定时DT中子源驱动铀部件的相关函数测量

李建胜 叶岑明 谢文雄 黄 坡 曾立恒 金 宇 谢奇林 张 翼

（中国工程物理研究院核物理与化学研究所 绵阳 621900）

定时DT中子源驱动铀部件的相关函数测量

李建胜 叶岑明 谢文雄 黄 坡 曾立恒 金 宇 谢奇林 张 翼

（中国工程物理研究院核物理与化学研究所 绵阳 621900）

由于铀部件自发中子强度弱，特征γ射线能量较低，对密封容器中铀部件高置信度认证是当前军控核查研究中的一个难点和热点。本研究利用加速器定时DT中子源，通过高速数据采集系统与多道分析器完成了铀部件相关函数测量。测量了多个质量不同的半球壳高浓铀、贫化铀及铅部件，获得了中子源-探测器之间的相关函数C12(τ)和C13(τ)，以及探测器-探测器的互相关函数C23(τ)。结合n-γ分辨技术，获得了不同铀部件的瞬发中子衰减常数α。由测量参数能够有效地区分不同质量或浓缩度的铀部件。

铀部件，加速器，DT中子源，相关函数，高速数据采集

军控核裁军过程中，涉及核弹头拆卸、核部件储存、核部件形状改变、核部件转移等活动[1]。在此活动过程中，高置信度地测量认证保存于金属密封容器内的铀部件，对核裁军过程的监护、条约实施的核查具有重要意义。铀部件与核裁军、核不扩散、核安全有密切联系。

铀部件军控核查认证所要解决的问题是：在一个不允许打开的密封金属容器中，在部件形状不确定且不允许探测部件形状的前提下，用何探测方法，能高置信度地判断：容器内是否有铀部件存在？铀部件浓缩度是多少？铀部件的质量是多少？是否不存在氧化铀？铀部件的年龄是多少？

面对冷战时期美俄产生的庞大核武库，1993年2月18日，美国和俄罗斯签订了一项政府间铀材料购买协议[2−4]。协议全部完成时间为20年。美国购买俄罗斯500 t高浓缩铀，这些高浓铀是从核武器拆卸而来，相当于20 000枚核弹头的高浓铀。这些高浓缩铀通过氧化，再制作成UF6，经过与天然铀混合后成为低浓铀。低浓铀运送到美国的核燃料加工厂，制成商用核电站燃料元件，供发电使用。针对协议，美俄双方建立了透明测量措施，以保证核不扩散和军备控制目标的实现。但测量技术对第三方是保密的。2010年9月9日，美国核军工管理局(NNSA)宣布，双方已合作消除了超过400 t高浓铀。

钚部件由于自发裂变中子较强、特征γ射线能量高而便于探测识别。而铀部件自发中子强度很低，每千克235U的中子发射率为0.31 s−1，每千克238U的中子发射率为14 s−1。235U最重要的特征γ射线能量仅为186 keV，容易被容器屏蔽吸收；加之自屏蔽的原因，只有表面附近的γ射线能够透射出来，测量也只能代表部件表层的辐射特征，不能说明部件的体质特征。因此，铀部件的测量认证是当前核裁军核查技术研究中的一个热点与难点问题。

美国橡树岭实验室Mihalczo等[5−11]在90年代中期首次建立了以252Cf快电离室为驱动中子源的核材料识别系统NMIS (Nuclear Materials Identification System)。2000年建立了以小型可移动定时DT中子管为驱动源的NMIS。在橡树岭Y-12国家安全中心，NMIS系统已用于铀部件交接和库存金属容器内铀部件确认。到2003年，共生产了10套NMIS系统，其中5套在Y-12使用，3套由电池供电可以移动使用，另2套分别安装在俄罗斯的VNIIEF和VNIITF。

美国公开论文中有一些数值模拟结果，但实验数据很少，利用定时DT中子管测量铀部件的实验结果至今未见发表。谢文雄等[12,13]利用252Cf快电离室，测量了铀部件的浓缩度和质量，但是252Cf源中子对铀裂变信号影响较大。

为了开展定时DT中子源驱动铀部件测量原理性实验，以加装定时α粒子探测器的小型加速器为中子源，通过高速数据采集系统与多道分析器，测量了多个质量不同高浓铀、贫化铀及铅部件，获得了源与探测器互相关函数、两个探测器之间的互相关函数、瞬发中子衰减常数α等有价值的参数结果。通过相关函数分析，可以有效地分辨铀部件质量或浓缩度属性。

1 测量原理

相关函数(correlation function)CXY(τ)是信号分析学科中的一个基本概念，广泛应用于反应堆核随机噪声信号分析。相关函数从统计的角度反映了两个随机信号X(t)、Y(t)间的时间关联特性。其定义为：

式中，T为观测时间；τ为两个信号之间的相对延迟时间。实际测量中观测时间划分为106以上个数据块，每个数据块1024个点，两个点之间时间差为1.00 ns，积分限为数据块的时间长度1024 ns。

加速器定时DT中子源驱动铀部件的相关函数测量原理如图1所示。稳态加速器中，高压加速后的D＋粒子束经过光栏限制定位，在T靶的固定靶芯位置发生T(d,n)4He反应，产物中子和4He以接近相反的飞行方向发射，中子近似为4π均匀发射。对于一次DT核反应，若α粒子探测器探测到4He，则在180°方向有一个中子入射铀部件。本实验中α粒子探测器为薄膜塑料闪烁体。α粒子探测器的灵敏面对靶芯所构成的立体角范围内的4He，都会被探测和定时；对应的发射中子也就被定向和定时，这些发射中子构成以靶芯点为顶点的相关中子锥束。T(d,n)4He反应的其它中子，由于在时间上没有关联，从而不被记录。

将铀部件置于中子锥束范围内，BC501闪烁探测器2与3置于锥束以外。中子入射铀部件后，诱发铀材料裂变，部分泄漏中子或者γ射线被探测器2和3所定时。

图1 定时DT中子源驱动铀部件的相关函数测量原理图Fig.1 Principle chart of correlation function measurement by tagged DT neutrons.

α粒子探测器、探测器2、探测器3的输出信号，经调理定时后，形成脉冲时间序列。三路脉冲时间序列信号由高速数据采集子系统同步采集、存储和处理。三路信号经过计算后，获得中子源与探测器之间的互相关函数C12(τ)和C13(τ)及探测器2和3之间的互相关函数C23(τ)。如没有核部件，探测器2置于中子锥束内，C12(τ)为熟知的中子飞行时间谱。

第一路和第二路信号之间时幅变换及带n-γ分辨符合测量框图如图2所示。在第二路BC501探测器对一次裂变链泄漏射线计数较低时，第一路和第二路之间时幅变换谱近似为相关函数C12(τ)，后面采用相关函数表示。第二路BC501探测器有两个信号输出端，阳极信号用于表征射线入射到探测器的时刻。打拿极输出信号经过113型电荷灵敏前置放大器后，由460型主放大器、552型脉冲形状分析器及567型时幅变换器，依据上升时间法实现n-γ分辨。567型时幅变换器输出的中子或者γ射线分辨信号，作为门控信号控制多道分析器，以选择566时幅变换器输入的中子或者γ射线信号。

图2 时幅变换测量方式及n-γ分辨Fig.2 TAC measurement and n-γ discrimination.

2 实验方法

实验所测部件均为半球壳型。其中高浓铀(HEU)部件4个，质量分别为4 kg、8 kg、11 kg、15 kg；贫化铀(DU)和铅半球壳质量分别为9 kg、6.5 kg。铅半球壳的作用是测量无诱发裂变信号时的本底数据。

α粒子探测器灵敏区直径为2.5 cm，灵敏区中心到氚靶靶心的距离为5.6 cm。加速器DT中子源强度最大为1.5×107s−1。探测器2和3为BC501液体闪烁探测器，闪烁体为圆柱型，尺寸分别为Φ5.08cm×5.08cm、Φ12.7cm×7.6cm。BC501探测器侧面用厚度5 cm铅砖屏蔽。在DT源与BC501探测器之间加有20 cm铁材料中子屏蔽锥，以减弱源中子对探测器的直接照射。

铀部件中心距离靶心380 mm，探测器2和3的闪烁体中心距离铀部件中心190 mm。铀部件、探测器、靶心在同一水平面，置于一木质平台上，平台表面距离地面160 cm。

利用具有1.2 ns定时精度的252Cf快电离室，在252Cf镀片与BC501中心相距100 cm时，通过测量中子飞行时间谱，刻度了第二、三路探测器的能量下阈。本实验中，第二路探测器的中子能量下阈值为0.55 MeV。

利用多道分析器分别测量获得中子和γ射线的时间谱，采用了倒谱测量方法：将α探测器信号延时后作为停止信号、BC501探测器信号作为开始信号输入566时幅变换器。566时幅变换器量程为100ns，通过ORTEC462型时间刻度仪刻度，多道分析器每道时间宽度为0.102 6 ns。

利用高速数据采集子系统测量互相关函数C12(τ)、C13(τ)和C23(τ)。各个部件每次测量时间约1000 s。除图1布局外，开展了对比测量实验：在探测器2和3前端放置厚度25 mm铅砖，以研究铅屏蔽对测量结果的影响。

将实验所得相关函数计算处理，可以提取出相应标签参数值，以定量表征铀部件的属性信息。标签参数有多种提取方法，合适的提取方法可以使标签参数对铀部件属性更加敏感。本测量中，定义标签参数R为相关函数在时刻τ1至时刻τ2的积分：

3 实验结果

在没有部件时，将BC501探测器放入相关中子锥束内，测量14 MeV中子的飞行时间谱，中子峰半高宽度FWHM为2.0 ns。

探测器布局见图1。11 kg高浓铀部件，中子和γ射线都记录时，时幅变换方式的倒谱测量结果如图3所示。此时，第二路BC501探测器前端没有铅砖屏蔽，在朝向铀部件的探测器前端用厚度25 mm铅砖屏蔽后，时幅变换方式的倒谱测量结果见图4。图3、4测量结果未对DT中子总计数作归一化处理。

图3 中子和γ射线同时测量的相关函数结果Fig.3 Results of correlation function with neutron and γ rays.

图4 25 mm铅屏蔽探测器后中子和γ射线同时测量相关函数结果Fig.4 Results of correlation function with 25 mm Pb shield.

在BC501探测器前端没有铅砖屏蔽时，采用上升时间法n-γ甄别技术，分别测量中子与γ射线的时幅变换倒谱，结果如图5所示。

由铀部件γ射线时幅变换倒谱，归一化到相同的测量时间，扣除铅半球壳本底γ射线谱后，得到结果如图6所示。由于铀部件γ射线没有飞行时间展宽，其强度衰减能够表征核系统内中子随时间的衰减情况。采用单指数c(t)=a+beαt关系，其中a和b为常数，在10.3−87.2 ns内拟合，可以得出被测铀部件的瞬发中子衰减常数α。对于不同铀部件，α拟合结果列于表1。

图5 中子(a)和γ射线(b)的相关函数测量结果Fig.5 Results of correlation function with neutrons (a) and γ rays (b).

表1 被测部件瞬发中子衰减常数α值拟合结果Table1 Spontaneous neutron decay constants of uranium casting and Pb component.

图6 扣除铅本底谱后由γ射线测量相关函数的结果Fig.6 Results of correlation function after subtracting γ rays of Pb component.

图7 高速数据采集系统中子和γ射线同时测量相关函数C12(τ)结果Fig.7 C12(τ) results by high speed data acquisition system.

高速数据采集系统工作时，第一路α粒子信号没有延时，C12(τ)测量中的τ为第二路信号相对第一路信号的时间延迟。在BC501探测器前端没有铅砖屏蔽时，11 kg高浓铀部件的C12(τ)测量结果见图7，与图3一致；此时不能采用n-γ分辨，加铅砖屏蔽后，C12(τ)测量结果与图4一致。归一化到相同α粒子总计数后，铅球壳和不同质量铀部件C23(τ)测量结果如图8、9所示。

对C12(τ)和C13(τ)，从−78 ns至121 ns积分计算标签参数R12和R13，对C23(τ)从−96 ns至104 ns积分计算R23。以每α粒子计数归一化后，计算所得标签参数相对值列于表2，铀部件的标签参数没有扣除铅半球壳的本底值。表2中数据归一化到15 kg高浓铀部件相关函数测量结果。

图8 铅和4 kg铀部件中子和γ射线同时测量C23(τ)结果Fig.8 C23(τ) results of Pb component and 4 kg uranium casting.

图9 不同质量铀部件中子和γ射线同时测量C23(τ)结果Fig.9 C23(τ) results of uranium castings.

表2 标签参数R的相对值Table2 Relative values of signature R.

4 讨论

定时DT中子管强度高，具有定向功能，能够通过时间相关避开无关DT源中子，可以提供更好信噪比，有效识别铀部件。但是目前国内尚无定时DT中子管提供，只能从国外引进。因此，本实验采用小型加速器，通过加装定时α粒子探测器，实现定时DT中子源。

对比图3−6，90 ns处的峰为γ射线峰，为14MeV中子直接作用铀部件所产生。该γ射线峰，与铀裂变中子信号的峰位时间差达5.0 ns以上，能够准确测量。如果铀部件放置于密封金属容器内，由此时间差可以给出铀部件的位置信息。

表1中的α值，在数据拟合时比较稳定，若使用双指数拟合，两个指数也趋于一致，由此α是一个重要的独立参量。

图9中由于15 kg高浓铀部件测量时间较短，统计涨落更大。从表2可见，铅球壳R23测量时，没有在探测器前端利用铅砖屏蔽；如果采用铅屏蔽，则R23会更低。因此C23(τ)是判断铀部件是否存在的有效参数。

利用标签参数R12、R13和R23，能够有效地区分不同质量的铀部件，或者质量相同的不同浓缩度铀部件。由于铀部件几何形状涉及核武器结构，是国家秘密，在核查过程中不容许探测。而相关函数与质量、浓缩度、几何形状均密切相关；即使浓缩度已知，要获得比较准确的质量值，也是很复杂的。高置信度地认证铀部件的属性，达到军控核查认证的理想目标是目前国内外均面临的难题。本实验获得了铀部件的一些重要参数结果，对该方面的研究具有积极意义。

5 结语

(1) 在国内首次应用加速器DT中子源，通过加装特定大小的定时α探测器，解决了DT中子的定时定向问题。采用快响应BC501闪烁探测器，由三路高速数据采集分析系统，获得了不同铀部件的源－探测器相关函数C12(τ)和C13(τ)，以及探测器-探测器之间的相关函数C23(τ)。

(2) 应用时幅变换带n-γ分辨技术，获得了不同铀部件的瞬发中子衰减常数α，获得了铀裂变中子和γ射线信号的峰位时间差。

(3) 获得了铅球壳的相关函数和本底谱。

致谢感谢核物理与化学研究所204室加速器运行组为本研究提供的实验运行。

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CLCTL271.99

Correlation function measurement of uranium casting driven by tagged DT neutrons

LI Jiansheng YE Cenming XIE Wenxiong HUANG Po ZENG Liheng JIN Yu XIE Qilin ZHANG Yi

(Institute of Nuclear Physics and Chemistry, China Academy of Engineering Physics, Mianyang 621900, China)

Background:In the nuclear disarmament process, the measurement and verification of uranium casting in sealed container are important to process control and treaty implementation. It is a difficult and hot problem to verify uranium casting in a sealed metal container, due to the weak intensity of neutron and γ rays of uranium. Purpose: We want to measure the correlation functions of different casting in uranium casting verifications. Methods: Two BC501 scintillation detectors are placed outside the tagged neutron cone and in opposite position. The α detector forms the first channel pulse signal, while the two BC501 scintillation detectors form the second and third channel pulse signals. Those three pulsed time series are recorded by high speed acquisition system. The correlation functions between these signals are calculated by the time series. Results: Putting the two BC501 detectors into the tagged neutron cone, the time of flight for the 14-MeV neutron is measured. The FWHM in TOF spectrum is 2.0 ns. Putting the two BC501 detectors outside the tagged neutron cone, the correlation functions measured by high speed acquisition system and MCA are consistent. The spontaneous neutron decay constants of the castings are measured by γ rays. The decay constant of 6.5-kg Pb component is 184 μs−1. The decay constants of 4-kg and 15-kg HEU casting are 210 μs−1and 128 μs−1, respectively. The correlation functions C12(τ), C13(τ) and C23(τ) are acquired. In C12(τ), the γ ray peak coming from the inelastic reaction of 14-MeV neutrons with the casting is 5.0 ns before the neutron peak of fission chain. This time difference can estimate the casting position in container. The integrations of the C12(τ), C13(τ) and C23(τ) increase with the casting mass. The C23(τ) values of Pb component and DU casting are far less than the values of HEU casting. The C23(τ) integration of Pb component is 3.0% comparing with 15-kg HEU casting, while the integration of 4-kg HEU is 24.8%. The C23(τ) can demonstrate reliably the existence of HEU casting. The C12(τ) and C13(τ) values between HEU and DU casting with similar mass are different obviously. Conclusions: The spontaneous neutron decay constants of the components are stable, it can be used as an important parameter independently for the uranium casting verification. The correlation function C23(τ) is effective to judge the existence of uranium casting. By use of the integrations of the C12(τ), C13(τ) and C23(τ), the mass or enrichment of the uranium casting can be distinguished.

Uranium casting, Accelerator, DT neutron, Correlation function, High speed data acquisition

TL271.99

10.11889/j.0253-3219.2013.hjs.36.090204

中国工程物理研究院发展基金(2011B0103015)资助

李建胜，男，1965年出生，1989年于四川大学物理系获核物理专业硕士学位，研究员，从事核测试研究工作

2013-03-11，

2013-04-20