长江干流有机碳的时空输运特征及三峡工程对其影响*

王 敏,张龙军**,桂祖胜

(1.中国海洋大学海洋环境与生态教育部重点实验室,山东青岛266100;2.安庆市环境保护科学研究所,安徽安庆246003)

河流作为连接陆地和海洋生态系统2大碳库的重要纽带,源源不断地将陆地侵蚀排放的含碳物质输送至海洋,其碳输运行为是解析全球碳循环的重要环节[1-2]。据报道,河流每年由陆地向海洋输送约0.4Gt有机碳,约占全球陆地生态系统净初级生产力的1%～2%[3-4]。虽然河流有机碳通量在全球碳循环中的份额很小,但其输运特征却反映了流域内各种自然过程(地貌、生态及水文等过程)和人为活动(筑坝、采矿、城市化等)对河流的影响,不但记录了流域侵蚀的历史和现状,还对近海沉积过程和水域生态环境产生重要影响[4-5]。因此,正确认识河流有机碳输运对于全球碳循环研究具有重要意义。近年来,河流有机碳的侵蚀、输运研究在世界各大河流如亚马逊河[6-7]、扎伊尔河[8]、密西西比河[9-10]、珠江[11-12]等相继展开,已成为国内外学者竞相研究的热点。

长江是世界第三大河,其巨大的陆源有机碳输入量对东海大陆架乃至整个东海生态系统都会产生较大的影响。位于长江上游的三峡工程是迄今为止世界上最大的水利枢纽工程,而河流筑坝蓄水将改变河水原有的物质场、能量场、化学场和生物场,可能显著影响河流中生源要素的生物地球化学行为(包括其输送通量、形态组成、利用方式等)[13-14]。因此,正确认识长江有机碳的输运特征及三峡工程对其影响,对于准确评估有机碳的入海通量及维持东海生态系统健康具有十分重要的意义。在对长江有机碳入海通量的研究中:Cauwet[15]认为冬季长江口颗粒有机碳(POC)主要来自陆源,夏季水体自生源的贡献显著增加;W u等[16]基于下游南通站2月1次的观测结果,估算了1997年长江溶解有机碳(DOC)及颗粒有机碳(POC)的入海通量,并认为对河口水体而言,陆源有机碳是主要贡献者;林晶等[17]于2003-06～2005-06在长江口南北支分流点徐六泾每月1次的连续监测表明,约76%的总有机碳在洪季入海,输运以颗粒态为主。1997-11,2003-06及2006-10三峡工程分别完成大江截留、135 m蓄水及156 m蓄水,在对各阶段长江干流有机碳的沿程输运研究中,W u等[16]1997-05(三峡大坝截流前)及2003-04(三峡水库135 m蓄水前)的调查得出长江干流DOC平均浓度分别为105μmol·L-1和108μmol·L-1,河流中POC主要源于土壤;本文于2006-04、2008-04～05对三峡水库135～156 m及156～175 m蓄水期间长江干流有机碳的沿程输运特征进行了补充调查,结合W u等[16]1997年及2003年的调查结果,讨论三峡工程不同阶段对长江干流有机碳输运特征及入海通量的影响,并基于2006-05～2007-05下游大通站每月2次的定点观测结果,探讨了长江有机碳的季节输运规律。

1 站位设置及样品分析

1.1 站位设置

2006-04-05～2006-04-13,2008-04-09～2008-04-16从涪陵出发沿长江干流乘船而下至河口,2008-04-28～2008-05-09从河口逆流返回至涪陵,沿程采集表层水样;2008-04-07～2008-04-15在干流重庆、宜宾、攀枝花及包括雅砻江等在内的7条大型支流采集水样(站位布设如图1所示),共计采集125个站位的样品(2006-04干流36个站位;2008-04干流39个加支流7个站位;2008-05干流43个站位)。2006-05～2007-05在大通水文站上游约50 km处进行每月2次、为期1 a的连续站观测。所有站位采集表层水,用于测定DOC,POC及TSM(2006-04未采集DOC、2008-05未采集POC和TSM)。

图1 长江流域调查站位图Fig.1 Location map of sampling stations in Changjiang

1.2 样品处理及分析方法

用450℃预灼烧6 h的Whatman GF/F(孔径0.7 μm)玻璃纤维膜在经5%稀硝酸溶液浸泡12 h的全玻璃滤器上过滤水样,滤膜-20℃冷冻保存用于测定POC;滤液存放于450℃预灼烧过的全玻璃瓶中,加入8～10μL饱和氯化汞溶液,0～4℃低温保存,用于测定DOC;醋酸纤维膜(孔径0.45μm)过滤水样,滤膜-20℃冷冻保存用于测定TSM。

DOC采用日本岛津公司生产的总有机碳分析仪TOC-VCPN高温(680℃)催化氧化法(H TCO)测定,测定量程0.1～30 mgC,多次测量的相对偏差<±1%;POC膜酸化去除颗粒无机碳后,用德国Vario ELⅢCHONS元素分析仪测定,标准偏差≤0.1%绝对误差;TSM采用《海洋监测规范》重量法测定。

1.3 文献数据来源及分析方法

1997-05(24个站位)及2003-04(12个站位)数据引自W u等图2(a)[16];2003-06～2005-06徐六泾连续站数据引自林晶等图1[17]。DOC均采用日本岛津公司总有机碳分析仪TOC-VCPH测定,相对标准偏<2%;POC样品酸蒸后采用Vario ELⅢ元素分析仪测定。

2 结果与讨论

2.1 长江干流有机碳的空间分布

2.1.1 长江干流DOC的沿程分布及原因分析 长江上游通天河、金沙江段穿行于青藏高原及川滇边境的深山峡谷间,人烟稀少,人类活动对河流的污染较小,因此DOC浓度在此段呈现较低数值(<80μmol·L-1)。经雅砻江汇入后长江向北折流,进入人口密集的四川省(距河口约3 000 km),DOC浓度逐渐上升,尤其经过人口超过600万[18]的特大城市重庆以后,DOC浓度升高迅速(流经重庆市区的主要支流嘉陵江1997-05及2008-04 DOC浓度实测值分别为130μmol·L-1[16]、139μmol·L-1)。重庆以下,随着低DOC乌江水(1997-05及2008-04的实测值分别为88μmol·L-1[16]、67 μmol·L-1)的输入及沿岸人口密度的减小,DOC稍有下降。随后长江进入两岸支流密集的“万州—秭归”库首江段(距河口约1 800～2 000 km),三峡水库成库蓄水之后,坝前水位升高导致库区水流变缓,干流的“回水顶托”作用影响支流与长江的水交换,使得营养盐在支流库湾大量聚集,水体富营养化指数较高,尤其春夏2季气温回升,是水华高发期[19-20],水华过程释放的生物有机碳可能是调查期间此江段DOC浓度呈现高值的原因之一,当然沿江城镇排污也有一定贡献。“三峡大坝～枝江”段(距河口约1 630～1 800 km)水质较好,DOC浓度逐渐下降。然而长江自湖北省荆州市(距河口约1 600 km)开始至河口,由于沿江人口众多、城市密集且航运发达,工业废水、城镇污水的大量排放及船舶污染使得此段DOC呈现高值,且越靠近河口,DOC有略微上升趋势,洞庭湖、鄱阳湖的水体输入对中下游DOC浓度影响明显(2008-04洞庭湖、鄱阳湖湖口的实测DOC浓度分别为172μmol·L-1和158μmol·L-1,均高于2湖入江前长江干流浓度)。2008-05逆流而上采样期间,经过2湖之间江段时遭遇强降水天气(长沙5月4日降雨量105 mm;宜昌5月3日降雨量191 mm;武汉5月3日、5月4日降水量分别为714,873 mm;数据引自http://cdc.cma.gov.cn),大量雨水的汇入对此段DOC浓度产生明显的稀释作用。

长江是1条典型受人为污染影响的河流,从干流DOC与流量的关系看,二者无明显相关性(见图2b)。在流量较小的重庆以上江段(虚线圈住部分),DOC浓度较低;重庆以下至河口,除去大通站夏秋季节观测到的特殊高值(实线圈住部分)外,随着各大支流的汇入长江流量逐渐增大,但DOC浓度却没有因为稀释作用而下降,反而随流量增大浓度一直保持高值并有略微上升趋势,说明人为污染输入对此段DOC浓度影响显著,且越往下游,污染程度越高。大通站连续观测结果也显示出,DOC随流量增大表现出上升趋势,这与林晶等[17]在徐六泾(31°46′N,121°2′E,距长江口门约110 km)观测到DOC与流量呈弱负相关的情况不同,可能与徐六泾更靠近河口、受潮汐影响有关。从水利部长江水利委员会发布的数据来看,长江流域的污水排放量由1997年的183亿吨上升到2008年的325亿吨(不含火电厂直流式冷却水和矿坑排水)[21],呈现逐年增加趋势,也说明了长江流域的排放污染并没有降低的趋势。

图2 长江干流DOC的沿程分布(a)及DOC与流量的关系(b)Fig.2 Variations of DOC in Changjiang from upstream to downstream(a)and relationship between DOC and discharge(b)

2.1.2 长江干流POC的沿程分布及原因 2006-04长江干流表层水体TSM、POC含量分别为3.65～117.5 mg·L-1及0.22～2.44 mg·L-1,库区各站平均值分别为9.38 mg·L-1及0.38 mg·L-1;2008-04长江干流表层水体TSM、POC含量分别为1.60～83.0 mg·L-1及0.20～1.33 mg·L-1,库区各站平均值分别为3.68 mg·L-1及0.25 mg·L-1(1997-05,2003-04,2008-05缺乏TSM及POC的沿程数据未被纳入图3及图4a)。POC沿程分布与TSM呈现出良好的一致性,均为三峡库区低、两侧江段高,城陵矶(距河口约1 400 km)以下江段高值明显,中下游洞庭湖、鄱阳湖的输入对长江干流TSM和POC含量影响显著(2008-04洞庭湖及鄱阳湖湖口实测TSM分别为60.4mg·L-1,81.3 mg·L-1,POC分别为2.06 mg·L-1,1.89 mg·L-1,均高于2湖入江前长江干流TSM及POC浓度)。

悬浮物作为河水中POC的主要载体,对POC的时空分布有重要作用。自2003年6月三峡水库135 m蓄水以来,坝前水位升高导致库区(距河口约1 800～2 400 km)水流减缓,上游来水携带的大量泥沙在库首迅速沉降,库区表层水体TSM含量降低,载体锐减导致库区POC浓度也大幅下降。2006年10月三峡水库156 m成功蓄水后,坝前水位的进一步抬升使得库区流速较135 m蓄水后更缓,泥沙沉降更为明显,因此2008-04三峡库区TSM及POC含量低于2006-04数值。

图3 长江干流TSM(a)及POC(b)的沿程分布Fig.3 Variations of TSM(a)and POC(b)in Changjiang from upstream to downstream

图4 长江干流POC%与TSM的关系(a)及POC%的沿程分布(b)Fig.4 Relationship between POC%and TSM in Changjiang mainstream(a)and variations of POC%in Changjiang from upstream to dow nstream

从长江POC%与TSM的关系看(见图4a),明显反映出POC%随TSM含量增加负指数降低的趋势(POC%=16.762(CTSM)-0.5797,R=-0.89,n=130,P<0.0001)。TSM<20 mg·L-1时,POC%随着TSM含量减小迅速上升,最高可达20%左右,基本为三峡库区样品;TSM>20 mg·L-1时,POC%随TSM含量增加下降缓慢;超过100 mg·L-1时,POC%基本稳定在0.8%～2.0%之间。POC%与TSM之所以呈现负指数关系,是2方面原因综合作用的结果:(1)POC主要集中于小粒径悬浮物上,颗粒物粒径越小,其比表面积越大,吸附的有机碳含量就越高。Laurent等[22]对阿拉斯加河流及海湾以及秘鲁、瑞典海湾表层沉积物POC的研究指出,颗粒物中大部分POC主要集中在<38μm的细颗粒物中;张龙军等[23]对黄河不同粒级总悬浮固体TSS所承载的POC进行分析发现,粒径<16 μm的TSS承载了80%以上的POC;(2)随TSM含量减小,水体透明度升高,有利于浮游植物光合作用,自生源POC贡献比例增大。悬浮颗含量较小(<20 mg·L-1)的水样基本取自三峡库区,水库2003年6月135 m成功蓄水及2006年10月156 m成功蓄水后,库区粗粒径泥沙大量沉降、表层水体悬浮物粒径明显减小(见图5)是导致POC%急剧升高的主要原因,当然浮游植物自生POC的增加也有重要贡献。

1997-05,2 003-04,2006-04,2008-04长江干流POC%的平均值分别为1.11%(n=24)[16]、1.14%(n=13)[16]、3.29%(n=36)、4.88%(n=45)(2008-05未测定TSM及POC,因此缺乏POC%数据),呈现逐年升高趋势,蓄水后三峡库区POC%的急剧上升对主流POC%均值的升高有重要贡献。大坝以下中下游江段,1997-05,2003-04,2006-04,2008-04 POC%的平均值分别为0.90%[16],0.94%[16],2.27%,2.44%,随水库蓄水水位的升高上升趋势明显,究其原因,可能有以下两点:(1)水库蓄水后,大坝对上游泥沙的拦截作用导致泥沙下泄量减少,致使中下游表层TSM从蓄水前1997-05的92.0mg·L-1[16]降至2006-04的50.3mg·L-1及2008-04的39.5mg·L-1,随水库蓄水高度增加TSM含量的下降是中下游POC%逐步升高的原因之一;(2)近年来沿江工农业及生活排污的加重[21]对中下游POC%的升高也有一定贡献。

图5 长江宜昌站多年中值粒径变化[24]ig.5 Median particle diameter variations of Yichang[24]

2.2 大通水文年有机碳的时间分布

2.2.1 大通站流量的月际变化 2006-05～2007-05大通水文站连续观测结果如图6所示:采样期间大通站流量在10 200～41 500 m3s-1之间变动,季节变化明显,洪季(5～10月)流量明显大于枯季(11月～次年4月)。5月份开始,随着洞庭湖、鄱阳湖进入雨季,大通站流量开始增加,当长江中下游地区进入梅雨季节后,大通站流量也在6月下旬达到最大值41 500 m3s-1。8月中旬开始,长江中下游因受副热带高压控制出现伏旱,大通站长江流量急剧降低。9月汉江出现秋雨现象,长江流量有小幅回升。10月以后,雨季结束,长江大通站流量保持平稳的降低过程,最低流量出现在1月,直至来年3月进入春汛后流量开始逐渐回升。

2.2.2 大通站DOC的月际变化 大通站DOC浓度年内变化较大,在105～333μmol·L-1之间,均值为158μmol·L-1,秋季浓度最高,波动较大;径流量高的夏季浓度较低,体现出径流对DOC的稀释作用;冬春含量较低且走势稳定。由于人为污染影响,DOC与流量全年相关性不显著,但除去春季,其余季节二者仍可以看出弱的负相关趋势。与林晶等[17]在徐六泾处观测到的DOC最高、最低值分别出现在1月和6月的结果略有不同,本次观测的最高、最低值分别出现在11月和5月,可能与年份间流域降水量的月份差异及徐六泾站更靠近河口、受潮汐影响有关。

2.2.3 大通站POC的月际变化 观测期内大通站TSM与的POC含量分别为12.0～158 mg·L-1、0.68～2.45 mg·L-1,二者变化呈现较好的一致性。高流量的夏季TSM、POC含量高于其它季节,体现了流域机械侵蚀强度随季节的变化特征。长江中下游POC以外源为主,主要来自陆地土壤冲刷[25],夏季汛期高的降雨量虽对POC造成一定的稀释,但根据大通站的观测结果来看,夏季POC浓度却高于其它季节,说明夏季降雨对流域的冲刷作用大于稀释作用。进入秋季,随着长江雨季的结束,流量变小,径流对陆地的冲刷作用减弱,TSM与POC含量降低。冬春两季二者浓度表现平稳,进入3月份随春汛到来含量稍有上升。

图6 大通站DOC、POC、TSM浓度的月际变化Fig.6 Monthly variations of DOC,POC and TSM in Datong station

表1 长江大通站各形态碳通量的月际变化Table 1 Monthly variations of organic carbon fluxes in Datong station

2.3 大通有机碳月通量变化

基于大通连续站观测结果,根据公式FDOC=CDOC·Q及FPOC=POC%·S计算完整水文年(2006-06～2007-05)的DOC,POC月通量及年通量,公式中FDOC,FPOC分别代表DOC,POC通量,CDOC为水体中DOC的浓度,POC%为悬浮物中POC的质量百分含量,Q,S分别为径流量和输沙量。结果如表1所示(计算结果基于单位径流量对DOC及单位输沙量对POC的贡献恒定的情况)

DOC月通量变化与月径流量Q的变化趋势一致(FDOC=0.0017Q+0.07,R=0.88,n=12,P<0.0002),与DOC浓度的变化趋势相反。DOC通量最高值出现在6～7月,最低值出现在1～2月,丰水期大于枯水期及平水期,表现出明显的季节性特征。泥沙作为POC的主要载体,其月际变化对POC通量的变化有显著影响,两者呈现良好正相关(FPOC=2.48S+0.08,R=0.89,n=12,P<0.0001)。因此,6～7月丰水期大通站输沙量大,POC通量也明显大于其它月份;而输沙量小的1～2月份,POC通量值也小。由此可见,DOC、POC通量的月际变化主要取决于径流量变化及由此带来的输沙量的变化。

2006-06～2007-05正值长江枯水少沙年,全年径流量6375亿m3[26]为2003年9248亿m3[24]的2/3,总输沙量0.72亿t[26]仅为2003年输沙量2.06亿t[24]的1/3,因此与2003年入海DOC通量1.32×106t及POC通量2.69×106tC[17]相比,2006-06～2007-05大通站DOC及POC通量偏小,分别为1.17×106t和1.88×106t(文献[17]缺乏2004年洪季6～7月观测资料,因此未与其POC通量对比)。

2006-06～2007-05大通站总有机碳通量为3.01×106tC,洪季(5～10月)入海通量约占全年总通量的70%;大通站有机碳输运以颗粒态为主,占到总通量的62%,这与高浑浊度的黄河颗粒态通量占绝对优势(95%以上)[27]的情况有所不同。

2.4 三峡工程对有机碳输运的影响

三峡工程是迄今为止世界上最大的水利枢纽工程,其修建运行势必改变长江水体的自然状态。通过2006-04(135～156 m蓄水之间)及2008-04,2008-05(156～175 m蓄水之间)对长江干流有机碳的调查,对比135 m蓄水前的1997-05及2003-04数据[16],发现三峡工程对长江干流有机碳输运的影响主要表现在以下3个方面:

(1)对三峡库区POC%的影响。三峡水库135 m及156 m蓄水后,库区水流减缓、泥沙沉降造成的表层悬浮物粒径减小及水体透明度升高带来的浮游植物自生源POC增加使得库区POC%呈现极高的数值。

(2)三峡水库135及156 m蓄水后,上游来沙在库区大量沉降导致下泄泥沙量减少,大坝以下中下游江段表层TSM含量降低,导致此段POC%较蓄水前显著升高。

(3)水库蓄水会显著影响河流POC的输运通量,Parks[28]对美国亚利桑那州“Verde河流-水库”系统的研究指出,约72%的POC由于简单的沉淀作用被水库保留。三峡工程筑坝蓄水以来,坝前水位的升高使得大量泥沙在库区淤积,入海泥沙呈明显的降低趋势,由1997年的3.0亿t、2003年的2.1亿t,降至2006年0.85亿t及2008年的1.3亿t[24]。由于POC随泥沙沉淀被水库大量保留及中下游载体的锐减,势必会导致POC入海通量的减少。

通常水库化后的河流比其天然状态能够产生更多的溶解有机碳[28],但从长江1997—2008年4个航次的观测结果来看,库区DOC浓度并没有表现出明显的升高趋势,这可能与三峡水库运行时间较短,并未达到长期稳定运行水库对DOC的影响程度有关。

3 结论

(1)长江干流DOC受人为污染影响明显,人口稀少的重庆以上江段DOC浓度较低,重庆以下至河口,沿江污染排放使DOC呈现高值;POC与TSM沿程分布趋势一致,POC%随TSM含量增大负指数下降。

(2)大通站DOC,POC浓度的年内变化呈现明显的季节性,DOC秋季浓度最高,除春季外,其它季节DOC与流量表现出弱的负相关;POC与TSM变化呈现良好一致性,夏季汛期高于其它季节,体现出流域机械侵蚀强度随季节的变化特征。DOC,POC月通量的变化主要受控于径流量的季节变化以及由此带来的输沙量变化。2006-06～2007-05大通站总有机碳通量为3.01×106tC,约70%在洪季(5～10月)输运入海,输运以颗粒态为主,占到总通量的62%。

(3)三峡水库135 m及156 m蓄水显著影响长江干流POC的输运特征:蓄水后导致库区POC%急剧升高,中下游POC%较蓄水前也呈现升高趋势,大坝对上游泥沙的拦截作用导致POC入海通量减少;从目前已有观测结果看,三峡库区DOC浓度并没有表现出明显的升高趋势,可能与水库运行时间较短有关。

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