Pu同位素比值在沉积物测年中的应用

杨旭，潘少明，徐仪红，阮向东，管永精，

（1.南京大学 地理与海洋科学学院，江苏 南京 210093；2.广西大学 物理科学与工程技术学院，广西 南宁 530004）

环境中的放射性核素具有潜在的危害性，同时也具有重要的物质运移示踪价值（万国江，2000）。近几十年来，放射性核素（Pu、137Cs 和210Pb） 作为示踪元素在各种沉积环境中被广泛应用，包括沉积物沉积年代的推断、沉积物沉积速率的估算、根据特定环境中放射性核素的分布特征、来源及其迁移运动趋势研究沉积物的沉积、输运过程等（Baskaran et al，1996；Fuller et al，1999；Lind et al，2006；Mitchell et al，1999；Hancock et al，2011；Zaborska et al，2010）。目前，百年尺度上沉积环境研究中，用于沉积物定年的核素主要有人工放射性核素137Cs 和天然放射性核素210Pb，其中137Cs 时标法应用最为广泛。自20 世纪60年代以来，137Cs 作为放射性时标已被普遍应用于研究海洋、河流、水库、湖泊、湿地等多种沉积环境下的沉积物定年研究（Ritchie et al，1990；夏小明等，2004；Wei et al，2007；夏小明 等，1999；et al，潘少明 等，1997）。但是由于137Cs 的半衰期仅为30.2年，迄今为止，环境中的137Cs 总量已衰变掉60%，1963年的峰值已衰变到原来的1/3，随着时间的推移，137Cs 作为沉积物计年时标的灵敏度将受到影响（Pan et al，2011）。Pu 同位素与137Cs 来源相同，但其半衰期更长，可以成为沉积物计年的新核素。且研究表明（Koide et al，1977；Koide et al，1979；Koide et al，1985；Krey et al，1976），240Pu/239Pu 比值在“暂停核试验宣言（moratorium）”的前后有着显著的差异，可作为潜在的定年工具。1964年美国的SNAP-9A 人造卫星的核动力装置在地球上空烧毁，大量的238Pu 进入大气并散落于地表，使得该期间内238Pu/239+240Pu 比值出现了较为明显的峰值，可望作为沉积物定年的有效时间标志。

1 钚同位素的来源

钚（Pu） 是最重要的超铀元素，目前已发现钚有20 种同位素，其中主要的钚同位素有238Pu、239Pu、240Pu 和241Pu 4 种，这其中尤以239Pu（半衰期为24 110年）、240Pu（半衰期为6 573年） 最为重要。不同来源的Pu 具有不同的240Pu/239Pu 同位素比值：如武器级钚材料中240Pu 含量较低，240Pu/239Pu比值在0.01～0.07 之间；反应堆燃烧后的核燃料中钚同位素240Pu/239Pu 的比值较高，约为0.23～0.67；大气层核试验沉降产生的钚同位素240Pu/239Pu 比值为0.18；美国早期在太平洋环礁上进行的核实验产生的240Pu/239Pu 比值为0.30～0.36，高于全球大气沉降的240Pu/239Pu 比值（Cooper et al，2000；Rodushkin et al，1999；Warneke et al，2002）。因此，240Pu/239Pu 比值可作为判别钚同位素来源的重要手段。

自然界中天然存在的钚微乎其微。环境中的钚主要来源于核试验、核燃料后处理厂和核设施的废物排放、核事故及携带核物质的卫星的焚毁等人类核活动，其中绝大部分来自于1945-1980年间的大气层核试验。全球大气核试验的历史大致分为两个阶段：1952-1958年，主要是美国在太平洋试验场（Pacific Proving Ground，PPG） 进行的核试验；1961-1962年，主要是前苏联在北冰洋及西伯利亚地区进行一系列的大规模核试验。1958-1961年，前苏联与美国实行“暂停核试验的宣言（moratorium）”，是暂停核试验阶段。1963年8月，美、苏、英签订《部分禁止核试验条约》，结束了大规模的大气核试验。1970年代，中法两国进行了少量核试验。此外，1986年切尔诺贝利核泄漏事故产生的Pu 大气沉降主要在欧洲一些地方及西伯利亚地区被观测到（Livingston et al，1983；Mitchell et al，1999）。由于各年份进行的核试验的次数和爆炸当量的不均一，使得钚的全球沉降量的分布随时间变化而变化。图1 为东京地区监测到的239+240Pu 和137Cs年度大气沉降量，Hirose 等（Hirose et al，2008） 对其分析后表明：与137Cs 一样，239+240Pu 的大气沉降量也与全球大气核试验的历史阶段相一致，主要沉降年份集中于1960-1980年间，其中最大沉降年份为1963年。

图1 1957-2005年日本东京和筑波地区监测到的239， 240Pu（虚线）和137Cs（实线）年度大气沉降量（Bq/m2） （Hirose et al，2008）

大气核试验释放的放射性尘埃进入平流层后，主要通过以下途径沉降到地球表面：比较大的颗粒（50～100 μm） 很快沉降在试验区附近，在爆炸中心和下风方向形成污染带；绝大部分粒径较小的放射性颗粒（1～10 μm） 可能会停留在大气的对流层内（离地面大约10 km 内） 达数小时至几个月，然后沉降在与爆炸点处同一纬度的地区，称为区域沉降；小于1 μm 的放射性微粒进入大气的更高上空——同温层（距地面50 km 以上），可飘流几年或十几年，然后通过扩散和混合作用沉降到地球表面，这种方式为全球性沉降（徐仪红等，2012）。海洋中的钚同位素在1946-1948年左右开始被监测到，如图2 所示，1960年之前，海洋中的239+240Pu既有全球沉降来源，也有区域沉降来源，而1960年之后，海洋中的239+240Pu 仅来自于全球沉降，且海洋中钚同位素随时间变化的趋势也与全球大气核试验的历史阶段相一致，具有很明显的时序分布特征。因此，钚同位素可以作为20 世纪40年代以来的沉积物定年工具。

图2 海洋中239+240Pu年沉降量（Nakano et al，2003）

2 Pu 同位素及其比值定年

2.1 Pu 同位素定年

利用Pu 同位素进行沉积物定年的原理与137Cs法基本相同。大气核试验产生的人工放射性核素Pu 通过大气扩散沉降输入地表与水体环境中，沉降于水体表面的Pu 同位素（主要为239Pu、240Pu）被水体中的悬浮物吸附后，大部分沉至水底并蓄积于沉积物中，使得沉积物中的Pu 同位素的垂直分布与其大气沉降的的时间分布相关。在稳定的沉积环境中，Pu 同位素沉降量随时间的变化特征可完好地保存于沉积序列中，则Pu 同位素在沉积物中的峰值及其他特异值可作为时标定年。

环境中存在的Pu 同位素（239Pu、240Pu） 主要来源于1945-1980年间的大气核试验，其中1950年代后期和1960年代初期的核试验产生了最大量的Pu，且由于其不同的来源而有着不同的240Pu/239Pu比值，另外238Pu/239+240Pu 比值在不同地区不同的年代也不尽相同，也可为沉积物定年提供参考信息。

2.2 Pu 同位素定年的优势

与137Cs 相比，Pu 同位素定年具有以下明显优势：

（1） Pu 同位素更容易被沉积物中的细颗粒物质吸附。由于沉积物中有机质、黏土矿物、胶体等强烈的吸附作用，使得Pu 被固化在其中而不容易发生迁移（Lee et al，1997）。研究表明，河口环境中239+240Pu 与137Cs 的地球化学行为存在差异，137Cs可能存在向外迁移过程（Su et al，2002），且易吸附于易溶解的矿物碎屑、碱性金属等颗粒物，而239+240Pu 则易吸附于难溶解的氧化物、有机物或胶状颗粒物（Alberts et al，1979；Dai et al，2001；Smith et al，1995），239+240Pu 比137Cs 更易从水中转移到沉积物中（Livingston et al，1983；Nagaya et al，1984；Nagaya et al，1987；Nagaya et al，1993）。

（2） Pu 同位素可观测到的起始年代比137Cs 法早。137Cs 时标法是通过确定几个特殊点作为时标来进行定年的，如：1954年的起始值、1963年的最大峰值和部分地区可观测到的1986年切尔诺贝利事件的峰值。沉积物剖面中Pu 同位素的比活度分布与137Cs 具有相同的沉积年代特征，但是由于Pu的半衰期较长，因此可观测到1948年的沉降年代（Hirose et al，2008）。且南半球137Cs 的沉降量仅为北半球的1/3，137Cs 峰值在南半球和赤道的局部区域并不明显，而Pu 峰值皆较为清晰（Hancock et al，2011）919-929。

（3） Pu 同位素定年法比137Cs 法更精确、高效。首先，239Pu、240Pu 的半衰期分别为24 110年、6 573年，这意味着环境中的239Pu、240Pu 总量基本没有变化，几乎可以不考虑衰变的影响。且240Pu/239Pu 比值、238Pu/239+240Pu 比值也都具有指示沉积年代的作用，通过这些Pu 同位素比值与239+240Pu 峰值和起始值的相互验证，可得到更精确、更可靠的沉积年代信息。另外，近年来随着质谱技术，特别是电感耦合等离子体质谱（ICP-MS） 分析法、加速器质谱（AMS） 分析法和热电离质谱法（TIMS）等测量技术的快速发展，使得Pu 同位素的测量更高效、灵敏，这也为应用239+240Pu 和Pu 同位素比值法进行沉积物的定年提供了有力的技术支撑（Oughton et al，2000；Tims et al，2004；Wang et al，2005；Yamada et al，2007；Everett et al，2008）。

3 Pu 同位素及其比值在定年中的应用

3.1 239+240Pu 时标计年

239+240Pu 测年的主时标与137Cs 相似，确定的主要年份如下所示：①采样年份：水体沉积物顶层沉积年份对应采样年份；②1948年：研究发现（Leslie et al，2008），北半球可探测到的239+240Pu 起始年代比南半球早1～2年，且多个地区可观测到的239+240Pu 的起始年份比137Cs 早，均为1952年。但在仪器的探测精度及探测极限允许的条件下，沉积物柱样中可检测到239+240Pu 的最早年份是1948年，239+240Pu 剖面最深层应与此对应。③1963年：1963年前后大气239+240Pu 沉降量最大，沉积物中239+240Pu 值最大层对应于1963年的沉积层。

利用239+240Pu 时标法对沉积物定年主要需注意两个方面，239+240Pu 峰值的准确性与239+240Pu 在不同的水体环境的适用性。林瑞芬等（1992） 对新疆博斯腾湖沉积物柱芯研究后发现，239+240Pu 分布峰值情况与20 世纪60年代核试验高峰相当吻合，出现在1963±2年。万国江等（2011） 利用239+240Pu 与137Cs 技术对云南程海和瑞士Greifensee 沉积物柱芯研究中发现，239+240Pu 与137Cs 的主蓄积峰位于同一几何深度，且程海沉积柱芯中的239+240Pu 比活度与北半球137Cs 逐年沉降量之间具有很好的对应关系。说明239+240Pu 具有湖泊现代沉积计年的时标价值。

在河口及海洋环境中，239+240Pu 时标法在一些地区也有了相应的研究。Pan et al（2011） 和刘旭英等（2009） 对长江水下三角洲区域的SC07 柱样分析后发现，该柱状样沉积物中239+240Pu 核素剖面与137Cs 剖面存在一致的1963年最大蓄积峰和1958年次蓄积峰，且239+240Pu 活度可探测的深度下限比137Cs 低，讨论结果把1948年作为SC07 柱样239+240Pu 的起始年代。Zheng et al（2004；2005） 多次对日本海及Sagami 湾等西北太平洋海域进行调查后显示，239+240Pu 及137Cs 比活度的垂直剖面分布基本相似（图3 是其中的Sagami 湾柱状样），柱样的239+240Pu 可探测深度也均低于137Cs；Hancock et al（2011） 使用239+240Pu、137Cs 作为计年时标对澳大利亚和新西兰海湾与湖泊的研究中发现，137Cs 的蓄积峰并不明显，最大峰值区域范围较宽，甚至无峰值出现，而239+240Pu 的最大蓄积峰均较显著。可见在湖泊、河口、海洋等环境中，利用239+240Pu 时标法对沉积物定年具有可行性。

图3 Sagami 湾柱状样（KT-91-03-8） 239+240Pu 比活度和137Cs 比活度垂直分布（Zheng et al，2005）

3.2 240Pu/239Pu 同位素比值定年

由于核材料在制造工艺和设计上的差异，不同来源的Pu 具有不同的240Pu/239Pu 比值，而PPG（比值约为0.30～0.36） （Everett et al，2008）383-393和全球大气沉降（比值约为0.18） （Krey et al，1976）两个来源对环境中Pu 的分布影响最为深远。因此，如若受到不同来源核素的影响，沉积物柱状样中240Pu/239Pu 同位素比值将呈现出明显的分层现象。Koide et al（1985）1-8对两极冰盖中的240Pu/239Pu 比值进行系统的分析与对比（如图4 所示），发现1958年以前，240Pu/239Pu 比值约为0.30，1960年左右Pu 沉降量明显减小，240Pu/239Pu 比值为约为0.22，1961-1962年前苏联在Novaya Zemlya 等地进行大量核试验，240Pu/239Pu 比值为0.18。因此，推断冰芯中240Pu/239Pu 比值的变化可推测极地冰盖的沉积年代。

图4 北极和南极冰芯中的240Pu/239Pu 同位素比值的年代特征（Koide et al，1985）

研究表明（Wang et al，2005；Zheng et al，2004；Zheng et al，2005；Pan et al，2011），中国东海、冲绳海槽、日本海域与sagami 湾的柱状样中的240Pu/239Pu 同位素比值随着深度的增加皆有明显的递增趋势，其中底层沉积物中的240Pu/239Pu 比值最大，可能是受1950年代Bikini 核试验的影响。这些变化趋势与均南极、格陵兰岛冰芯沉积物中的240Pu/239Pu 同位素比值的变化趋势相似。

1952-1954年，美国太平洋核试验产生的240Pu/239Pu 同位素比值较高。在南极沉积物中，测得最底层中的240Pu/239Pu 同位素比值高于0.34，同时对应于较高的Pu 比活度，而北极沉积物中的240Pu/239Pu 同位素比值则小于0.29（Koide et al，1985）。1955-1958年，苏联和英国进行的核试验占到了所有核试验产生当量的50%，研究发现此期间南极和北极的240Pu/239Pu 同位素比值均较低，平均值分别为0.22 和0.25（刘旭英，2009）。1961-1962年，暂停核武器试验协议签署前（Partial Test Ban Treaty of 1963），前苏联在Novaya Zemlya 进行了大规模的系列核试验，在南极和北极冰芯沉积物中记录了此期间的240Pu/239Pu 同位素比值为0.18。

图5 为长江口柱样SC07、SC18 中239+240Pu 活度及240Pu/239Pu 同位素比值的剖面分布情况。两个柱状样沉积物均以黏土质粉砂为主，并且柱状样中的大多数层位的组分含量差别不大，说明样品粒度参数对实验中239+240Pu、137Cs 比活度测定的影响有限（Pan et al，2011；庞仁松 等，2011）。Tims et al（2010） 曾对SC07 柱样中240Pu/239Pu 比值情况进行了详细的探讨，推断出了1952-1954、1955-1958、1961-1962 三段沉积年代，与其239+240Pu的峰值情况一致。Pan et al（2011） 利用137Cs 的峰值对该柱状样进行定年分析，结果与其一致。可见利用240Pu/239Pu 同位素比值对沉积物进行定年具有可靠性。

柱样SC18 中240Pu/239Pu 同位素比值（如图5 所示） 从表层至160 cm 范围内几乎保持均一状态，平均值为0.219±0.013，高于全球大气沉降的平均值0.18。160 cm 深度以下，240Pu/239Pu 同位素比值开始增加，其中181～195 cm 的240Pu/239Pu 同位素比值较高，平均值约为0.258，在201 cm 深度附近，240Pu/239Pu 同位素比值达到最大值0.319±0.022。因此，SC18 柱样201 cm 深度以下沉积物可能代表了1952年至1954年美国太平洋核试验的年代。而181～195 cm 的240Pu/239Pu 同位素比值与北极观测到的1955～1958年期间的比值（0.25） 极为接近，且此段深度范围内沉积物的239+240Pu 比活度也较高（约为0.48 mBq/g），说明这段沉积物可能都对应于1955-1958年间的沉积年代。160 cm 深度以上则可能代表采样年份至1963年。这些研究结果与liu等（2011） 对柱样SC18 的239+240Pu 活度剖面分析相一致，也符合庞仁松等（2011） 利用210Pb 和137Cs对SC18 柱样的定年分析。

图5 柱样SC07 和SC18 的239+240Pu 比活度（mBq/g） 和240Pu/239Pu同位素比值的垂直分布（SC07 引自Tims et al，2010；Pan et al，2010；SC18 引自liu et al，2011）

此外，Thorstern 等（2002） 研究北半球温带地区的Pu 核素后发现，美国1952-1953年在Nevada沙漠的核试验所释放的Pu 核素随大气运动，已经向东扩散影响至欧洲的西北地区，且Alpine 冰芯与Rothamsted 牧草中的240Pu/239Pu 同位素比值的变化趋势相似，可以鉴别出1955-1970年沉积年代，Thorsten 等研究人员认为该数据可作为北半球温带区域的定年提供参考。另外，1986年切尔诺贝利核泄漏事故产生的240Pu/239Pu 同位素比值约为0.42（Ketterer et al，2004；Boulyga et al，1997；Harley et al，1980；）。

3.3 238Pu/239+240Pu 比值定年

1950年代早期，大气核试验释放的Pu 同位素的238Pu/239+240Pu 比值约为0.1，除此外，1956-1979年间，大部分年限的238Pu/239+240Pu 比值约为0.03±0.02，核试验产生的238Pu 总量皆远小于239+240Pu（Koide et al，1985）1-8。但1964年SNAP-9A 人造卫星的核辅助动力装置在地球上空烧毁，产生了高于大气沉降3 倍的238Pu，其中超过2/3 的量散落在南半球，成为了南半球238Pu 的主要来源，研究表明了238Pu/239+240Pu 的1968 峰值就是受此次核事故的影响（Hancock et al，2011）。有研究表明，北半球的238Pu/239+240Pu 比值在该段时间内也有明显变化（Smith et al，1987）。

Hancock et al（2011） 对澳大利亚和新西兰多个区域沉积物中的238Pu/239+240Pu 比值进行了深入的研究，图6 是Hinchinbrook 海峡柱状样中的137Cs活度、239+240Pu 活度及238Pu/239+240Pu 同位素比值的剖面分布情况，从图中可以看出，该柱样238Pu/239+240Pu 同位素比值除了存在较清晰的1968年峰值外，还存在1954年较大的起始值，且柱状样中238Pu/239+240Pu 的1968年峰值符合239+240Pu 对柱状样的定年结果，而1954年起始值也与137Cs 的探测下限相一致。此外Hancock 等还对多个柱状样中的238Pu/239+240Pu 比值进行细致的分析，均发现存在1968年峰值，多个柱样还存在1954年较大的起始值。

图6 Hinchinbrook 海峡柱状样239+240Pu 比活度和238Pu/239+240Pu 比值的垂直分布（Hancock et al，2011）

4 结论

从现有的研究来看，Pu 同位素定年在海洋、河口、湖泊等环境中皆可适用。239+240Pu 时标法可为沉积物定年提供1948年和1963年两个主时标。通过对比柱状样中240Pu/239Pu 比值的变化趋势，可为沉积物定年提供有用的时标信息，而238Pu/239+240Pu 比值可为沉积物计年提供较为明显1968年峰值和1954年起始值。此外，240Pu/239Pu 同位素比值在“暂停核试验宣言”前后都有显著的变化，所以，Pu 同位素比值不仅可为沉积物计年提供特异的时标，还可明确区分核试验暂停前后的多段沉积时间。且与137Cs 法相比，Pu 同位素定年的主时标更为明显，可探测到沉积年代更早，将239+240Pu 的时标与Pu 同位素比值推论所得沉积年代信息相结合，可使得到的沉积年代信息更确切，更可靠。因此，随着时间的推移，Pu 同位素及其比值在今后的沉积物测年中的应用前景广阔，与其他测年方法一起共用可以提高沉积物测年的精度。

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