电流变效应的机理进展

庞雪蕾，杨敏丽

（河北科技大学理学院，河北石家庄 050018）

电流变效应的机理进展

庞雪蕾，杨敏丽

（河北科技大学理学院，河北石家庄 050018）

电流变液体是一种由固体小颗粒和绝缘液体组成的智能材料，在电场作用下黏度和软硬度连续可调。在移走电场后，流变性能具有可逆转性，其响应速度极快，可达毫秒级。电流变材料潜在的巨大经济和社会效益使其从20世纪40年代至今一直是一个研究热点。随着材料的研究，相继提出了双电层理论和“水桥”机理、极化模型、导电模型以及解释巨ER效应的表面极化饱和模型。综述了电流变效应的传统机理和最新的机理进展模型，介绍了一种适用于颗粒类型电流变液体的剪切应力方程。

电流变效应；电流变液体；电流变材料；ER液体；剪切应力方程

电流变液体（electrorheological fluids，简称ER液体，或ERF）是智能材料中的一种，它的流变性质（黏度、屈服应力、剪切模量等）可以很容易地通过外加电场控制。电流变液体不是一种单组分的液体，也不是多组分的溶液，而是一种由介电的固体粒子和绝缘性良好的基础液所组成的悬浮液。美国学者WINSLOW在20世纪40年代末首先发现这种液体具有非常奇特的性能，在电场作用下其表观黏度可比无电场下增大几个数量级，而且可随电场强度的不同发生无级的连续变化［1］。另外，ER液体在外加电场时在毫秒内可以从液态转换到固体状态，这种现象称为电流变效应（ER效应），也称WINSLOW 效应［1－3］。

到目前为止，人们共发现了3种电流变效应：1）当ER液体的流变性质随外加电场的增加而有所提高时被定义为正电流变效应［4］；2）当ER液体的流变性质随外加电场的增加而降低时被称为负电流变效应［4］；3）在某些ER体系中，正和负电流变效应均可通过紫外光照射而提高，这时电流变效应称为光－电流变效应［5］。一般认为正ER效应时颗粒形成纤维状链，从而使得流变参数急剧变大。

美国能源部在1992年5月《电流变液体评估报告》中认为“电流变液体将使工业和技术的若干部门出现革命性的变革”。但电流变液体没有得到普遍应用，主要是由于电流变液体剪切强度低，只达到10kPa左右，不能满足工程应用要求。据文献报道，研究人员在电流变液体研究方面获得重要突破，成功研究了具有巨电流变 （giant electrorheological，简称GER）效应的纳米颗粒电流变液体［6－8］。GER 流 体 由 表 面 包 裹 有 尿 素 薄 层 的BaTiO（C2O4）2纳米颗粒与硅油混合而成。此类材料的电流变效应远远突破了通常理论所预测的“上限”，剪切强度可超过130kPa，比现有电流变液体高一个数量级以上。巨电流变材料的成功研究标志着电流变液体的一项重大进展，再度引发人们将此项技术商业化的兴趣。

电流变理论的核心内容是弄清ER效应的机理，即分析ERF在包括电场在内的外场作用下，粒子间的相互作用力产生的原因，建立起有关的物理数学模型，解释并预测ER效应与材料性能、电场等的关系，从而用于指导高性能ERF的开发。但由于ER效应涉及到浓悬浮液中的粒子在剪切场和电场中的相互作用，其物理性能很复杂。随着人们对ER液体的研究［7－10］，逐步提出了“水桥”机理［11］、双电层机理［12］、静 电 极 化 模 型［13－14］、导 电 模 型［15－21］以及层模型［22］等几个主要机理来解释传统电流变液体的电流变效应。研究人员提出了“表面极化饱和模型”，圆满解释了 GER效应的实验结果［5－6］。有一些文献总结了较前ER技术和ER效应的机理研究所取得的工作进展［23－27］。笔者全面回顾了ER效应的传统机理以及ER效应机理研究进展、ER效应屈服应力方程。ER效应机理主要有双电层理论和“水桥”机理、极化模型、导电模型以及解释巨ER效应的表面极化饱和模型。

1 ER效应的机理进展

人们把产生电流变效应归因于由颗粒极化产生的电场诱导颗粒间的相互作用。在WINSLOW发现液体具有非常奇特性能以前，许多研究工作和发表的论著或多或少与电流变技术有关。他们认为黏度发生变化是由于极性分子在电场中的有向排列和离子在电极表面附近的聚集所引起的。电流变效应的机理到底是什么？怎样合成出适合工业应用的高效的电流变材料？很多工作者研究了多年并没有得到一个明确的答案，但是人们对电流变效应本质的认识逐渐深入，提出了不同的理论或模型。自从发现电流变材料以来，很多工作者进行了大量的研究以解释产生电流变效应的原因以及电流变效应和材料之间的联系。从最初的双电层理论和“水桥”机理到极化模型和导电模型，以及解释巨电流变效应的“表面极化饱和模型”和一些其他模型，逐渐变得成熟和全面。

1.1 双电层理论和“水桥”机理

WINSLOW最早提出ER效应是由ERF中粒子的纤维化结构在两极板间起机械连接作用所致［1］。这种纤维化理论得到了ERF结构的支持。但是它很难解释ERF在流动时纤维化结构断裂而仍产生ER效应的现象。另外，纤维化结构的形成速率远小于ER效应的响应速率，这点就驳斥了这种理论。但该理论中的纤维化结构作为ER领域的一个重要概念沿用至今，而且纤维化结构也确实强烈影响ER效应。

为了克服纤维化理论的缺陷，研究人员提出了双电层理论［28］。该理论认为颗粒周围双电层的变形和电场相互作用是产生流变性能的主要原因。同时他们也考虑了强极性颗粒不一定就会产生强的ER效应。该理论得到了ERF非欧姆电导率和低频介电悬浮液行为的间接支持，但是它缺乏强有力的证据，同时也没能从本质上解释ERF在电场下其流变性能会产生明显的变化，特别是产生场致屈服应力的原因。

由于ERF都含有少量的水，或者ERF中的分散颗粒如沸石［12］、钛酸钙［29］等吸附少量的水或表面活性剂后都会很活泼，所以人们认为是水在电流变效应中起了关键的作用。STANGROOM在致力于聚电解质ERF的开发过程中，提出了ER效应的“水桥”机理［11］。该机理认为电场诱导ERF中的水在悬浮颗粒间产生水桥，从而使得颗粒相互作用力增强。“水桥”赋予了水分在ER效应中一种特殊的作用，即在粒子间起黏接作用。但很明显，“水桥”机理对无水ERF是不适用的。

这些模型考虑了强极性材料不一定产生强ER效应的事实。模型在本质上是定量的，不能预测悬浮介质和颗粒之间的流变行为和物理性质，而且对电流变效应理解的局限性也限制了电流变液体的发展。在1985年研究出无水电流变液体［30－31］后，许多科学家认为以前的电流变机理根本就不能解释在无水条件下电流变液体所表现出的极强的电流变效应。随着对无水电流变材料研究的深入，研究人员提出了极化模型。

1.2 极化模型

有研究者认为电流变效应未解决的问题是悬浮液中电导率的作用［3，13，24］。大多数电流变液体多少具有一些由流动离子导致的电导率。外加电场将影响这些流动离子的分布，造成诱导颗粒相互作用能的改变，从而导致悬浮液流变性能的改变。悬浮液的电导率较大，使得体系不能通过提高施加的电场强度来提高ER效应，ERF的击穿电压就会降低。同时也由于悬浮液的电导率较高，通过两极间的电流变大，因而在同样的电场强度下，控制ER效应所需的电功率就会提高，这对工程应用极为不利。因而，许多体系都尽可能减小悬浮液电导率，从而带有流动电荷载体的影响就会很小。在这种情况下，颗粒相互作用就由固相和液相的相对极化所决定。体系由极化较大的相控制电相互作用能，极化模型只考虑颗粒和液体极化的作用而不考虑电导率的作用，这就是极化模型的中心思想。

HAO等的实验也为无水ERF的ER机理的深入理解提供了证据［32］。经过详细的实验观察，研究人员认为无水ER液体的ER效应源于颗粒的固有性质，颗粒表面存在流动电荷（离子或电子），但这些电荷只能在颗粒表面自由移动［33］。但是，他们发现ER效应和电荷的浓度没有直接的关系。BLOCK等认为，根据介电研究基础，极化速率及其大小对电流变响应非常重要［34］。实验发现极化速率过高或过低都不会有利于产生好的ER效应。实验证实，对于好的ERF，它的介电松弛频率应该为100～105 Hz，并且介电常数与松弛频率之间的差距要大［35－36］。这说明ER效应有可能与颗粒的介电损耗有关。HAO等提出固体材料的介电损耗在1 000 Hz时的正切值应在0.1左右，并且发现这一点可更好地解释ER现象［37－38］。他们发现许多ER颗粒和非ER颗粒的主要区别是ER颗粒的介电损耗正切值在0.1～1 000Hz时都非常高，ERF的表面极化较高。通过对2个ER响应时间比较相近的氧化聚丙烯腈和硅酸铝体系的研究，提出表面极化而不是其他极化（电子极化、原子极化以及Debey极化）对产生ER效应做出贡献。他们认为大的表面极化可以产生大量的表面电荷，从而使颗粒形成纤维状结构，这在理论上是可行的。因为表面极化与表面束缚电荷有关，大量的表面电荷使得ER颗粒沿外加电场方向取向。而非ER颗粒则因缺少表面电荷不能取向，虽然它们仍可极化，但是总的颗粒间作用力因颗粒两极矢量的多样化而被抵偿掉了。

Bingham方程能成功地预测电流变液体的稳定剪切响应，但是Bingham方程不能解释在一定剪切速率下所观察到的结构的持久性，也不能预测电流变液体的动态响应。假设电场决定固态区域，流体动力决定液态区域，这些区域的相对尺寸是由平衡在颗粒表面的力所决定的。为克服这些缺点，笔者在所观察的悬浮液结构的基础上提出了连续模型，即描述电流变悬浮液稳定剪切行为的一个模型。模型考虑到了类似液态区（黏滞流体）和类似固态区（弹性固体）的共存以及在剪切时的衰减。

固体和流体区域间表面的极化和黏滞力的平衡决定固体屈服应力的体积分数和场强的选择，得到了电流变液体在一定场强、剪切速率和体积分数范围内的流体行为。研究的论点再次说明屈服应力是由极化力控制的。极化模型说明要得到好的电流变效应，颗粒的材料应该具有高介电常数。但是电流变材料如表面包覆一层氧化物膜的金属颗粒［39］、钛酸钡［26，40］等得不到预期的结果。

极化模型要求分散颗粒的介电常数和介质的介电常数之间必须存在差异，好的ER效应需要具有较高介电常数的材料［13，41－42］。但是，钛酸钡（介电常数约为2 000，决定于其晶型）悬浮液的电流变效应表现为在直流电场存在时不活泼［43］，但当吸附了一点水［26］或由交流电场激发［44］时则变得活泼。这个模型在本质上是定性的，并不能预测电流变行为和分散介质与颗粒间的物理性质。而且，极化模型不能解释电场和颗粒间相互作用力为什么经常不呈二次方关系［45］。对电流变响应理解的局限性也限制了电流变悬浮液在特殊应用上的发展，如阀、减震器、离合器自动传动装置等。因此，研究者提出了导电模型。

1.3 导电模型

近年来人们认识到颗粒和主体油的导电率对ER性能的影响很大，因此研究者提出的导电模型中考虑了主体油的非欧姆导电率，认为电场与颗粒间相互作用力F的关系在低电场时为二次方关系，而在高电场时降至线性关系，并且颗粒间相互作用力F随颗粒导电率和主体油导电率的比值增加而增加［46］。研究者假设σp/σf≫1，主体油的电导率和电场不呈线性关系。球之间的部分可以分为2个不同的区域：a）当x＞δ时，球表面是等压的，离开球的电流可以忽略不计；b）当x＜δ时，主体油中的电场由于这个区域液体薄膜的导电率提高而变得饱和，因此大部分电流通过这个领域。导电模型认为，电流变链中的一个基本单元由半径为R，中心相距d＝2R＋C的2个半球粒子和周围的悬浮介质组成。由于σp≫σf，故可将球形粒子近似为等势体，球面为势面，这样得到2个球面之间区域的“区域场”强度E。ATTEN等提出导电模型，是目前较为认可的一个模型［15－16］。其他工作者进一步扩充和完善了该模型［17－21］。

研究人员认为在外加电场时，电流变液体的颗粒极化包括2种电荷：1）由于颗粒和主体油电导率的差别而在颗粒表面聚集的电荷；2）由介电常数差异引起的束缚电荷［15－18］。当电场突然作用于颗粒时，由于介电常数的差异而使颗粒产生诱导两极现象。这是由于颗粒和主体油之间电导率的差别，自由电荷将会慢慢聚集到表面，或增强或消除颗粒的两极现象。这个松弛过程被认为是电流变响应频率依赖性的主要原因。在直流或低频交流场中，电导率的差距将决定颗粒间的静电作用力。随着频率的增加，介电常数的差距将成为决定性因素。转变频率则由σp/σf，Kp/Kf和σf及Kf决定。这个模型可以很好地解释铁电颗粒（BaTiO3，Kp约为2 000）悬浮液的异常行为：当颗粒干燥时没有电流变行为，但当颗粒吸附少量水时会变得很活跃。这是因为当颗粒干燥时，它们的导电性低于主体油，因而它们处于不稳定极化状态。吸附水会提高颗粒的电导率或在它们的表面产生一层导电膜，这将增强电流变效应。

对由导电率决定的电流变液体，由于颗粒具有相对较高的导电率但介电常数居中，增加场强会降低电导率比值σp/σf，这会降低电流变响应，导致电场与E1.50而不是E20有关。这说明在高电场中油的电导率在电流变效应中起一个重要的因素。

WU等得出结论［21］：1）在弱导电油中，为了提高金属颗粒悬浮液在直流电场下的电流变响应，颗粒应该适当复合一层导电膜，而不是完全绝缘膜。如果膜的导电率太低，那么电流变效应就会很弱，而且可能会是负的电流变效应。但是，如果膜的导电性太高，悬浮液的电流密度将达到不能接受的数值。因而，必须选择具有合适电导率的膜。2）理论上，降低表面膜的厚度会使电流变效应增加。但是太薄的膜会很容易被破坏，因而膜的厚度必须适中。3）电流变效应（包括屈服应力和电流密度）理论与实验结果相符较好。

有研究人员认为，作为衡量电流变材料的主要指标之一的剪切屈服应力，其决定因素如下［20］。1）在直流或低频交流电场下，电流变的剪切屈服应力是由表面包覆层的电导率与主体油的电导率的比值决定的；在高频交流电场中是由表面包覆层与主体油的介电常数比值决定的。2）在高频交流电场中，为得到高的剪切屈服应力，首先表面包覆物与油的电容率比值要高。有直流电场和油的阻抗欧姆电导率，电流变液体将会表现出与在交流电场时相同的行为。但是，从实际观点出发，去除主体油的普遍的非欧姆行为似乎很困难［21，46］。3）另一种提高电流变液体的剪切屈服应力的方法是降低表面包覆层的厚度。但是表面包覆层太薄会导致膜的电击穿，因此表面包覆层厚度要适中。4）为了避免表面包覆层的电击穿，包覆材料应有很高的介电击穿强度。但是，避免击穿最有效的方法是使用具有较高介电常数的材料，这可降低包覆层的局部场强。另外，增加表面包覆层的厚度也会降低介电击穿的可能性。但是这会导致电流变悬浮液屈服应力的降低，尤其是对那些表面包覆层与油电容率比值很小的体系。5）在50Hz交流电场中，氧化铝颗粒/硅油悬浮体系的剪切屈服应力、电流密度以及击穿应用场的计算值与INOUE的测量值非常吻合［47］。

这些学者提出的导电模型能够使理论预测的参数（如密度、剪切应力等）和实验测定的数据较吻合［48］。但是，正如KHUSID等在文章中提到的，导电模型只适用于悬浮液微结构已经完全形成的情形［48］。导电模型最主要的缺点是不能解释为什么电流变响应的时间是从0.1ms到1s，这是由于导电模型只考虑了颗粒间的相互作用，没有考虑加电场前后微结构的改变，如没有考虑在外加电场时电流变液体发生动力过程变化。研究表明，氢氧化镁/聚甲基苯基硅氧烷体系说明导电模型不能反映电流变效应的物理本质，因为这个体系在直流电场下表现为负的电流变效应，而根据导电模型它应呈现正的电流变效应［49］。从客观上讲，极化模型和导电模型的局限性主要是因为这2个模型均是静态模型，没有考虑到电流变液体中的动力学过程。

1.4 表面极化饱和模型

巨电流变液体的电流变效应远远突破了通常理论所预测的“上限”，其剪切强度超过100kPa［50］。当电场强度超过某一临界值之后，此类巨电流变液体的剪切强度与外加电场呈线性变化关系，而非通常的二次方关系。这是原有的模型所不能解释的，因而研究者提出了一种新的机理——表面极化饱和模型。模型如下：当样品加上电压后，颗粒通常像ERF那样，先是被极化，颗粒逐渐排成有序的结构。但当颗粒相互接触时，如果电场增大到某个阈值，就会在接触部分形成饱和的极化层。实验测得的高数值的剪切强度即来源于相邻球饱和极化层之间的相互作用。基于此模型，研究者进行了类似晶格计算的数值模拟，计算结果与实验结果十分吻合。

1.5 其他模型

除了极化模型和导电模型，一些研究者也提出了其他的模型。KHUSID等提出了极好的想法［48］，既考虑了电场极化颗粒的聚集，也考虑到表面极化过程。他们的理论几乎能解释现有所观察到的电流变现象，尤其是那些极化和导电模型所不能正确解释的问题。但是它也有自己的缺点，如理论计算和实验结果之间仍存在一些差距。这主要是因为他们假设分散颗粒和分散介质之间没有本质上的介电差别，以及外加电场的变化相对于极化速率是非常慢的，而这些假设并不是在所有的电流变液体中都正确。其他，如层模型（layered model）［22］则存在与导电模型类似的问题。研究人员利用第一原则和Debye松弛过程假设计算频率和电流变性质（屈服应力和模数）对水的依赖性，发现理论预测和实验结果非常一致［51－52］。但是，考虑到只有很少固体具有Debye松弛行为，TANG等在不考虑Debye松弛假设的情况下，在瞬间电流变效应问题上，理论与实践也十分吻合［18］。因此，Debye松弛过程在电流变效应中是否重要仍不确定。

2 电流变屈服应力方程

根据以上的模型得到了一些剪切屈服应力方程［3，41，53－60］。在这些方程中，HAO 等从电流 变液体在外加电场时内部能量和熵的变化出发，推导出一个比较全面的屈服应力方程，最终的方程如式（1）所示［60］：

式中：τy为电流变液体的屈服应力；ξ＝εsp/εsm，εsp和εsm分别为颗粒和介质（如硅油）的静态介电常数；Φ为颗粒的体积分数；E为外加电场强度；βp和βm分别为颗粒和介质的线性膨胀系数；T为温度；p＝［（n－1）ps－ （n＋2）p∞］（其中ps＝（εsp－1）/（εsp＋2），p∞＝（ε∞p－1）/（ε∞p＋2））。

从方程可以看出电流变液体的屈服应力随应用电场、颗粒体积分数和液体介质的介电常数的平方增加而增加，这一点与以前的实验结果很吻合［34，61－62］。如果p是正值，则屈服 应力随ξ的增加而增加，因为分子比分母增加快，这与极化模型的预测相符［13－14］。但是，如果p是负值，则屈服应力会随ξ的增加而减小，这用极化模型解释不了，但在实验中可以观察到。方程中的p是区别于其他的重要参数。另外，在一些特例中，屈服应力会变为负数，导致产生负的电流变效应（悬浮液总的剪切应力等于分散介质的黏度产生的剪切应力与颗粒间势能产生的剪切应力之和）。参数p只有在分散的固体材料的介电损失正切值大于0.1时才会变成正值，这正如实验和理论所证明的［37－38，63］。方程同时说明电流变悬浮液有一个临界体积分数存在，当颗粒体积分数比这个值大时，电流变悬浮液的电流变性质发生明显增加。这个值在实验中大约为0.37［62］，而用Flory凝胶理论计算约为0.4［64］。方程给出的临界体积分数与前一个值非常接近，说明方程有很好的预测性。

颗粒/油的介电常数比值ξ对屈服应力的影响较大。IKAZAKI等用硅酸铝和钛酸钡的硅油体系来验证方程［36］。采用硅酸铝体系是因为此体系研究最典型，而钛酸钡体系是因为用现在的极化和导电模型很难解释它的电流变行为。当p为正值时，硅酸铝体系ξ＜50，即材料的静态介电常数为150左右时具有很好的电流变效应。如果其他性质不利于电流变效应，大的介电常数不一定就表现出较好的电流变效应。当p为负数时，大的介电常数不会产生大的屈服应力。这就很好地解释了钛酸钡体系虽然介电常数很高（约2 000），但是电流变效应却很小，甚至几乎没有的原因［32］。

式（1）不适合用于预测负电流变效应，但是它仍是迄今为止可准确预测解释电流变效应的方法之一，而且对设计高效的电流变材料提供了很好的依据［65－66］。

3 结 语

影响ER效应的因素非常多，这些因素包括外加电场强度、电场频率、颗粒的电导率、颗粒的尺寸和形状、颗粒的介电性质、颗粒的体积分数、温度、水的含量、液体介质等。考虑到所有的影响因素合成一种理想的电流变材料变得十分困难，而提出能够解释所有电流变效应的模型和机理更是难上加难。但是合理全面的机理模型对合成材料具有良好的指导作用，而具有较高剪切应力的电流变材料的成功合成对机理的发展起到了推动作用，二者相辅相成，不可或缺。

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Advances in mechanism of electrorheological effect

PANG Xue－lei，YANG Min－li
（College of Sciences，Hebei University of Science and Technology，Shijiazhuang Hebei 050018，China）

Electrorheological（ER）fluids is a type of smart material capable of varying viscosity in response to the external elctric field.The rheological variation is reversible after the renoval of the field.The response is very rapid and can be as short as a few milliseconds.The potential applications have made ER fluids a persistent area of study since its discovery in 1940s.With the discovery of the ER fluids，theory of electrical double layer，water mechanism，polarization model，conduction model and the saturation surface polarization have been proposed to explain the electrorheological effects.A brief review of the ER conventional and the latest mechanisms are summarized and a general yield stress equation for the particle－type ER fluids is introduced.

electrorheological effect；electrorheological fluids；electrorheological material；ER fluids；yield stress equation

O361

A

1008－1534（2011）06－0390－07

2011－02－23；

2011－09－15

张士莹

庞雪蕾（1977－），女，山东临沭人，副教授，博士，主要从事纳米材料和介孔材料可控制备方面的研究。