类氦C 离子诱发不同金属厚靶原子的K-X 射线*

梅策香 张小安 周贤明 梁昌慧 曾利霞 张艳宁 杜树斌 郭义盼 杨治虎

1) (咸阳师范学院,离子束与光物理实验室,咸阳 712000)

2) (中国原子能科学研究院核物理研究所,北京 102413)

3) (中国科学院近代物理研究所,兰州 730000)

利用中国原子能科学研究院 HI-13MV 串列加速器上提供的动能为 15—55 MeV 的类氦C 离子分别轰击Fe,Ni,Nb 和Mo 金属厚靶,采 用HpGe 探测器 测量了K-X 射线,获得了 相应的K-X 射线的发 射截面.本文中由于各个靶原子外壳层电离度的不同,类氦C 离子与Fe,Ni 靶原子相互作用发射的Kβ 与Kα X 射线的分支强度比随入射离子动能增加而减小,而Nb,Mo 靶原子发射的K-X 射线分支强度比变化不明显.利用厚靶截面公式计算了靶原子K-X 射线的发射截面,并与不同的理论模型及质子的结果进行了对比.结果表明随类氦C 离子动能的增大,Fe,Ni 靶原子发射的Kβ 与Kα X 射线的总产生截面与考虑多电离的两体碰撞近似修正模型最为符合Nb,Mo 靶原子发射的Kβ 与Kα X 射线的总产生截面与平面波恩近似模型的理论值最为接近.质子与单核子C 离子能量相同时,质子比类氦C 离子激发不同靶的K-X 射线产生截面约小3 个数量级.

1 引言

离子与靶原子碰撞过程中,靶原子内壳层电子激发或离化,退激发射光子、电子以及次级离子,其中光发射和次级离子的产额、能量分布等从不同方面反映了参与碰撞的离子和原子的内部结构信息,以及相互作用过程中的动力学规律.近几十年来,许多工作基于高能粒子束(电子、质子、α 粒子以及重离子和激光)与原子碰撞相互作用过程中的物理学规律,积累了大量的实验数据.随着研究的深入,人们能够清晰地了解碰撞过程的物理图像,并给出了准确的量子力学方程.而碰撞过程是一个复杂的多体问题,目前的精确实验测量和理论研究还不完善,尤其是原子碰撞问题因为涉及多体非常复杂,所以通常不可能对近似值设定,即使是粗略的误差限制[1].于是就有了Born 近似[2]、Bethe方法[3]、半经典近似[4]、平面波恩近似(PWBA)[5]、两体碰撞近似(binary-encounter approximation,BEA)[6,7],以及Brandt 和Lapicki[8]基于PWBA 对靶电子态作准静态近似,结合炮弹离子对靶原子的极化效应,相对效应和炮弹的能损效应形成ECPSSR 理论.这些近似理论都是成功的,即每一个理论所得到的结论没有偏离其前期假设,并在一定的范围与实验数据符合得较好,其理论计算结果的不确定度来源于这些近似.对已有工作调研发现不同弹靶组合的粒子与原子碰撞实验结果,特别是入射粒子为质子、电子、X 射线时与上述理论符合较好[9–13].

常见原子的特征X 射线(K,L 壳层X 射线)作为X 射线的能量标准广泛应用于先进功能材料研究,高温等离子体的光学诊断和天体物理研究等领域,多电荷态离子与原子相互作用的X 射线产生截面数据也被用于原子结构探索和物质成分分析等[14–18].因此离子与原子碰撞作为研究X 射线手段目前已成为重要的研究课题.在实验方面对于较轻离子如质子,He 离子入射激发的靶原子X 射线的发射截面已积累了丰富的数据,包括入射离子的速度范围,靶原子的原子序数等[19–21],而高电荷态重离子入射的碰撞系统,由于相互作用的物理过程及实验现象等比较复杂,特别是中能区,由于加速器和现有理论分析的限制系统研究相对较少,原子数据不完整,精度不高,天体元素X 射线数据的研究更为匮乏[22,23].另一方面,考虑到在浩瀚的宇宙中C,Fe 和Ni 等15 种元素的丰度最高[24],这些元素及其不同电荷态离子的Kα和Kβ射线谱的强度,展宽和红移为星系核,X 射线双星系统,超新星演化研究提供了重要依据.1999 年和2004 年多国合作先后建立Chandra 和XMM-Newton X 射线观测站,为天体物理学家的研究提供丰富的X 射线数据,Santos-Lleo 等[25,26]利用Fe 的Kα特征X 射线及其红移发现在银河系中存在质量是太阳的3000 万倍的超质量黑洞,相信随着我国太空站的建设和运行,将为天文学家以及天体物理学家研究提供分辨更高的光谱数据.分析现有的文献[27,28]发现,中能区类氦C 离子与金属靶原子Fe,Ni 和Mo 等碰撞的K-X 射线产生截面研究的报道较少.Fe,Ni 元素是天体中丰度元素,Nb和Mo (Z=41,42)属过渡金属元素,是银河系中的极贫金属恒星中较轻的反铁(trans-Fe)丰度元素,其演化过程发生(快,慢)中子俘获或质子俘获,为天体物理学研究提供更重要的信息[24,29,30].

基于以上考虑,我们在中国原子能科学研究院HI-13 MV 串列加速器上利用15—55 MeV 的类氦C 离子分别轰击 Fe,Ni,Nb 和Mo 金属靶,测量了入射离子与这些金属靶相互作用过程中KX 射线的发射截面,分析和研究了K-X 射线分支强度比,并将截面的实验数据分别与其他理论模型以及同核子能量下的氢离子入射做比较.

2 实验装置

实验是在中国原子能科学研究院 HI-13 MV串列加速器上完成,实验装置如图1 所示,该加速器可为终端提供 2—13 MV 的电压,本实验中使用的C4+离子的能量为15—55 MeV.实验中离子束通过孔直径为1 mm 的限束光栏射向靶,靶面与束流方向成45°,在与束流成45°方向处放置探测器,探测离子束与0.1 mm 厚的金属靶相互作用产生X 射线,靶室与探测器之间用50 μm 厚度的铍窗隔离,实验测量时,保持真空度在10–5Pa.通过调节参数可以使加速器提供相对稳定的束流,实验测量期间束流涨落在5%以内,实验前刻度好单位时间内的离子个数,靶前离子流强在nA 量级,每个能量点测量选定1200 s.探测器的直径为10 mm,探头到靶中心的距离为112 mm,探测立体角为6.22 msr.离子束-靶相互作用产生的X 射线由ORTEC 公司生产的HpGe 探测器探测,该探测器在55Fe放射源下分辨为180 eV.实验测量中探测器靠近靶室的隔离Be窗,探测器Be 窗厚度为 127 μm,靶室Be 窗厚度为50 μm,探测器与靶室隔离Be 窗之间有0.8 cm 空气层,实验数据通过多道计数记录技术获得.HpGe 探测器探测效率曲线如图2 所示,不同波段X 射线的探测效率也不相同,例如对于Fe 的KαX 射线,探测效率为95%,考虑靶室Be窗(穿透率为98.2%)和空气层(穿透率为99.9%)的吸收,实际探测效率大约为93%.

图1 实验装置示意图Fig.1.Schematic diagram of experimental equipment.

图2 127 μm Be 窗厚度的HpGe 探测效率曲线Fig.2.Detection efficiency curve of HpGe with 127 μm Be window.

3 实验结果与讨论

3.1 类氦C 离子与不同金属靶作用产生的K-X 射线谱

利用Origin 8.5 非线性曲线的高斯拟合对15—55 MeV 的类氦C 离子轰击Fe,Ni,Nb,Mo 金属产生靶的K-X 射线谱进行了拟合,图3 为15 MeV的类氦C 离子轰击各靶时产生光谱的拟合图.从图中可看出K-X 射线主要为Kα和Kβ谱,其能量与文献[31]数据基本符合,Kα包括Kα1和Kα2两条线,分别对应2p3/2和2p1/2电子向1s 壳层的跃迁.由于靶原子2p3/2和2p1/2轨道上的电子束缚能差别较小,两个轨道上电子退激到1s 空穴时对应的两条谱线能量差比较小.Kβ包括Kβ1和Kβ3两条线,分别对应3p3/2和3p1/2电子向1s 壳层的跃迁对应的两条谱线,能量差比Kα的两条谱线能量差更小.例如,Fe 的2p3/2和2p1/2轨道上的电子束缚能为719.9 eV 和706.8 eV,分别退激到1s 空穴对应的谱线的能量差为13.1 eV;Fe 的3p3/2和3p1/2轨道上的电子束缚能均为52.7 eV,分别退激到1s 空穴时对应的谱线能量相等.图3 中数据拟合时自动生成的参数xc1 和xc2 分别代表靶原子的Kα和Kβ射线的能量,图中已标出.

图3 15 MeV 类氦C 离子轰击各靶产生的靶的 K-X 射线谱Fig.3.Targets K-X ray spectra produced by 15 MeV helium-like C ions.

考虑到入射离子的能损、束流线与探测器的夹角等因素[32],入射离子与厚靶表面相互作用过程中单粒子诱发X 射线产生截面计算公式的具体表达式为

其中,n(cm–3)为靶原子数密度,Y为单粒子X 射线产额,E(keV)为入射离子能,入射能量Ei处Y(E)导数dY/dE的取值,并不是简单的对Y(E)进行多项式拟合并求导取得,而是先对产额和能量做了对数变换处理,给出lnY和lnE之间的函数关系,然后通过换算得到dY/dE,具体表达式见(3)式[33–35],(keV/cm)为入射离子的能损,可由SRIM2008[36]计算得到,μ为目标X 射线在靶材中的衰减常数,θ 为束流入射方向与靶面法线的夹角,φ为X 射线探测器探测方向与束流方向的夹角,NX为探测立体角内X 射线的计数,Np为入射离子的计数,Ω为探测立体角,η 为对应X 射线能量的探测效率.实验的误差主要来源有X 射线计数的统计误差(<5%),入射离子的计数误差(<5%),探测立体角的测量误差(<3%),能损计算(<10%)和dY/dE的Origin 7.5 拟合产生的误差(<10%)等,总误差通过误差传递公式可计算出,产生截面的总误差范围在16%之内.计算时先利用(1)式分别计算的Kα和Kβ产生截面,然后求和得到K 壳层总的产生截面.

3.2 入射能对射线分支强度比的影响

为了进一步研究碰撞对多电离的影响,对类氦C 离子轰击各靶时产生的各靶K-X 射线分支相对强度比随入射离子动能的变化进行分析,考虑到探测器的效率以及厚靶对X 射线的吸收,计算KX 射线分支相对强度比时利用X 射线产生截面的实验数据,结果如图4 所示.分析发现,Fe 靶和Ni 靶Kβ与KαX 射线的相对强度比随入射离子动能的增大而出现减小的趋势,而Nb 靶和Mo 靶Kβ与KαX 射线的相对强度比随入射离子动能变化无明显变化趋势.从原子内壳层过程分析,类氦C 离子与各靶原子碰撞过程中,靶原子产生了K 壳层电离并形成L,M 壳层的多电离,电离度随入射能量的变化而变化[37].靶原子K 壳层空穴退激过程主要有特征X 射线发射和俄歇电子发射,退激概率的总和为1.当外壳层发生多电离时,由于电子的缺失,俄歇过程被抑制,X 射线增强.KβX 射线发射对应的是K-M 辐射跃迁,KαX 射线辐射对应的是K-L 辐射跃迁.Fe 的原子组态为[Ar]3d64s2,Ni 的原子组态为[Ar]3d84s2,两种元素的L 壳层全满而M 壳层未满.碰撞过程中随着入射动能的增大靶原子L,M 壳层的多电离也发生了变化,倘若M 壳层以外的电子多电离度增加,则俄歇电子缺失,X 射线发射概率增大,Kβ辐射增强,Kβ与KαX 射线的相对强度会随入射能的增大而增大.但实验结果发现随着入射动能的增大,Fe 的Kβ与KαX 射线的相对强度比减小,以此推测随着入射能的增大,Fe,Ni 靶原子外壳层多电离度减小,导致Kβ辐射减弱.而对于Nb 和Mo 其原子组态分别为[Kr]4d45s1,[Kr]4d55s1,两种元素的L 和M 壳层电子均为全满,随着入射动能的增大,Nb,Mo 原子M 和L 壳层的多电离变化不明显,因此Nb 靶和Mo 靶Kβ与KαX 射线的分支强度比随入射离子动能变化有浮动但无明显变化趋势.综上,支壳层电子全满和未全满明显影响该支壳层的电离度.

图4 类氦C 离子诱发不同金属靶的K-X 射线分支比随入射能量的变化Fig.4.Variation of K-X ray branching ratio of different metal targets induced by helium-like C ions with incident energy.

3.3 类氦C 离子与质子分别入射各靶的X 射线产生截面比较

同核子能量下高电荷重离子与氢离子入射产生截面的比较,可以作为入射离子选择的依据,因此本节对单核子能量在1.6—3.75 MeV 的C4+轰击各靶时产生的Kβ与KαX 射线产生截面总和的实验值与参考文献[19]中质子轰击各靶的产生截面进行比较,如图5 所示.比较发现,对于Fe 靶和Ni靶,质子激发的截面在101—102barn 量级,C4+离子激发的截面在104barn 量级;而对Nb 靶和Mo靶,质子激发的截面在101barn 量级,C4+离子激发的截面在103barn 量级.即同核子能量下,较高电荷态重离子激发X 射线的截面比氢离子要大的多,为102—103倍.这是由于重离子轰击时靶原子L 壳层发生了多电离,导致靶的K-X 射线产生截面增加[38–40].

图5 单核子能量下C4+与H 分别入射各靶的X 射线产生截面比较Fig.5.Comparison of X ray generation cross sections of C4+ and H incident on each target at single nucleon energy.

3.4 靶原子X 射线的产生截面

按照原子结构和光谱理论,靶原子K 壳层X射线的产生截面理论上可以通过(4)式计算得到:

其中N是对应i壳层的电子个数,Z是入射离子的电荷态,σ0=6.56×10–14cm2·eV2,U为电子束缚能,G(V) 是约化速度的函数,约化速度V=vp/vi(vp是入射离子的速度,vi是i壳层电子的平均速度),α=4V2(1+1/V),对于V<0.206 时[6]可近似取G(V)=4V4/15 .另外为了与实验数据对比,根据PWBA 和ECPSSR 理论,利用ADDS-V4-0版本的ISICS 程序[5]分别计算各靶的K-X 射线产生截面值,结果见图6.已有的研究表明经典两体碰撞近似的BEA 模型,给出的X 射线电离截面正比于G(V)函数,而G(V)的代数表达式取决于速度比(vp/vi)的取值范围,该模型适合裸核入射时靶原子K 壳层电离截面的描述[6,7].PWBA 模型是Born 一级近似理论,与满足条件Z1≪Z2和vp≫vi(其中Z1,vp表示入射离子的原子序数和速度,Z2代表靶原子序数,vi表示靶原子某壳层电子速度)的碰撞系统符合[5].ECPSSR 模型为静态微扰理论近似,目前较低能区(～1 MeV)理论和实验数据符合得较好[8,41].而本文分析的弹靶组合Z1

图6 类氦C 离子激发不同金属靶的K-X 射线截面随入射能量的变化Fig.6.K-X ray cross sections of helium-like C ions excited different metal targets as a function of incident energy.

图6 给出了类氦C 离子束轰击不同金属靶时形成的Kα和KβX 射线产生截面总和随入射离子动能的变化曲线以及不同理论的计算结果.结果表明,对于Fe 靶和Ni靶,PWBA 和ECPSSR 模型的变化趋势与实验值相差甚远,而半经典的BEA 模型的理论值变化趋势与实验值变化趋势最接近,但实验值均大于BEA 的计算结果.考虑到随着入射能的增大,靶原子L 壳层多电离增加,导致K-X 射线的荧光产额增大,因此实验测量值会高于仅考虑单电离采用原子数据的BEA 模型.为了进一步讨论,考虑多电离对荧光产额的修正,假设极限条件下L 壳层以及以外壳层电子完全电离,则荧光产额为1,将BEA 模型修正为BEA-MI.从计算结果来看,实验值基本上都包含在BEA 与BEA-MI 区域内,且随入射动能的增大,荧光产额发生了变化,在入射动能较小时,荧光产额增加越大,实验值越接近BEA-MI;随着入射动能继续增大,荧光产额逐渐变小,实验值越接近BEA 模型.这说明,对于较高电荷态的重离子碰撞激发K 壳层电离的描述,在15—55 MeV 能区内BEA 理论比较符合,但是需要进一步修正.

对于Nb 靶和Mo靶,PWBA 模型的理论值与实验值最为接近,但实验值均大于ECPSSR,BEA,BEA-MI 模型计算的理论值,这与Fe 靶和Ni靶明显不同.随着靶原子序数的增加,例如Nb 靶原子L 壳层2s1/2,2p1/2,2p3/2电子的束缚能(分别为2698,2465,2371 eV)比Fe 靶原子L 壳层2s1/2,2p1/2,2p3/2电子的束缚能(分别为844,719,706 eV)要大的多,在相同入射动能条件下,入射离子与靶原子碰撞引起的Nb 靶L 壳层多电离效应会减弱.因此荧光产额的修正并没有使BEA 模型得到改善.综上,该能区Fe 靶和Ni 靶实验数据与BEA 模型符合度高,而Nb 靶和Mo 靶与PWBA 符合度高.

4 结论

本文测量和分析了动能为15—55 MeV 的类氦C 离子分别与Fe,Ni,Nb,Mo 靶作用产生的K-X特征谱线,对射线的分支强度比以及射线的产生截面进行了讨论分析.实验发现: 26 号元素Fe 靶和28 号元素Ni靶,由于外壳层多电离效应减弱导致Kβ与KαX 射线的相对强度比随入射离子动能的增加而减小,而41 号元素Nb 靶和42 号元素Mo靶多电离效应不明显导致Kβ与KαX 射线的相对强度比随入射离子动能变化无明显变化趋势.作为选择入射离子的依据,比较分析了同核子能量下高电荷态重离子与氢离子入射金属靶的K-X 射线产生截面,由于重离子轰击时靶原子L 及以外的壳层发生了多电离,导致靶的K-X 射线产生截面增加,结果表明类氦C 离子激发X 射线的总截面比氢离子要为102—103倍.

入射能量不同的类氦C 离子碰撞产生靶原子L 壳层多电离的程度以及相应的电子排布会有所不同,引起K-X 射线荧光产额的变化也会不同,实验发现,靶原子序数较小时越明显.如果考虑碰撞产生多电离的具体情况,使用准确的多电离荧光产额数据BEA 将会很好地预测实验结果,因此可认为靶原子序数较小时,BEA 理论比PWBA和ECPSSR 理论更适合描述该能区较高电荷态重离子碰撞激发靶原子内壳层电离.多电离荧光产额的获得需要更多实验数据支持,后续实验中将继续分析.