一种改进的脉冲级联分离中间组分

应振根，曾 实

（清华大学 工程物理系，北京 100084）

科学技术的发展使稳定同位素在基础物理、医疗卫生、材料等领域都有着越来越广泛的应用。例如，镉同位素被广泛应用于核物理研究和光谱分析，116Cd是双β衰变研究的基本物质［1］；高丰度的13CO2被广泛应用于生物医学研究，提纯的129Xe能提高磁共振影像的质量［2］；稳定的67Zn和68Zn是核医学诊断中的重要放射性同位素67Ga的主要来源［3］，而64Zn的丰度小于5%的ZnO能吸收核反应堆中的γ射线，降低堆芯的辐射水平［4］。这些稳定同位素的需求量从几mg、几kg到几t不等，随之形成了不同的分离目标，如中间组分的分离、小丰度组分的分离、在较短时间内得到很高的目标同位素丰度等。因此，有必要讨论并开发新的级联结构或运行方式，以使得相对简单或单一的同位素分离级联能满足不同目标的不同要求。脉冲级联就是为此而新近提出的一种非常规级联［5］。

脉冲级联利用离心机的分离系数随供料流量减小而增大的特点，能用较少的级数得到很高的目标同位素丰度。文献［6］详细描述和讨论了一种脉冲级联的运行方式、计算方法以及计算结果。这种脉冲级联以一系列脉冲的形式工作，每个脉冲由封闭运行和连通运行两个环节构成。在封闭运行环节，级联的每一级相互独立，利用精料管和贫料管中的小流量回流形成封闭的分离系统；在连通运行环节，脉冲级联的连接方式与常规级联的相同，各级之间的物料交换，以及供取料均在这一环节完成。因此，不同于常规级联，脉冲级联中没有稳定、连续的流动，决定级联形状的不是精、贫料管道中的流量，而是精、贫料管道中的充气量。

脉冲级联从开始到达稳态所经历的过程，即过渡过程，是脉冲级联运行中的一个重要环节，各级的离心机充气量、管道充气量、供料量等均对它有着重要影响［7］。由于脉冲级联的特殊运行方式，在封闭运行环节的回流流量较小，且存在较大的混合损失，过渡过程所经历的脉冲数（最终脉冲数）较大，过渡时间较长。与常规级联相比，对于双组分分离，虽然脉冲级联稳态后的精料丰度大，贫料丰度小，但其所需时间很长，分离功率较小。因此，有必要对脉冲级联的运行方式进行改进。

本文提出一种新的脉冲级联的运行方式，以缩短过渡时间，增大分离功率，并在工程上更易实现。同时用它分离多组分同位素混合物中的中间组分，以得到尽可能高丰度的目标同位素组分，并与常规级联的分离结果进行比较，分析它们的优缺点。

1 运行过程和分析方法

图1 改进了运行方式的脉冲级联示意图Fig.1 Sketch of pulse cascade operating in the improved operation manner

与未改进的脉冲级联［7］相比，这种脉冲级联由于不需各级的回流管道，因而在工程上更易实现。需要一提的是，与常规级联类似，从工程上考虑轻杂质对脉冲级联运行的影响会导致同位素丰度的变化，因此在级联工艺中需有所考虑。但本文着重于在理论上探讨脉冲级联分离中间组分的机理和性质，并不涉及级联工艺，因而不把轻杂质的影响考虑在内。这些问题将在今后的研究中逐步涉及。

在图1所示的脉冲级联中，混合物进入离心机的流速较小，因而离心机的分离系数较大，同样能实现较短的级联得到较高的目标同位素丰度的目的。在第m个脉冲内，设第n级的进口流速为Gn，精料和贫料流速分别为G′n、G″n，那么第n级的离心机中的丰度方程为：

方程（1）可离散成差分方程，并结合离心分离的特点，通过Q迭代方法得到求解［7］。计算结果显示，离心机的过渡过程实际只需很短的时间，这与前面的假设是一致的。第n级的精料和贫料丰度将迅速达到稳定，以、和来分别表示第i组分在第m个脉冲内在第n级离心机、精料管和贫料管中的稳定丰度。当在连续的两个脉冲内，所有级的离心机、精料管和贫料管中的丰度均保持不变时，整个脉冲级联达到最终的稳态，如下式所示：

其中：ε为一给定的小数。

由于在1个脉冲内离心机的丰度达到稳态的时间很短，因此1个脉冲所需的时间，即脉冲周期T，取决于各级精、贫料管道中的混合物进入离心机的时间。为保持级联各级的一致性，定义脉冲周期为管道中混合物进入离心机所需时间最长的那一级的时间，即：

另外，为使各脉冲内各级的精料管和贫料管的充气量保持不变，各级的分流比应等于管道充气量比，即：

也即在1个脉冲内，进入离心机的同位素混合物恰好按充气量的大小被分配到该级的精料管和贫料管中。由于离心机的分离系数在分流比θ为0.2～0.8之间时变化很小［8］，可假设在不同的分流比情况下，离心机的分离系数相同。

与之前的脉冲级联［7］相比，改进的脉冲级联除1个脉冲内的运行方式不同外，其它并无很大区别。决定脉冲级联形状的仍是各级的管道充气量，此外，最终脉冲数NFP、过渡时间TFP、平均流量等物理量，以及理想脉冲级联、矩形脉冲级联等概念仍适用。将这种改进运行方式的脉冲级联称为脉冲级联1，将未改进的称为脉冲级联2，用它们来分离两种同位素混合物，一是假设的双组分混合物，分子量分别为215和218，丰度为0.3和0.7；一是SF6同位素混合物，共含有32SF6、33SF6、34SF6和36SF6等4种组分，丰度分别为0.950 2、0.007 5、0.042 1和0.000 2。级联只有一处供料F、两处取料P和W，分别位于级联的中部以及级联的两端。总级数N＝11，供料量F＝1，供料位置NF＝4，各级的管道充气量HPn＝6，离心机的充气量Hn＝1，分离系数γ0＝1.187。对第1种混合物，精料与供料之比P／F＝0.2，对第2种混合物，P／F＝0.4。对脉冲级联1，各级离心机进口流量Gn＝1，到达稳态的判断条件ε＝10－6；对脉冲级联2，第1环节的回流流量L′n＝L″n＝0.5，脉冲周期固定为T＝20，到达稳态的判断条件ε2＝10－6。这里的物理量均以无量纲的形式给出，其解释可参见文献［7］。两种脉冲级联的稳态丰度分布分别如图2和3所示。

图2 双组分中轻组分的精料丰度分布Fig.2 Head concentration distributions of the lighter component of the binary mixture

图3 32SF6和36SF6的精料丰度分布Fig.3 Head concentration distributions of 32SF6and 36SF6

可见，两种脉冲级联稳态时的丰度分布完全一致。另一方面，根据两种脉冲级联的最终脉冲数和过渡时间（表1），对于两种不同的情况，脉冲级联1的最终脉冲数均较脉冲级联2的小。此外，脉冲级联1的脉冲周期T＝6，而脉冲级联2的T＝20，因而对于它们的过渡时间，脉冲级联1较脉冲级联2小得更为明显，前者仅为后者的20%～30%。这说明改进了运行方式的脉冲级联具有较大的优势。

表1 两种脉冲级联的最终脉冲数和过渡时间Table 1 Final pulse numbers and transient time for two pulse cascades

2 中间组分分离的比较

以下采用图1所示的改进了运行方式的脉冲级联分离多组分同位素混合物。设分离的混合 物 为 WF6，共 有180WF6、182WF6、183WF6、184WF6和186WF6等 5 种 组 分，丰 度 分 别 为0.001 2、0.265、0.143 1、0.306 4和0.284 3，目标同位素混合物为183WF6。

在脉冲级联分离双组分同位素混合物时，存在理想脉冲级联的概念［5］。在多组分分离中，也可借鉴常规级联的情况，得到相对丰度匹配的脉冲级联，将其简称为脉冲MARC级联。与常规MARC级联类似，脉冲MARC级联的形状随级联级数也有特定的分布，只是决定这个形状的不是各级的流量Gn，而是各级的管道充气量。取常规级联各级的流量和离心机充气量之比Gn／Hn＝8，分离系数γ0＝1.078，而脉冲级联的 Gn／Hn＝1，分离系数γ0＝1.187。在后面的计算中，常规级联的过渡时间用Tr表示，与脉冲级联的过渡时间类似，它是常规级联从开始运行到整个级联达到稳态的时间。以183WF6和184WF6为关键组分，将这两组分进行丰度匹配，设它们的相对丰度R3，4在精料中需大于1.5，在贫料中小于0.2，计算得到的常规MARC级联和脉冲MARC级联的结果列于表2。

可见，两种MARC级联均满足183WF6组分在精、贫料中的丰度要求，常规和脉冲MARC级联中183WF6的精料丰度分布（图4）还说明，183WF6在两种级联中的最大丰度也相似。但常规级联的总级数远大于脉冲级联的总级数，且其总离心机充气量也是脉冲级联的2倍多，这说明为达到同样的丰度要求，脉冲级联所需的离心机数目较常规级联少得多，这是脉冲级联的优势所在的一方面。但脉冲级联的过渡时间仍是常规级联的20多倍，虽然它相比文献［7］中的脉冲级联已小了很多。这里关注的重点是级联的精、贫料丰度以及所用的离心机数目，过渡时间并非决定性因素。

表2 常规MARC级联和脉冲MARC级联的计算结果Table 2 Calculating results of conventional and pulse MARC cascades

图4 常规和脉冲MARC级联中183 WF6的精料丰度分布Fig.4 Head concentration distributions of 183 WF6 in a conventional and a pulse MARC cascade

对常规级联和脉冲级联的长度相同且使用相同数量离心机的情况分析如下。取两种级联均为矩形级联，各级离心机充气量均为Hn＝1，总级数N＝21，供料位置NF＝5，F＝1，P＝0.4。对于常规级联，各级的流量Gn＝8，分离系数γ0＝1.078；对于脉冲级联，各级的管道充气量HPn＝8，离心机的进口流量Gn＝1，分离系数γ0＝1.187。它们的计算结果列于表3。两种级联中183WF6的精料和贫料丰度分布如图5所示。

表3 矩形常规级联和脉冲级联的计算结果Table 3 Calculating results of a square conventional cascade and a square pulse cascade

图5 两种矩形级联中183 WF6的精料和贫料丰度分布Fig.5 Head and tail concentration distributions of 183 WF6in two square cascades

根据上述结果，虽脉冲级联的过渡时间较常规级联的长，但中间组分183WF6在脉冲级联精料中的丰度较常规级联的高，而其在贫料中的丰度较常规级联的低。更为可观的是，如图5所示，183WF6的精料丰度在级联中存在一最大值，在常规级联中它位于第20级，数值为0.204，而在脉冲级联中它位于第17级，其数值为0.291，后者较前者高了超过40%。183WF6的贫料丰度在两种级联中也有类似的性质。

依据中间组分在矩形级联中丰度分布的特点，在级联中部增加1个附加取料，能得到更高丰度的183WF6组分。根据图5，183WF6在脉冲级联中的贫料丰度的最大值较精料丰度的最大值大，因此，中间取料位于中间某一级的贫料端，如图6所示，其中W2为中间取料，显然3处取料满足P＋W1＋W2＝F。

图6 中间取料的脉冲级联示意图Fig.6 Sketch of pulse cascade with an additional withdrawal

由于可变动的量较多，这里采用优化的方法寻求得到中间组分丰度的最大值［9］。可自由变化的量有供料位置NF、附加取料的位置NW2、精料与供料之比P／F以及附加取料与供料之比W2／F。为减小问题的复杂程度，设定在优化过程中W2／F保持不变，优化的变量为NF、NW2和P／F，优化的目标是附加取料中中间组分183WF6的丰度达到最大。采用序列二次规划方法，针对不同的W2／F，分别对矩形脉冲级联和矩形常规级联进行优化计算，得到的优化结果在表4和图7中给出。

表4 矩形常规级联和脉冲级联的优化结果Table 4 Optimization results of square conventional and pulse cascades

图7 脉冲级联和常规级联中183 WF6的贫料丰度分布Fig.7 Tail concentration distributions of 183 WF6 in a conventional and a pulse cascade

可见，在附加取料与供料之比W2／F相同的情况下，183WF6的贫料丰度在脉冲级联和常规级联中的分布有很大区别，在级联中的最大值相差巨大。在W2／F＝0.1时，脉冲级联附加取料中183WF6的丰度较常规级联中的高50%多，在W2／F＝0.2的情况下，前者也较后者高40%多。这说明，利用相同长度的级联和相同数量的离心机组成的脉冲级联能得到较常规级联丰度高很多的中间组分。但脉冲级联的脉冲周期T＝8，因而其单位时间内的产量仅为常规级联的1／8。此外，表4的结果还表明，脉冲级联的过渡时间仍远长于常规级联，当然，我们的目的是得到尽可能高丰度的目标同位素，这些问题可在以后的工作中进一步研究。

3 结论

通过将精料和贫料管道中的同位素混合物缓慢充入离心机，以得到较大分离系数的方式，改进了脉冲级联的运行方式。这种改进的脉冲级联过渡过程的最终脉冲数较少，过渡时间较短，且在工程上更易实现，相比之前未改进的脉冲级联具有明显的优势。

相对丰度匹配级联（MARC级联）的概念也可引入脉冲级联分离多组分混合物的过程中。与常规MARC级联相比，为得到满足级联两端精料和贫料相对丰度要求的目标同位素，脉冲MARC级联的总级数较少，级联的总离心机充气量较小，所需的离心机数目也较小。但由于各级的流量较小，脉冲级联的过渡时间仍较常规级联的长得多。若利用相同长度的级联以及相同数量的离心机构成矩形级联，相比常规级联，中间组分在脉冲级联精料中的丰度更高，在贫料中的丰度更低。此外，中间组分的丰度在级联中部存在一最大值，它在脉冲级联中的数值远高于常规级联中的数值。为得到更高丰度的中间组分，在级联中部增加一附加取料，在经适当优化设计的情况下，脉冲级联产品中中间组分的丰度远较常规级联产品的高。

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