中波红外激光技术最新进展

谭改娟，谢冀江 ，张来明，郭 劲，杨贵龙，邵春雷，陈 飞，杨欣欣，阮 鹏

(1.中国科学院长春光学精密机械与物理研究所激光与物质相互作用国家重点实验室，吉林长春130033;2.中国科学院大学，北京100049)

1 引言

3～5 μm是中红外大气透明窗口中透过率最高的波段，并包含了众多的分子及原子吸收峰，因此该波段`的激光源在光谱学、遥感、环保、医疗，以及军事等诸多领域都具有非常重要的应用价值和前景，已成为国内外关注和开展广泛研究的热点［1-5］。获取该波段激光源有两种技术途径，第一种是直接激光输出方式，主要包括泛频CO激光技术、氟化氘(DF)激光技术以及Fe2+∶ZnSe为代表的新型固体激光技术等，第二种是间接输出方式，主要包括CO2激光倍频技术、光学参量振荡器(Optical Parametric Oscillator，OPO)技术等。其中，泛频CO激光技术得到的功率一般较小，常用于光谱学的研究，其主要的问题在于激光器需在低温条件下运行;氟化氘(DF)激光器可得到百焦耳能量的输出，因其在环境探测等领域的巨大应用潜力而广受关注，然而体积大、气体昂贵、反应副产物处理复杂等问题亟待解决;以Fe2+∶ZnSe为代表的新型固体激光技术可以实现直接激射，从而得到中红外波段激光输出，通常情况下该技术对应的激光源系统简单、成本相对较低，而实现其在室温条件下高效工作是研究者努力的方向。CO2激光倍频技术获得的激光源亦可用于空气成分监测和激光通讯等领域;光学参量振荡器以其宽调谐范围、高重频及小型固体化等特点在激光测距、大气污染检测及光电对抗等领域中显示出越来越广泛的应用前景。这两种方式均是基于晶体的非线性效应得到中红外激光输出的，在现阶段获得满足相位匹配条件、高质量的非线性晶体是研究重点。

本文就目前能够产生中红外波段激光输出的最主要的5种方法，即CO2激光倍频技术、泛频CO激光技术、OPO、DF激光器和以Fe2+∶ZnSe为代表的新型固体激光技术作简要介绍，并对其各自的发展现状、关键技术和存在的问题进行综合分析和评述，在总结比较各种中波激光产生方法优缺点的基础上，指出该技术的未来发展趋势。

2 中波红外激光技术发展现状

2.1 CO2激光倍频技术

激光倍频(SHG)技术始于激光问世的第二年，这种方法的理论基础是基于激光在非线性晶体中传播所产生的频率变换效应。尽管1970年W.B.Gandrud和 R.L.Abrams就利用 Te晶体首次实现了CO2激光倍频输出，但由于受到晶体材料特性的限制，其技术发展相对较慢，最主要的问题是晶体的倍频效率低、损伤阈值低。而高质量的倍频晶体应同时满足下述条件:(1)非线性光学系数大;(2)对基波和谐波的光学吸收系数小，激光损伤阈值高;(3)相位匹配允许角大;(4)对于输出功率大的激光，导热率也大。

研究发现，满足上述条件且可大体积生长、品质好的AgGaSe2、ZnGeP2等三元黄铜矿晶体是实现CO2激光倍频较为理想的选择。由于ZnGeP2晶体在10 μm波长附近倍频效率急剧下降，因而利用该晶体进行倍频的通常是波长小于10 μm，且以脉冲方式工作的CO2激光器。而由于AgGaSe2晶体具有更好的光学性质，其在9～11 μm的整个CO2激光波段倍频效率均较高，成为连续波(CW)CO2激光倍频的首选晶体。GaSe晶体因机械性能较差，应用受限，为改善其机械和其他物理性能，2005年印度的Burdwan University对该晶体在掺杂了其他元素后的特性进行了相关研究，发现掺杂铟、硫元素可提高GaSe的硬度，且在SHG效率方面GaSe∶S是GaSe∶In的1.5倍，此外还有其他掺杂元素的研究［6-7］。提高CO2激光倍频输出功率的另一个技术途径是采用多块拼接的方法组成晶体的平行阵列增大晶体面积，2011年中科院长春光机所报道了利用7块ZnGeP2晶体进行的横向激励大气压(TEA)CO2激光器［8-9］9.3 μm波长倍频实验，得到了20.3 W的CO2激光倍频输出，这也是目前国际上公开报道的最高功率。

除了选取合适的非线性晶体之外，基频光束质量的优化也是CO2激光倍频的关键技术之一，它对于提高倍频效率具有极其重要的作用。2004年哈尔滨工业大学就整形前后的入射光束进行了双晶体倍频对比实验，发现利用等离子开关将脉冲整形去除拖尾后，倍频效率由之前的2%提高到了12%。表1列出了近年来国内外CO2激光倍频技术的研究进展。

表1 国内外CO2激光倍频技术研究进展Tab.1 The development of SHG of CO2laser

2.2 泛频CO激光技术

CO激光器可实现基频(Δv=1)和泛频(Δv=2)［17-18］两个波段(如图 1 所示)的输出，其中泛频波段可实现2.6～4.2 μm的激光输出，是少数可直接产生3～5 μm中波输出的激光源之一，因此泛频CO激光技术也引起了国内外众多研究者的关注。然而在国内由于受到技术条件的限制，相关的研究机构较少，近年来只有大连理工大学的林钧岫、于清旭等人报导了泛频CO激光器相关技术研究成果，他们于1999年研制的低温流动式可调谐连续波泛频CO激光器，通过采用液氮冷却方法使得激光等离子体工作在77 K下，利用光栅扫描在 3～4 μm波段得到 9条激光跃迁线，且得到最大激光单线的输出功率为55 mW［19］;另外，在2009年他们指出要获得泛频波段长波区(3～4.2 μm)的输出必须采用低温制冷的原因，并从理论上给出了长波端的极限值［20］。国外此技术的研究起步早，研究机构也较多，其中以美国和俄罗斯报导其相关的研究成果居多。现简述如下。

图1 包含主要受激过程和激光跃迁的CO分子振动能级示意图Fig.1 Diagram of the vibrational levels of the CO molecule with main excitation processes and laser transitions

2005年美国的俄亥俄州立大学对慢流泛频CO激光器的实验研究［21］是分别在两组具有不同液氮制冷区长度的短管(102 mm)和长管(142 mm)，而其他条件相同的装置上进行的。最终均获得了40～45个振转能级跃迁谱线，它们属于从振动带9～7到35～33，覆盖的光谱为2.6～3.9 μm。短管实验得到的最大输出功率为8.5 W，无基频跃迁光输出，最大激光效率为5%，最优气体分压为:He，1 246 Pa;N2，149 Pa;CO，80～133 Pa;O2，4 Pa。在使用长管的实验中，得到了12 W的输出功率，激光效率5%，并且在最高输出功率12 W的条件下基频跃迁输出占总功率的比例小于5%。

2008年俄罗斯Lebedev Physical Institute在其2006年首次报道的紧凑封闭式低温运转的射频放电激励板条CO激光器基础上进一步对泛频输出公开了其新的研究成果［22］，他们在气压1 999 Pa气体配比为 CO∶Air∶He=1∶2∶10 的条件下，观测到对应于泛频振动带从22～20到36～34的50条振转输出谱线，光谱为3.1～4.0 μm。但是由于实验中并未对激光谐振腔参数进行进一步优化，得到的输出功率并不高，其平均输出激光功率不超过40 mW。

2010年该研究机构又对上述激光器进行了更深入的研究［23］，他们在配比 CO∶O2∶N2∶He=1∶0.5∶1∶10，气压 p=1 999 Pa;载频 F0=81 MHz，重频F=500 Hz，泵浦脉宽t=0.1/F，射频泵浦功率PRF=600 W的条件下，得到了最大平均输出功率为0.13 W，电光转换效率为0.3%的激光输出。另外还设计了一个新型的激光头，与之前的不同之处在于激活介质区长度增加了40 cm，最终得到的平均输出功率比之前的提高大约3倍，并且在气压 2 932 Pa，气体配比 CO∶O2∶He=1∶0.25∶10的条件下，获得了 0.45 W 的平均输出功率和1%的效率。此外，使用了另一输出耦合镜进行了实验，在气体配比 CO∶O2∶He=1∶0.33∶15，气 压 2 932 Pa，F0=60 MHz，F=300 Hz，t=0.2/F，PRF=450 W 的条件下得到0.75 W的平均输出功率，电光转换效率高于1%。

2.3 光学参量振荡器

OPO与CO2倍频方法有某些共同之处，即都是利用晶体的非线性光学效应现象。泵浦光入射到置于谐振腔内的非线性晶体上，因非线性极化场的存在，在满足相位匹配的条件下，将产生闲频光和信号光两束光。根据谐振腔腔镜镀膜情况，OPO可分为单谐振光参量振荡器(SRO)和双谐振光参量振荡器(DRO)，当输出镜M2只镀对信号光的高反膜，即只对信号光振荡时，称为SRO;当输出镜M2同时镀对信号光和闲频光的高反膜，即对信号光和闲频光都振荡时，称为DRO。DRO满足信号光和闲频光双谐振，其阈值低，但可调性差、稳定性低;SRO相对DRO阈值高，但腔体结构简单、稳定性好，实际中用的较多［24］。

与CO2倍频技术相似，晶体的性质和参数优化是OPO最为关键的技术。目前适合于OPO的中红外晶体主要考虑以下因素:晶体要有较宽的中红外透明区、大的非线性系数、合适的相位匹配、较高的抗光损伤阈值以及能生长大尺寸等。研究者发现较适合的晶体主要有磷锗锌(ZGP)、KTP、铌酸锂(PPLN)等。OPO的另一项关键技术是泵浦源及其相位匹配技术，其中ZGP-OPO常用泵浦源的波长为2 μm，利用Ⅰ类相位匹配得到的信号光和闲频光均处于中红外波段;PPLN-OPO采用准相位匹配方式获得振荡输出，近年来通过在晶体PPLN中掺杂一定量的MgO有效地提高了晶体的损伤阈值，并有益于制作出厚度较大的PPLN晶体，因而MgO∶PPLN引起了众多研究者的关注。表2列出了近几年国内外OPO的相关研究进展。

表2 国内外OPO研究进展Tab.2 Development of OPO

2.4 DF 激光器

DF激光器是目前可获得3～5 μm波长最高功率输出的激光源，也是被认为最具有应用前景、可直接输出中波红外激光的相干光源，其工作原理与已被广泛研究的氟化氢(HF)激光器［34-35］相同，都是利用工作物质本身化学反应中释放的能量建立粒子数反转从而受激辐射产生激光的，所以实际上也属于化学激光器的范畴［36］。该激光器的输出波长为3.5～4.2 μm。国外对该激光器的相关技术研究已较为成熟，而国内相对较弱。

根据运转方式的不同，可将该激光器分为连续DF激光器和脉冲DF激光器。连续DF激光器的代表是燃烧驱动连续波DF激光器，由于该种激光器采用的是燃烧驱动技术和超音速混合技术，激光功率获得飞速发展，1983年美国建成了一台输出功率达2.2 MW的激光装置(MIRACL)。虽然其输出功率已发展至武器级水平，但因实用化的诸多因素的限制，燃烧驱动连续波DF激光器至今并未应用到战场上，近年来对于该种激光器的研究甚少。国内的国防科技大学也对连续波DF激光器开展了相关研究［37-40］。脉冲DF激光器分为链式和非链式两种:链式脉冲DF激光器更适用于单脉冲运作方式，其输出能量及电效率高，但重频运转方式下有爆炸危险和不可控的缺点;非链式虽然转换效率不高，但因易于重频运转而受到研究者的关注，成为近年来研究的热点。在引发脉冲DF激光器化学反应的方式上，以放电引发方式为主，其相关的研究也层出不穷［41-43］，而放电引发中的自持体放电具有较大吸引力。然而，该激光器最初得到的输出能量并不高，很难超过10 J的水平，学者们认为其主要障碍在于作为F原子供主的SF6气体本身的强电负特性。DF激光器中F原子主要是来自于高能电子对SF6的碰撞解离，SF6的强电负性使得F原子产出受到影响，继而影响受激态DF分子的数量，最终影响激光的输出能量。俄罗斯科学院普通物理所的Firsov团队提出的自引发体放电(SIVD)技术［44］，使得DF激光器的单脉冲输出能量提高了一个数量级，达到325 J，位于世界领先水平。而对于重频运转的激光器，需要考虑的因素较多，如工作物质的纯度保证、基态粒子的吸收处理、气体循环系统的设计及引发方式的可靠稳定性等。非链式脉冲DF激光器的研究机构主要集中在俄罗斯、法国等发达国家，国内则只有中科院北京电子所、中科院长春光机所［45］等少数几个单位，其近年来的技术进展情况见表3。

表3 非链式脉冲DF激光器的研究进展Tab.3 Development of pulsed nonchain DF lasers

2.5 Fe2+∶ZnSe 固体激光技术

OPO、掺Fe2+的固体激光器均属于能够实现中红外激光输出的固体激光器范畴，而掺Fe2+的固体激光器是可以实现直接激射的一种新型中红外固体激光器，这里主要介绍以ZnSe为基质材料的掺Fe2+激光器的相关研究进展情况。

以ZnSe为基质材料的最早激光器为Cr2+∶ZnSe中红外激光器，国内外相关的研究较多，其可调谐范围为 2 ～3 μm［57-60］，为向长波区域扩展，以ZnSe为基质材料的掺Fe2+激光器引起了研究者的广泛关注。

图2给出了Fe2+∶ZnSe晶体的光谱特性曲线［61］，由图中可知，该晶体的吸收峰位于3 μm附近，发射波段刚好位于中红外波段。另外由于Fe2+∶ZnSe晶体自身存在多声子淬灭效应，随温度升高激活介质寿命迅速减短，所以最初的研究都是在制冷条件下进行的，直到近几年高能量、窄脉冲泵浦源的使用才实现了室温下的受激辐射。表4列出了近几年国外的主要研究成果。值得关注的是，IPG Photonics Corp.已经有在室温下(T=300 K)可调谐波段为 3.95 ～5.05 μm 的中红外激光器出售。

图2 Fe2+∶ZnSe晶体的光谱特性曲线Fig.2 Absorption and emission spectra of Fe2+ ∶ZnSe crystals

表4 国内外Fe2+∶ZnSe研究进展Tab.4 Development of Fe2+∶ZnSe

3 结束语

在获得3～5 μm输出的激光技术中，CO2激光器倍频和OPO都是利用红外晶体的非线性效应实现的，其共同的技术难点在于如何提高晶体的频率转换效率和晶体的抗损伤阈值，研究的重点主要集中在优化非线性晶体的特性(包括光学特性和机械特性)上，而开发大体积(大面积)、高质量的晶体是提高激光器输出功率最有效的技术途径，采取掺杂的方法可望得到性能更优异的非线性光学晶体。但由于受到这种激光产生机制的限制，尚无法实现此波段的高功率激光输出。

CO激光器可通过采取腔镜镀膜、滤光片选择等方法对基频波段的输出加以抑制，在低温下(常用的方法为液氮冷却或气体膨胀冷却)实现泛频波段(2.6～4.2 μm)的运转。CO泛频激光器产生的臭氧高温时易发生爆炸，因而必须确保激光器低温运行，这也是该技术的难点之一。而低温运作的要求使得其实用化难度大大增加，因此其实现高功率输出的前景亦不容乐观。

基于非链式化学反应的脉冲DF激光器近年来技术发展迅速，已获得数百焦耳的激光输出，特别是自引发放电技术的采用有效地改善了大体积放电区域的电场均匀性，显著提高了该激光器的注入功率和电光转换效率，实现了激光器的高功率输出。然而，通常情况下此类激光器的体积较为庞大，且工作气体的消耗、反应产物的处理等问题是制约其实用化的主要因素。因此，下一步的研究除了需要考虑重频工作状态下的放电稳定性问题，还应重点解决工作气体的补充和反应生成物的处理，减少和消除其工作对环境的影响。

以Fe2+∶ZnSe为代表的新型固体激光器处于新生阶段，目前得到的通常是非常温条件下的激光输出，因而要想将该类激光器高效的实用化，工作条件是首要需要解决的问题。到目前为止，该类激光器虽可实现3～5 μm波段的输出，但输出的能量还处于毫焦水平，有待进一步深入研究。

综上所述，由于3～5 μm波段激光源具有广泛的应用领域和非常高的应用价值，正受到越来越多的关注，研究人员也正在对现有的技术进行优化，并不断探索新的技术途径，以期获得更高的激光功率、更好的光束质量，以及激光器的小型化和实用化。从目前的技术发展趋势来看，基于非链式化学反应的脉冲DF激光器在高功率输出方面占据明显的优势，而OPO和新型固体激光器则在小型化、可调谐等方面更具发展潜力。

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