部分）和单独催化反应（下半部分）的温度、H2、H2O 及OH 质量分数分布[38]

第三种类型是空间气相反应能被完全忽略，在微型管道中主要发生表面催化反应，如图10 区域Ⅲ所示。

图12 H2 转化率随当量比的变化情况[34]

图13 有/无导热壁时沿轴向的H2 质量分数分布[34]

（4）当量比的影响 陈俊杰等[34，37]研究发现（图12），随着当量比的增加，氢气的转化率先增加后减小，氢气转化率在当量比为0.6 时达到最大 值99.5%。在当量比较小时，氧气过量，但由于H2质量分数过低以及反应放出的热量较少，导致反应速度很慢，因此氢气的转化率较小。在当量比较大时，由于氢气过量，燃烧反应进行不完全，导致氢气的转化率曲线快速下降。

（5）导热壁的影响 陈俊杰等[34]研究发现（图13），导热壁使催化燃烧反应更容易进行，燃烧反应区域更接近管道入口处。

（6）管壁材料的影响 管壁的导热性使得热量能够非常容易地从已燃区域传导到上游区域以预热未燃混合气，但通过管壁向环境传递的热损失将会延迟混合气的着火，甚至造成熄火。陈俊杰等[34]及Chen 等[38]研究发现（图14），当管壁材料的导热系数较低时，壁面存在着较高的峰值温度和较大的温度梯度，而热点的存在可能造成壁面材料的融化或催化剂活性下降。随着管壁材料导热系数的增大，OH 质量分数逐渐降低，并且火焰区域也逐渐向下游方向移动，见图15，这种现象与微型管道内无催化层时恰恰相反[33]。此外，管道内壁有催化层时壁面材料的导热系数对反应的影响与无催化层时相比并不显著，这是因为促使空间气相反应发生的热量主要来源于催化反应，而不是来源于上游的热传导。

图14 不同导热系数下沿着壁面(a)和沿着中心轴线(b)的温度分布[38]

图15 不同壁面导热系数下沿着中心轴线的OH 质量分数分布[38]

5 结 论

（1）基于氢气低温催化燃烧的冷启动策略可 使燃料电池在低于0 ℃的环境中快速可靠地冷 启动。

（2）由于微型管道燃烧器具有小特征尺度，可使处于爆炸极限内的氢氧催化燃烧在高空速、低压降的情况下安全进行。

（3）氢气/空气预混合气体入口流速、当量比、管径、导热壁及其材料均对氢气的催化燃烧产生重要影响。入口流速较小时的燃烧主要是空间气相反应；随着入口流速的增加，燃烧过程同时存在着表面催化反应和空间气相反应；入口流速较大时的燃烧主要受表面催化反应控制；随着入口流速的增大，氢气转化率逐渐降低，出口平均温度先增大后减小。随着管径的减小，管道内最高反应温度相应地降低，OH 质量分数分布逐渐向下游移动并且数值渐渐变小，所允许的最大入口流速先增加后减小，当管径降至0.2 mm 以下时，管内将无法发生空间气相 反应。

（4）就数值模拟而言，现有的大多数文献均为研究氢气在微型管道内的催化燃烧过程或研究利用氢气催化燃烧尾气加热的燃料电池的温升情况，而少有工作将两者结合起来一起研究，在这方面有大量的工作需要进行，最终达到两个目标：①提高氢气的转化率，降低反应和传递过程中的热损失，提高系统效率和经济性；②优化操作参数，使燃料电池能够在更低的环境温度中实现更快速、更可靠的低温启动。

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