可延展压电薄膜基底结构界面脱粘的预测与调控

周煜棠，王 博,2，张博涵，毕皓皓，黄永安，王烁道

(1.西北工业大学工程力学系，西安 710072；2.大连理工大学工业装备结构分析国家重点实验室，大连 116024；3.华中科技大学机械科学与工程学院，武汉 430074；4.俄克拉荷马州立大学机械与宇航工程学院，美国 ，俄克拉荷马 74078)

可延展无机电子器件以其独特的延展性在信息、医疗等领域展现出巨大应用前景[1-2]。可延展无机柔性电子器件的结构设计有6 种设计方案[3]：1)波纹结构；2)直互联岛桥结构；3)蛇形互联岛桥结构；4)分形互联岛桥结构；5)折纸结构；6)剪纸结构。波纹型结构已在电子皮肤、电子眼相机和柔性人体健康检测器中得到了广泛应用[4-5]。KHANG 等[6]提出硅可以被可拉伸或压缩成更大的应变而不产生破坏。SUN 等[7]和WU 等[8]对这种结构进行了改进，提出了可控的半导体薄膜屈曲几何形状的波纹型结构。压电材料由于其独特的力电耦合行为和优异的电学性能[9]，FENG 等[10]通过预应变方法在柔性基底上制造了具有波纹型的可拉伸PZT 纳米带。LI 等[11]分析了压电器件-基底结构的起皱，并获得了波长、振幅和临界电压。

在实际应用中，界面力学性能直接影响着整体机构或装备的服役寿命和性能[12-14]。KENDALL[15]解析得到了撕脱力随撕脱角、界面黏附能与弹性能的变化关系；WANG 等[16]解析地给出了薄膜-基底屈曲的各种模式过渡的预测式；ZHANG 等[17]探讨了大预应变软基底上薄膜自发屈曲驱动周期性分层的形成和演化机理；韩明杰等[18]通过撕脱实验研究了薄膜初始曲率、弯曲刚度等因素对界面粘附性能的影响；陈少华等[19]针对粘附接触力学及薄膜-基底界面力学的系统总结。综上所述，不难发现：现有的主要讨论了粘附强度、膜的曲率、弯曲刚度因素对薄膜-基底结构界面强度的影响，然而，并未考虑这些因素对该结构屈曲特性的影响。

另外，柔性电子产品经常暴露在各种载荷条件下[20]，除机械载荷和电载荷外，温度也影响设备的电学和力学性能，对柔性电子封装的结构完整性和可靠性起着至关重要的作用[21]。WANG 等[22]根据剪切变形的转角和位移关系给出了膜-基结构界面应力的解析解；GENT 和PETRICH[23]研究了温度和加载速率对黏弹性薄膜撕脱行为的影响；GAO 等[24]得到了在热载荷下的硅片与薄膜的界面应力；YIN 等[25]系统研究了柔性电子器件周期维度、膜厚度和热源配置对温度范围的影响；杨育梅等[26]研究了高温超导薄膜中正应力及基底-薄膜界面处切应力的大小及分布特征；KESSENTINI等[27]给出了多层材料在湿-热-机多物理场下的界面应力的解析解。综上现有研究可以发现：现有研究主要温度变化对薄膜基底系统的界面应力的影响，并未分析温度对该系统失稳特性的影响。

综上所述可以发现，目前的研究对象偏重于单一因素对材料与弹性基底组成的粘接结构界面失效分析，鲜有较为系统的研究物理场强度、预应变、材料性质和界面粘附情况对结构屈曲与界面失效的力学行为的影响。本文基于Euler-Bernoulli 梁理论并考虑von-Karman 非线性及考虑温度效应和表面压电效应，讨论预应变、界面粘附力、基底弹性模量对薄膜基底结构失稳特性的影响；定量分析上述4 种因素对结构的共同作用，能够预测薄膜基底结构的任何材料在任何粘附条件下的屈曲模式，并通过有限元仿真对本文分析结论进行验证。

1 压电薄膜-柔性基底结构失稳模式

如图1(a)所示，将压电薄膜粘附在预拉伸变形的柔性基底上时，其中：压电薄膜长度为L；厚度为h。当释放作用在柔性基底上的预拉伸应变εpre时，薄膜基底结构会出现4 种模式[16]：1) 无失稳(flat，图1(b))，当预应变 εpre较小时，薄膜完美平整粘附于基底上表面；2) 褶皱失稳(wrinkling，图1(c))，当 εpre增加时，薄膜仍然完全粘附于基底表面，但在其表面形成褶皱；3) 局部脱层屈曲(partial delamination，图1(d))，当 εpre再 增 加 时，部分压电薄膜与基底脱粘；4) 全脱层屈曲(total delamination，图1(e))，当 εpre继续增加时，薄膜完全从基底上脱离。本文基于能量方法和最小能量原理，解析给出了该系统失稳的临界应变。

图1 压电薄膜基底结构Fig.1 Piezoelectric film-substrate structure

假设薄膜失稳后的波长远大于其厚度，本文采用非线性Euler-Bernoulli 梁[28]理论对薄膜进行建模，假设薄膜只在z方向存在电场分量，其位移-应变关系及本构关系可表示为[29-34]：

式中：u和w为 膜平面内/外位移； σx为轴向应力；Dz和Qz分别为z方 向电场位移和电场强度；e31、k33、 α、p3、 ∆T分别为压电系数、介电系数、热膨胀系数、热电系数和温度变化量；E11为弹性模量。假设薄膜面内位移w为[35]：

式中，A和 λ为待求的屈曲波幅和波长。根据胡克定律，压电薄膜膜力Nx及薄膜-基底界面处的剪切力T1的表达式为[29]：

由静电学可知[36]， Φ、Qz与Dz有如下关系：

假设Φ 的边界条件为：Φ (-h/2)=0 ，Φ (h/2)=V；结合式(3)和式(6)，可以得到Ez：

假设薄膜与基底界面处的剪切应力为0[29]，薄膜膜力Nx为均匀分布，即 ∂εm/∂x=0；根据式(1)和式(4)，可以得到压电薄膜的面内位移u为：

假设压电薄膜的刚体位移为0，即C2=0；令C1=-εpre，负号表示薄膜受到压缩[29]应变。这样，式(8)可以重新表示为：

1.1 褶皱失稳系统的总能量

褶皱失稳薄膜-基底结构系统的总能量Uw由[16]薄膜势能Up、基底的弹性能Us以及薄膜基底之间的界面粘附能Ua组成，即：

基于能量最小化原理可以得到褶皱失稳结构的临界波幅A， 波长 λ：

通过求解式(11)可以得到A和 λ的解析表达式，再将其回代如能量表达式(10)。这样Uw可由膜-基系统材料参数、几何参数重新表示为：

1.2 局部脱层屈曲结构的总能量

假设脱粘失稳部分出现n个屈曲形貌：n个屈曲形貌具有相同的波长，脱粘部分长度均为l。定义脱粘部分的总应变为 εn，粘附区域的薄膜应变为 εam。定义其位移-应变关系为：

式中，脱粘部分应变 εn由膜应变∂u/∂x+(∂w/∂x)2/2和弯曲应变 -z∂2w/∂x2组成。如1.1 节的推导，可以得到脱粘部分发生屈曲失稳的面内和面外位移为：

局部脱层失稳系统总能量Ub是由脱粘屈曲形貌的势能Up和粘附区域界面的粘附能Ua组成：

然而l无法显式给出，只能给出它的隐式表达式为：

由式(16)可知，局部脱层失稳系统总能量与发生屈曲形貌的个数n相关，图2 描述了发生脱粘屈曲的形貌个数n与该系统总能量Upart之间的关系发现：当n=1时，薄膜基底系统总能量最低。因此，在后文的研究中n取值为1。这样，局部脱粘失稳系统总能量可以表示为：

图2 屈曲形貌数n与总能量的关系Fig.2 The relationship between the total energy and buckling pattern's numbern

图3 0

1.3 全脱层屈曲结构的总能量

对于全脱层屈曲的压电薄膜基底结构，假设失稳波长为L，这样压电薄膜的面内和面外位移为：

发生全脱层屈曲的薄膜基底结构系统总能量只有薄膜的势能，即：

如1.1 节和1.2 节，根据能量最小值原理，得到发生全脱层屈曲的临界波幅A，再回代入式(22)，压电薄膜基底结构的系统总能量可以重新表示为：

令式(24)Ut中波幅A=0，可以无失稳的薄膜基底结构的系统总能量为：

1.4 薄膜基底系统总能量归一化

为分析方便起见，引入无量纲参数为：

利用无量纲参数式(25)处理总能量方程式(12)、式(20)、式(23)和式(24)，得到无量纲形式膜基底结构总能量分别为：

薄膜基底结构存在6 种相互演变：1) 无失稳和褶皱失稳的演变；2) 无失稳和全脱层屈曲失稳的演变；3) 无失稳和局部脱层失稳的演变；4) 褶皱与全脱层失稳的演变；5) 褶皱与局部脱层失稳的演变；6) 全脱层屈曲与局部脱层失稳的演变。接下来从能量角度，对压电薄膜基底结构失稳演变进行分析：

同理，可得到其它演变的临界应变为：

2 数值仿真与讨论

为了验证第1 节定量分析的有效性及优越性，本节将采用数值仿真和有限元方法进行对比验证。在数值仿真中选取压电薄膜为PZT-4，相关材料和几何参数如表1[29,38]所示。在本文的有限元仿真中，设定压电薄膜PZT-4 的厚度为100 nm，PDMS 基底的厚度为3 mm，薄膜与基底的厚度比约为10-4量级，柔性基底可等效为半无限大基底。

表1 压电薄膜PZT-4 的材料参数和几何参数Table 1 Material and geometric parameters of piezoelectric thin film PZT-4

2.1 基底弹性模量、界面粘附力及预应变对薄膜基底结构屈曲特性的影响

因此，可以得到如下定量判断准则：

对于较软基底情况下的薄膜基底系统失稳判断准则式(39)进行了有限元方法验证，如图4(d)所示。

图4 1

图5 3

图6Es>5时薄膜基底系统总能量与预应变曲线和相图Fig.6 The total energy versus pre-strain and the phase diagram of film/substrate structure whenEs>5

2.2 电压和温度变化量对膜基结构屈曲特性影响

由第2.1 节可知，膜基底能量表达式及临界应变还与温度变化量和电压有关，图7(a)和图7(b)描述了膜基底结构总能量与温度变化量和电压关系。从图7(a)可以看出，随着温度变化量的增加，局部脱层失稳和全脱层失稳的系统总能量呈现单调递减趋势，褶皱失稳的膜基系统总能量先增加然后减小；从图7(b)可以看出，随着电压的增加，除了发生褶皱失稳的薄膜基底系统总能量，其它模式系统总能量是单调递减，褶皱失稳模式系统总能量先增加，再减小。

图7 薄膜基底系统总能量与外加物理场强度之间的关系Fig.7 The relationship between the total energy of thin film substrate system and the intensity of applied physical field

从能量角度分析，可以发现：无论是温度变化量还是电压在微小调控的基础上，能够实现无失稳、褶皱、局部脱层和全脱层失稳之间相互演变。即可以通过调控温度变化量和电压的方式，实现对压电薄膜基底结构的失稳特性精细化调控。

图8 压电薄膜基底结构的三维相图Fig.8 Three-dimensional phase diagrams of piezoelectric film/substrate structure

3 结论

针对压电薄膜-基底结构的失稳特性，本文首先基于弹性薄膜和半无限大基底假设，建立了压电薄膜基底结构的力学模型；然后基于能量方法和最小能量原理，得到了压电薄膜基底结构褶皱、局部脱层失稳及全脱层屈曲的临界应变；并通过数值和有限元仿真，验证了本文临界解析解的正确性；讨论了柔性基底的弹性模量、薄膜/基底界面间的粘附能系数、电压及温度变化量等对该结构屈曲模式转化的临界应变的影响。研究结果表明：

(1)对于不同材料参数和界面粘附强度的薄膜基底结构，改变预应变和温度变化量、电压，能够避免压电薄膜基底结构界面脱粘分层，实现结构表面失稳特性的调控；

(2)与改变预应变方式相比，通过调控压电薄膜的温度变化量和电压，能够实现压电薄膜基底结构失稳特性的精细调控。

本文的理论预测及结论有助于可延展压电薄膜器件的结构设计及优化。