液态铅铋合金热物性研究

苏子威 周 涛 刘梦影 邹文重

（华北电力大学核热工安全与标准化研究所 北京 102206）

液态铅铋合金热物性研究

苏子威 周 涛 刘梦影 邹文重

（华北电力大学核热工安全与标准化研究所 北京 102206）

液态铅铋合金(Lead-Bismuth Eutectic, LBE)是加速器驱动次临界系统(Accelerator driven subcritical, ADS)重要的散裂靶材料和冷却剂候选材料，其热力学物理性质是ADS研发过程中必须解决的基础问题。通过对已有定律的推算，得出液态铅铋合金熔沸点、密度、比热容、粘度、热导率的热物性公式；并拟合了其他学者的实验研究数据，得出计算铅铋物性的拟合公式。通过对比分析可知：拟合公式与已有定律推算公式趋向一致，吻合较好；且拟合公式更趋近实验值，精确度高，最大偏差不超过1%。

加速器驱动次临界系统，液态铅铋合金，热物性

加速器驱动次临界系统(Accelerator driven subcritical, ADS)以加速器产生的高能质子束轰击中子产生靶件-铅铋合金(Lead-Bismuth Eutectic, LBE)，为次临界堆提供外源中子，以维持其链式反应，通过裂变反应将锕系核素和长寿命裂变产物嬗变为短寿命或稳定核素；冷却剂(LBE)再将次临界堆裂变产生的热量传递至二次侧系统，产生的热量可供发电。可见，ADS为嬗变高放废物提供了一条洁净、安全的途径，LBE则为ADS重要的散裂靶并兼做冷却剂材料[1,2]。但铅铋合金的热物性存在较多与以往普通堆型冷却剂的不同之处[3]，而到目前为止，LBE物性的研究也不够深入。针对于此，通过对已有定律的推算，整理出LBE热物性公式；通过对实验数据的拟合，得出计算液态铅铋热物性的拟合公式；并对推算公式和拟合公式进行对比分析，找出准确模型，为ADS系统进一步研发奠定基础。

1 研究对象

在我国加速器驱动次临界系统已经被列入“国家重点基础项目研究发展规划项目”。ADS的原理如图1所示[4]。

由图1可知，ADS系统由加速器产生的质子束轰击在次临界堆中的重金属靶件(Pb-Bi合金)，引起散裂反应，再通过核内级联和核外级联产生中子，散裂中子靶为次临界堆提供外源中子，以维持其链式反应；冷却剂(Pb-Bi合金)再将次临界堆裂变产生的热量传递至二次侧系统，进行循环导热。

图1 ADS原理示意图Fig.1 Schematic diagram of ADS.

2 铅铋合金热物性计算公式

2.1铅铋合金熔点温度

日本九州大学的Koji、德国卡尔斯鲁厄大学的Werner以及日本原子能机构的Hidemasa提出LBE常压下的熔点温度Tmelt,LBE为397.7−398.1 K[5,6]。

中国原子能科学院李石磊主要参考OECD核能署提供的数据，得出常压下，LBE的熔点温度Tmelt,LBE为396.7−398.7 K[7,8]。

本研究考虑到实验条件等各方面的因素，推荐LBE的熔点温度Tmelt,LBE是396.6−398.2 K。

2.2铅铋合金沸点温度

美国学者Lyon和前苏联学者Kutateladze都曾给出过常压下LBE的沸点温度，且温度值相同，Tboil,LBE是1 943 K [9,10]。

本研究考虑到测量结果的不确定性，推荐LBE的沸点温度Tboil,LBE为(1 943±10) K。

2.3铅铋合金密度

2.3.1 铅铋合金密度定律推算公式

根据维加德定律，LBE的摩尔体积(νμ,LBE)可由摩尔分数(xμ,Pb,xμ,Bi)和摩尔体积(νμ,Pb,νμ,Bi)求出：

式中，ν、ν、ν单位是mol/m3；x、x

μ,LBEμ,Pbμ,Biμ,Pbμ,Bi是摩尔数之比。

由式(1)推导出：

式中，Pbρ、Biρ和LBEρ分别是铅、铋和LBE的密度，kg/m3；Pbμ、Biμ和LBEμ分别是铅、铋和LBE的摩尔质量，kg/mol；μ,Pbx、μ,Bix是摩尔数之比。

由式(2)最终推导出LBE密度随温度变化的计算公式：

式中，T单位是K；LBEρ单位是kg/m3。

2.3.2 铅铋合金密度实验拟合公式

采用Lyon、Kutateladze、Kirillov等学者的实验数据[9−11]，利用最小二乘原理进行拟合，得到LBE密度的拟合公式为：

2.4铅铋合金比热容

2.4.1 铅铋合金比热容定律推算公式

根据柯普定律(常用来计算二元物质的热容)，求得LBE比热容的表达式如下：

式中，CP,Pb和CP,Bi分别是铅和铋的比热容(J/kg·K)；xPb和xBi分别是铅和铋的质量分数；μPb、μBi和μLBE是摩尔质量(kg/mol)。

由式(5)推导出铅铋合金比热容随温度变化的计算公式：

式中，CP,LBE单位是J/kg·K。

2.4.2 铅铋合金比热容实验拟合公式

采用Lyon、Kutateladze、Hultgren等学者的实验数据[9,10,12]，利用最小二乘原理进行拟合，得到LBE比热容的拟合公式为：

2.5铅铋合金动力粘度

2.5.1 铅铋合金动力粘度定律推算公式

液态金属的粘度经常用阿列纽斯公式的形式给出：

式中，0η是起始温度时的粘度，Pa·s；nE是阿列纽斯经验活化能，J；R是摩尔气体常量，8.3145 J/(mol·K)。

李石磊根据已有的实验数据，结合阿列纽斯公式，得到运动粘度的计算公式[9]：

式中，LBEη单位是Pa·s。

国际原子能安全中心阿贡国家实验室关于铅铋合金粘度的公式为[13]：

2.5.2 铅铋合金动力粘度推荐公式

2.6铅铋合金热导率

2.6.1 铅铋合金热导率理论计算公式

液态金属的热导率在微观上表现为自由电子的热运动，在电子热导率和热导率之间存在简单的理论关系，即Wiedemann-Franz-Lorenz定律：

式中，λe是电子热导率，W/(m·K)；r是电阻，Ω；L0是Lorenz常数，取2.45×10−8W·Ω·K2。

电阻LBEr可由下式计算：

将式(13)代入式(12)，可推导出LBE的热导率计算公式：

式中，λ单位是W/(m·K)。

值得注意的是，根据《刑法》第287条之一第3款规定，行为人构成非法利用信息网络罪，同时构成其他犯罪的，依照处罚较重的规定定罪处罚，因此当行为人不仅是为他人犯罪设立网站、通讯组，而且还与他人共同实施犯罪，则构成某犯罪的共犯和非法利用信息网络罪。那么，司法机关应根据犯罪情节，选择处罚较重的罪名定罪处刑。

2.6.2 铅铋合金热导率实验拟合公式

采用Kutateladze、Lida、Brown等学者的实验数据[10,14,15]，利用最小二乘原理进行拟合，得到LBE热导率的拟合公式为：

3 计算结果分析

3.1铅铋合金密度分析

由式(3)、(4)和Lyon、Kutateladze、Kirillov等学者的实验数据进行对比分析，结果如图2所示。

由图2可知，随温度升高，液态铅铋合金的密度不断减小，是因为温度升高时，金属分子的热运动加快，导致体积膨胀、密度减小；式(3)、(4)都能与实验数据较好地吻合；式(4)最大偏差不超过0.45%，式(3)偏差不超过0.5%，式(4)精确度更高些。

图2 液态铅铋合金密度分析图Fig.2 Density analysis of LBE.

3.2铅铋合金比热容分析

由式(6)、(7)和Lyon、Kutateladze、Hultgren等学者的实验数据进行对比分析，结果如图3所示。

由图3可知，随温度的升高，液态铅铋合金的比热容存在小幅度减小；Lyon与Kutateladze学者的实验数据时间较早，误差较大；式(6)、(7)与实验数据总体吻合较好；式(7)最大偏差不超过0.7%，式(6)偏差不超过0.8%，式(7)更趋近实验平均值，精确度高。

图3 液态铅铋合金比热容分析图Fig.3 Specific heat analysis of LBE.

3.3铅铋合金动力粘度分析

由式(9)、(10)、(11)对铅铋合金粘度与温度关系进行对比分析，结果如图4所示。

由图4可知，随温度的升高，液态铅铋合金的动力粘度不断减小，是因为温度升高时，金属分子动能提升，促进分子热运动，使液体动力增加，而动力粘度减少；在取定温度范围内，式(9)、(10)、(11)粘度数值结果吻合很好，高度统一；式(11)采用平均点法，精确度较好，也反映了数据的平均化思想。

图4 液态铅铋合金粘度分析图Fig.4 Viscosity analysis of LBE.

3.4铅铋合金热导率分析

由式(14)、(15)和Kutateladze、Lida、Brown等学者的实验数据进行对比分析，结果如图5所示。

由图5可知，随温度的升高，液态铅铋合金的热导率不断增大，是因为温度升高时，金属分子的热运动加快，传热能力增强；式(14)、(15)都能与实验数据较好的吻合；式(15)最大偏差不超过0.6%，式(14)偏差不超过0.8%，式(15)更趋近实验值，精确度高。

图5 液态铅铋合金热导率分析图Fig.5 Thermal conductivity analysis of LBE.

4 结语

(1) 随着温度的升高，液态铅铋合金的热导率呈上升趋势；其密度、比热、粘度随着温度的升高而变小。

(2) 液态铅铋合金的热物性只能根据以前有限的实验数据、建立经验和理论模型来推断计算，用于核工业中的铅铋热物性的标准不统一。通过对拟合公式与已有定律推算公式的比较分析，可知拟合结果很好地统一了理论与实验，精确度高。

(3) 通过不同学者研究结果的比较，发现不同公式间的总体趋势是一样的，但是不同公式之间又存在一定差距，如液态铅铋合金比热容、热导率仍存在较大差异性，其原因有待进一步分析和研究。

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CLCTL33

Thermophysical properties of liquid lead-bismuth eutectic

SU Ziwei ZHOU Tao LIU Mengying ZOU Wenzhong
(North China Electric Power University, Beijing 102206, China)

Background:Liquid lead-bismuth eutectic (LBE) is important spallation target materials and candidate coolant materials in accelerator driven subcritical (ADS)system. Purpose: Its thermodynamic physical properties are keys to understand the basic problems in ADS R&D. Methods: By the calculation of scientific laws as well as fitting other scholars’ experimental results, we tried to obtain the above thermodynamics physical properties. Results: By the calculation, we got formula about characteristic temperatures, density, specific heat, viscosity and thermal conductivity of liquid lead-bismuth alloy. And by fitting other scholars’ experimental results, we got the fitting formula. Conclusions: Finally, by the contrast analysis, we found that the fitting formula and calculation formula agree well, and fitting formula more approaches the experimental value with a high accuracy whose differential deviation is not over 1%.

Accelerator driven subcritical (ADS), Liquid lead-bismuth eutectic (LBE), Thermophysical properties

TL33

10.11889/j.0253-3219.2013.hjs.36.090205

中国科学院战略性先导科技专项(XDA03040000)资助

苏子威，男，1986年出生，2011年毕业于河北建筑工程学院，现华北电力大学在读研究生，电厂热工水力

周涛，E-mail: zhoutao@ncepu.edu.cn

2013-07-15，

2013-07-27