珠海高钍地区建筑物室内钍射气研究

陈迪云，朱文萍，谢文彪，宋 刚，汤泽平

1.广州大学 环境科学与工程学院，广东 广州 510006；2.甘肃省环境监测中心站，甘肃 兰州 730003

由于Tn的半衰期只有55.6 s，在空气中迁移的距离短(<1 m)，环境中的Tn浓度一般较低，所以过去一般认为公众吸入Tn所致的辐射剂量可以忽略不计[1-3]，再加上Tn的测定与刻度存在一定困难，因此以往对其研究很少。但最近的研究表明这种认识未必完全正确，在一些国家和地区，如印度、巴西等地的土壤中富集钍含量高的独居石等副矿物，在这些地区有相当一部分的吸入辐射剂量是来自于Th[4-6]。放射性调查显示我国土壤中Th的浓度偏高，平均值为54.6 Bq/kg，是世界均值的2.3倍[7]，同时抓样研究还发现不少地区的环境中Tn含量高[8]。因此从我国具体情况看应当重视高Th地区的Tn研究，而我国居室环境中Tn浓度的研究还刚起步。珠海土壤的Th放射性含量平均值为193 Bq/kg(11～645 Bq/kg)，居全国之首，是世界的6倍[9]，珠海公众吸入Tn及其子体的浓度水平以及所致的辐射剂量应当引起足够的重视，为此拟选择珠海Th异常区内不同类型建筑物的Tn进行研究，从而揭示高Th辐射区环境中Tn的特征，并评价辐射剂量。

1 实验方法

1.1 Tn测定装置

采用的Tn测量装置是由一个双测量杯圆柱系统组成(A、B)，是在前人的设计基础上改进而成[3,10-11]，图1是该测量装置的示意图。每一测试室长4.1 cm，半径为3.1 cm。固体径迹探测器SSNTD-1放置在A测量杯，它测定从周围空气中通过半透膜(25 μm，扩散系数为10-8～10-7cm2/s[12-13])扩散进入其中的Rn。这一隔间可以收集到90% 的Rn，而阻止99%以上的Tn进入。另外一隔间B放置0.56 mm厚的玻璃纤维滤纸，它同时允许Rn和Tn透过进入隔间，因此放置在B测量杯的固体径迹探测器SSNTD-2能同时获得Rn和Tn的总浓度。通过比较SSNTD-2和SSNTD-1的结果,就可以获得Tn的浓度。选择LR-115(法国 Kodak公司)为探测器，之所以选择该型号的探测器，是因为只有Rn和Tn产生的α粒子在它的上面形成径迹，而它们的子体产生的α粒子则在其上不形成径迹，非常适合空气中的Rn、Tn浓度测定[10]。放置了滤膜和LR-115薄片的放射性测定器悬挂在被测房间中央的天花板，大约离地面2 m。探测器放置90 d后取回，用10%的NaOH溶液在60 ℃条件下蚀刻1 h，扩大径迹，然后用火花计数器对蚀刻后的LR-115探测器的径迹进行统计。根据统计结果就可以计算出LR-115薄片上的径迹密度。经过中国科学院高能物理研究所标定，SSNTD-1和SSNTD-2刻度系数分别为0.019、0.016 T/(Bq·m-3·cm2·d)。氡气和钍射气的最低检出限分别为5、1 Bq/m3。

图1 双杯固体径迹探测器示意图Fig.1 Schematic representation of the twin-cup dosimeter

1.2 建筑物的选择

在广东地质调查研究院对珠江三角洲经济区U、Th、K地球化学调查资料的基础上，选择珠海香州的唐家湾高钍辐射地区进行研究。在该地区随机选择了108户建筑物，主要选择家庭的居室进行测定，房间面积一般为15～20 m2，所有的测定点都布置在一楼。研究工作为期1年，分春、夏、秋、冬4个季节对室内的Tn进行了测定研究，每一批探测器都累积测定3个月，一批探测器收回后立即布置下一批探测器。所选择的房屋主要是钢筋混凝土楼房，部分为砖瓦平房，地板有水泥、大理石、瓷砖、泥土等4种，但以瓷砖为主。墙体基本上都是用红砖砌成，并都用水泥抹灰。最后有效收回探测器96户。

2 结果和讨论

2.1 钍射气的浓度

将96个数据进行统计，计算出4个季节获得的平均值，这个值代表每个建筑物室内1年Tn的平均浓度值。世界不同国家和地区室内Th浓度比较结果列入表1。由表1可知，所研究地区Tn的放射性浓度变化范围宽，为3～243 Bq/m3，几何平均值为43 Bq/m3，Tn放射性浓度变化的幅度大，可能与本区土壤的Th浓度变化大有关(11～645 Bq/kg)；另外，珠海高钍辐射区的Tn放射性浓度明显高于世界其它地区所报道的结果，Tn放射性浓度最高值为243 Bq/m3，与印度Hyderabad高本底辐射区获得的结果相当[ 14]。Tn放射性浓度的频率分布图示于图2。由图2可以看出，96个房间的Tn放射性浓度成近似的对数正态分布；其中70间的Tn放射性浓度小于50 Bq/m3；50～100 Bq/m3的有18间；Tn放射性浓度高于100 Bq/m3的有8间，其中有2间的Tn放射性浓度高于200 Bq/m3。

表1 世界不同国家和地区室内Tn浓度比较Table 1 Comparison of thoron levels

图2 Tn放射性浓度频率分布图Fig.2 Frequency distribution graph of measured thoron concentration

2.2 不同类型建筑物室内Tn放射性浓度特征

将Tn放射性浓度与建筑物的类型进行相关分析发现(表2)，最高的Tn放射性浓度值出现在砖瓦结构、地面为土的平房中。这些平房主要是农村的老宅子，一般房龄都在40年以上，一般都采用本地的泥土、沙石建设。这些材料和房屋地面土壤含有较高的钍等放射性元素，可以释放比较多的Tn。

同时由于屋顶的砖瓦结构通风性好，并容易形成倒转气流。根据Doi[18]的研究结果，由于Tn的半衰期很短，所以室内Tn放射性浓度分布随着离释放源距离的增加成指数减少。如果室内空气不流通，Tn扩散的距离(L)可用下式表示：

L=(K/λT)1/2

(1)

其中，K是Tn的涡流扩散系数；λT是Tn的衰变常数。因此由于通风作用，Tn除了扩散外，增加了Tn的对流传送和Tn的传送距离(L),从而导致室内Tn的放射性浓度升高。因此决定室内环境Tn放射性浓度的因素除了来源以外，是否有对流输送起到十分关键的作用。与增加室内通风可降低室内Rn浓度相反，增加通风反而可能会导致室内Tn放射性浓度的增加。

表2 不同类型的建筑物室内Tn的浓度Table 2 Thoron concentration in dwellings with different building type

用花岗石、大理石铺设地面的室内Tn浓度也较高。这些建筑物一般都在最近10年建成，铺设的花岗石和大理石都购自当地的建筑材料市场，高的Tn浓度可能是由于本地生产的花岗石和大理石中钍的含量高。不过因为室内Tn的浓度取决于多种因素，如地基土壤的钍含量、居室通风情况、建筑材料的天然放射性水平以及Tn的析出速率等，这些情况还需进一步研究。

2.3 室内Tn放射性浓度的季节性变化

春夏秋冬4个季节Tn的平均放射性浓度分别为62、39、36和56 Bq/m3。夏、秋两季室内Tn浓度较低，而春季和冬季的浓度较高，其变化情况与室内Rn的研究结果相反。珠海夏季Rn浓度高于冬季[12]，室内Rn和Tn不同的季节变化规律可能与室内空气对流有关。由于4～10月份珠海的气温已经较高，许多家庭已开始使用空调，使得室内的封闭性增加，有利于氡在室内聚集，而封闭的环境不利于Tn的运移，所以室内Tn放射性浓度较低。在春季和秋冬季当地的气温温和，各户的门窗经常打开通风,增加空气对流强度，因而导致室内氡放射性浓度降低，而通风增强Tn扩散作用，使室内Tn放射性浓度增加，春季也是该地区的台风季节，对流作用最强，所以室内Tn的平均放射性浓度最高。

2.4 Tn的有效剂量

因Tn导致公众所受的年有效剂量(Heff)可采用下式计算[2]：

Heff=C(Tn)FTD

(2)

其中，Heff，年有效剂量，mSv/a；C(Tn)是Tn的放射性浓度；T是居住者在室内生活的时间(T=0.8×24 h×365.25 d=7 010 h/a)；D是剂量转换系数，D=40×10-6mSv/(Bq·m-3·h)；F是平衡系数。准确确定研究对象的F值是一件复杂的事情，因为对于Tn及其子体之间的平衡关系不能用单一的平均平衡因数来描述，它取决于不同通风状态、含尘状况的变化以及离墙的远近等因素[19]。研究显示，通风状况越好，F越小;室内粉尘浓度越高，F越大;房间越大，F越小;F基本不随ET(墙面Tn析出率)的变化而变化。尚兵等[20]获得珠海市距墙20 cm处的F=0.021;屈争真等[21]通过模型计算出通风较好时距墙20 cm处的F=0.025。综合考虑本次研究的房间大小、通风情况以及探测器的放置等因素，参考前人的研究结果，本工作取F=0.03。采用测定Tn的放射性浓度几何平均值计算(43 Bq/m3)，年平均剂量为0.37 mSv。

3 结 论

本工作研究结果表明，本地区Tn放射性浓度高，最高达243 Bq/m3，年有效剂量达0.37 mSv，说明Tn对研究区居民辐射暴露有明显贡献。这一剂量对于辐射防护来说是不能忽视的，因此必须加强高钍辐射区Tn的研究工作。导致Tn浓度升高的原因是土壤中高的钍含量以及对流传输作用。砖瓦结构、土面的平房室内Tn浓度最高，主要是由于房间通风好、对流作用强，将地面释放出来的Tn带上来。增加通风可降低室内空气中氡浓度，这也是治理室内氡污染有效的措施，但增加通风可能导致室内Tn浓度的升高，这给防治室内Rn和Tn的污染提出了挑战。

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