浓缩回收铀的M级联的近似算法

谢全新，耿冰霜，吴建军

（核工业理化工程研究院，天津 300180）

二元同位素分离级联的设计通常以理想级联［1］为基础，使实际级联的结构尽量逼近理想级联。理想级联是在级的混合管处无丰度混合损耗的级联，即效率最高的级联。在多元即多组分同位素分离级联中，不可能使所有组分在级的混合管处无丰度混合损耗，但可建立一种级联，使其中某两个组分的相对丰度在级的混合管处相等，这样的级联即为丰度比匹配级联（Matched Abundance Ratio Cascade），简称为M级联［2－3］。多元分离的M级联类似于二元分离的理想级联。

某些特殊的分离任务需借助附加供料级联，如核燃料循环中回收铀的再浓缩［4－6］利用了附加供料级联，以天然铀为主供料，回收铀为附加供料。本文将以带附加供料的M级联的数学模型为基础，利用回收铀浓缩的特殊性，提出一种浓缩回收铀M级联的近似算法。

1 带附加供料的M级联的数学模型

带附加供料的M级联（图1）的外参量有主供料流F、附加供料流E、精料流P及贫料流W，相应的组分丰度分别为CiF、CiE、CiP、CiW（i＝1，…，m，m为待分离同位素混合物的组分数），级联总级数为N。精料从第N级取料，贫料从第1级取料。此外，主供料从第f级供入，而附加供料从第l级供入。上述参量之间存在以下关系［7－8］：

级联总相对流量可通过下列关系式来计算［7－8］：

式（1）～（5）中的gi是第i组分的精料流与贫料流之比［2－8］，可表示为：

式中：q0为基本全分离系数；Mi为第i组分的摩尔质量；M＊为两关键组分（如第n和第k组分）摩尔质量的平均值，即：

多组分同位素分离级联的计算从功能上可分为两类：一类是验证计算，即对级联结构和运行参量已确定的级联进行计算，来验证理论计算结果与实际运行数据是否相符。对于带附加供料的M级联，如级联总级数N、主供料级f、附加供料级l、主供料丰度CiF、附加供料丰度CiE及gi和E／F已知，由式（1）～（4）可求出相对流量F／P、F／W、精料组分丰度CiP和贫料组分丰度CiW，之后根据式（5）可求出M级联的总相对流量LT／P。另一类是设计计算，即针对一定分离任务，确定级联结构和运行参量，使级联最经济。如给定目标组分的精料丰度CnP和贫料丰度CnW，确定级联结构，即确定总级数N、主供料级f、附加供料级l，使级联总流量最小。这类计算实际是一以目标组分的精料丰度CnP和贫料丰度CnW为约束条件，以级联总相对流量LT／P为目标函数，以总级数N、主供料级f、附加供料级l为优化变量的带约束条件的非线性规划问题。该类计算较第1类计算复杂得多，必须借助专门的工程优化方法来完成。

图1 带附加供料的M级联示意图Fig.1 Scheme of M cascade with additional feed flow

2 用于回收铀浓缩的M级联的近似算法

回收铀的浓缩必须同时考虑232U的净化和236U 的 补 偿 问 题 。 理 论 研 究［4－5］表 明 ，浓 缩回收铀的最有效的级联形式是带附加供料的级联。天然铀作主供料，回收铀作附加供料。天然铀和回收铀的组成及其组分丰度列于表1。表1中回收铀的组分丰度为俄罗斯轻水堆VVER－440堆后料经10年储存期后的典型丰度。

表1 天然铀和回收铀的组成及其组分丰度Table 1 Composition and component abundances in natural and recycled uranium

本文所讨论的近似算法主要是针对第2类级联计算，即已知目标组分的精料丰度和贫料丰度，确定级联结构。毫无疑问，回收铀浓缩时的目标组分为235U，假设目标组分的精料丰度C3P＝3.5%，贫料丰度C3W＝0.2%。欲确定级联结构，即确定级联总级数N、主供料级f、附加供料级l，必须利用有效的工程优化方法。但回收铀的浓缩有其自身的特殊性。首先，作为主供料的天然铀，只含有两种组分235U和238U，即表1中的C1F＝C2F＝C4F＝0。其次，作为附 加 供 料 的 回 收 铀，232U、234U 和236U 相 对235U和238U属微量组分。这两个特殊性允许在回收铀级联计算中做某些合理的近似处理，从而大为简化计算。下面将详细讨论用于回收铀浓缩的M级联的近似算法。

在带附加供料的M级联中，第i组分在4股外部流中的组分守恒方程可表示为：

同时满足下面的H平衡方程：

其中：Rnk，F、Rnk，E、Rnk，P、Rnk，W分别表示级 联 主供料、附加供料、精料与贫料流中n、k两关键组分的相对丰度，即：

式（9）中的λi是与组分有关的量，可表示为：

H平衡方程由Garza［2］首先提出，起初主要针对分离系数小的不带附加供料的普通扩散级联。之所以称之为H平衡方程，是因为方程中定义了一齐次函数（H函数）。式（9）中第i组分的 H函数可表示为Hi＝CiRnk－λi，这样，式（9）可改写为：

由于235U 和238U 的丰度在天然铀和回收铀中均占有绝对优势，所以把他们作为关键组分来进行计算是合理的，即在计算gi时，式（7）中的n＝3、k＝5。这样，根据式（6）～（7）可计算出各组分的gi，即：

借助式（13）可把式（9）表达成如下形式：

其中：rp＝P／F；rw＝W／F；re＝E／F。

组分质量守恒方程保留原有形式并可分列如下：

利用式（19）和下列级联流量守恒方程：

可求得rw和rp，即：

式（23）～（24）中的re为自由变量，一般人为给定。

在回收铀中，235U与238U两组分的丰度在同位素混合物中占绝对优势，因此，可作如下近似：

这样，通过求解方程组（14）和（17）并考虑到作为主供料的天然铀中不含232U，即C1F＝0，可得到232U 的精料丰度C1P和贫料丰度C1W：

同理，可求得234U、236U 的精料丰度和贫料丰度：

目标组分235U在级联主供料、附加供料、精料和贫料流中的丰度C3F、C3E、C3P、C3W是已知的，附加供料与主供料流量之比re一般预先给定，因此，根据式（23）～（24）可求出rw、rp。由式（10）并考虑近似关系式（式（25））可求得两关键组分在4股外部流中的相对丰度Rnk，F、Rnk，E、Rnk，P、Rnk，W。然后根据式（26）～（31）可求得232U、234U 和236U 3个组分的精料丰度和贫料丰度。238U的精料丰度和贫料丰度可由丰度归一化条件＝1直接求出。至此，回收铀中全部5个组分的精料丰度和贫料丰度均已确定。

在级联设计计算中，还须确定级联总级数N、主供料级f、附加供料级l，这3个参量可由下式直接求出：

而级联中总的相对流量可由下式确定：

式（32）～（35）在文献［7－8］中有详细推导。

无论是由式（26）～（31）计算组分丰度，还是由式（32）～（35）确定级联结构和级联总流量，均为简单的解析求解，无须复杂的编程计算，使用普通的计算器即可完成计算。这是近似算法的最大优点。

3 近似算法与优化算法的比较

为验证近似算法的合理性，将近似算法与优化算法的结果进行比较。根据式（1）～（5）进行优化计算时，先利用罚函数法将约束优化问题转化为无约束优化问题，然后用单纯形法求解。计算中天然铀和回收铀取表1所列的供料丰度，回收铀和天然铀的供料量之比re＝1。两种方法得到的计算结果列于表2。

表2 优化算法与近似算法的计算结果Table 2 Calculation results obtained by using optimization method and approximate method

由表2可看出，近似算法与优化算法的计算结果非常接近。通过改变re和回收铀的组分丰度，进行了一系列计算，也得到相同的结论，即两种算法的结果非常接近，最大相对偏差小于0.1%。因此，对于浓缩回收铀的 M级联，采用本文所提供的近似算法是合理的，且近似算法更方便和快捷。

4 结论

利用浓缩回收铀的特殊性，提供了一浓缩回收铀的带附加供料的M级联的近似算法。得到了求解精料组分丰度、贫料组分丰度、级联总级数、主供料级和附加供料级以及级联总流量的近似计算式。所有计算都无须复杂的编程，使用最普通的计算器即可算出结果。数值计算表明，近似算法与工程优化算法得到的结果非常接近，最大相对偏差不超过0.1%，但近似算法相对于工程优化算法具有简单、方便、快捷的优点。

［1］COHEN K.The theory of isotope separation as applied to the large scale production of235U［M］.USA：Mc，Graw Hill Book Co.Inc.，1951.

［2］GARZA A D L.A generalization of the matched abundance－ratio cascade for multicomponent isotope separation ［J］.Chemical Engineering Science，1963，18：73－82.

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［4］SULABERIDZE G A，BORISEVICH V D，XIE Q X.On some separation problems on regenerated uranium application in the fuel cycle ［C］∥Proceedings ofⅨ All－Russia（International）Scientific Conference： Physical and Chemical Processes on Selection of Atoms and Molecules.Zvenigorod，Russia：［s.n.］，2004：70－77.

［5］SULABERIDZE G A，BORISEVICH V D，XIE Q X.Study of regularities of stationary mass transfer in separating cascade for enrichment of regenerated uranium ［J］.Engineering Physics，2005（3）：15－19.

［6］谢全新，李大勇，吴建军.回收铀分离级联计算［J］.核技术，2009，32（1）：61－65.XIE Quanxin，LI Dayong，WU Jianjun.Cascade calculations for separation of recycled uranium［J］.Nuclear Techniques，2009，32（1）：61－65（in Chinese）.

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［8］SULABERIDZE G A，BORISEVICH V D，XIE Q X.Quasi－ideal cascades with an additional flow for separation of multicomponent isotope mixtures［J］.Theoretical Foundations of Chemical Engineering，2006，40（1）：7－16.