中子相互作用对多体系统核临界安全的影响与评估方法研究

吕兴震,朱庆福,张 寅,周 琦,*,夏兆东,张振洋,张鹏展,成昱廷,孙 旭

(1.中国原子能科学研究院 反应堆工程技术研究所,北京 102413;2.国家核应急响应技术支持中心,北京 100160;3.国家国防科技工业局 核技术支持中心,北京 100070)

核临界事故是意外发生的自持或发散的中子链式反应所造成的能量释放事件,核临界安全旨在防止此类事故的发生,是核工业特有的、核心的安全问题[1]。中子相互作用[2]是中子在两个或两个以上的裂变系统之间的交换,由于中子相互作用,此类多体系统的临界安全问题要远比原本为孤立的单体系统更加复杂,历史上有两起临界事故涉及到未预计到的多体之间的中子相互作用,分别是1978年12月13日发生在前苏联西伯利亚化工联合企业金属钚铸锭贮存的临界事故,和1997年5月15日发生在俄罗斯新西伯利亚化学浓缩工厂的暂存平板容器的临界事故[3-4]。

与单体系统相比,多体系统之间由于存在中子相互作用,导致在使用蒙特卡罗方法计算系统keff时难以收敛[5],特别是耦合程度较弱时,经常出现假收敛或伪收敛[6]。1999年,Okuno等[7]提出了利用反射层与隔离体效应数据来评估多体系统;2006年,Bowen等[8]针对多体系统提出了立体角方法。世界各国也通过建造多体系统临界装置,开展多体临界实验,研究中子相互作用与距离、屏蔽等因素的关系,验证理论给出的限值与曲线的保守性,以及临界计算方法的适用性。美国、俄罗斯、法国、日本等均开展过多体系统临界实验研究[9]。总体上看,目前已有方法或软件在使用上存在技术门槛,或依赖计算人员的工程经验;已有的参考限值适用范围较小,难以解决实际问题。

因此,本文以较为成熟的立体角法为基础进行改进完善,引入反照率修正、容器壁效应函数与屏蔽体效应修正,提出一种更加便捷、适用性广的多体系统中子相互作用评估方法,并通过临界实验的验证,确保评估方法在现场应用的准确性与安全性。

1 中子相互作用的影响因素

中子相互作用受到自身和外部诸多因素的影响,宏观体现就是改变系统的次临界度(额外的中子带来额外的反应性引入),因此将次临界度的变化作为衡量多体系统中子相互作用强弱的具体指标,推导各种因素与其存在的关系。影响多体系统中子相互作用的因素可分为单体之外的因素(如距离、屏蔽)和单体自身的因素(如形状、容器壁、中子能谱)。

距离:单体之间的距离是影响中子相互作用最为主要的因素,距离越大,泄漏的中子进入另一个单体的概率越低,中子相互作用越弱。在本文的研究中将距离作为基础因素来研究。

屏蔽:屏蔽大多数情况下可以看作距离的延伸,屏蔽越厚,中子相互作用越弱,但在屏蔽体与单体间的距离较小时,屏蔽体可能通过反射起到相反的作用。

壁厚:容器或设备往往有不锈钢、玻璃、塑料等结构材料,这些结构材料会起到一定的屏蔽和反射效果。容器壁对中子相互作用影响的大小主要由结构材料的中子截面(散射、吸收)和厚度决定。

形状:容器或设备的形状(几何曲率)会影响自身中子的泄漏率,以及接受外部中子的多少。

中子能谱(物料类型):容器或设备内贮存物料的不同,会影响泄漏中子的能谱,进而影响泄漏中子进入其他容器或设备的可能性。

2 评估方法的建立

中子相互作用主要通过带来“额外的中子”影响多体系统的反应性。额外的反应性与距离之间的关系可用立体角Ω来衡量。容器A向空间任意方向泄漏中子,假如存在与容器A完全相同的容器B,在距离为L的情况下,容器B相对于容器A的立体角为Ω。当存在容器B时,容器A泄漏到容器B位置处的中子就会被其“偿还”给容器A。这种“偿还”减小了容器A的泄漏率,进而增大其反应性,如图1所示。

图1 额外反应性与距离之间的关系

如果只存在1个容器A,它的keff可表示为:

(1)

式中:k∞为无限介质增殖因数;B2为几何曲率;M2为徙动面积;PL为不泄漏概率。

另一个单体出现构成多体系统后,泄漏项变化为(1-Ω)B2M2,那么多体系统的k′eff可表示为:

(2)

式中,P′L为另一个单体出现后的不泄漏概率。

立体角函数(反应性变化)可以表示为:

(3)

式中:Δk为多体系统与单体系统的keff之差;k为单体系统的keff;f(Ω)为立体角函数。

因此,利用立体角概念可以建立基本的中子相互作用分析方法。

容器的泄漏率B2M2可通过查表手工计算得到,也可使用计算软件对单体系统进行全反射边界计算k∞和真实边界计算keff后利用式(4)得到:

(4)

立体角计算是典型的曲面积分问题,借助积分工具可快速地形成不同形状之间的立体角随距离之间的关系。生产现场常见的球对球、圆柱对圆柱、平板对平板的计算公式如下。

(5)

(6)

(7)

图2 评估方法的初步检验示意图

在建立评估方法时,遵循由简单到复杂的思想,最简单的多体系统为两体系统。更加复杂的多体系统可看作是由多个两体系统构成的,因此只要逐一评价对主体有影响的全部客体对其的贡献,叠加后即可得到主体临界安全的总体影响。

3 评估方法改进与验证

3.1 应用范围

在核燃料循环中,随着UF6在铀浓缩厂富集到特定丰度,核临界安全问题就伴随而来[10]。富集的UF6在承压容器运输到铀转化厂,通过湿法转化为硝酸铀酰(UO2(NO3)2)溶液或氟化铀酰(UO2F2)溶液,或通过干法转化为氧化铀(UO2、U3O8、UO3),可以继续转化、加工、处理形成研究堆、核电站需要的金属铀或二氧化铀、MOX等核燃料元件[11-13]。综合考虑生产工艺的具体情况,本文选取对多体系统中子相互作用有影响因素的参数范围,以基本实现对应用场景的覆盖,如表1所列。

表1 多体系统中子相互作用有影响因素的参数范围

3.2 物料类型与形状

本文采用MCNP软件计算结果与评估方法的结果进行对比。MCNP计算条件为:金属铀锭系统、二氧化铀粉末系统、硝酸铀酰溶液系统;235U富集度为100%、50%、20%;平板双体、圆柱双体、球双体;27个序列共计297个计算案例(距离0～1 000 mm,100 mm 1个点)。为便于比较,设定每个序列的双体距离为0时(面与面距离),系统处于临界状态,以模拟“当单体孤立存在时,系统处于次临界,但出现另一个单体后,且随着距离的不断减小,系统的keff不断增大到临界”的情况,部分计算结果如图3所示。

图3 不同系统下Δk/k计算和评估结果对比

从计算结果可知,多体之间的中子相互作用与形状关系非常大,平板之间的中子相互作用最强,其次是圆柱之间,最弱的是球之间。评估方法能够通过Δk/k评估不同物料类型和几何形状之间的中子相互作用的强弱,趋势完全一致。圆柱双体和球双体的评估结果满足保守性原则,但平板双体的评估结果在特定情况下不满足保守性原则,距离越小,偏差越大,评估方法需要改进。

出现这一现象的主要原因是未考虑到单体之间的散射(或反照率)β。如图4所示,容器A接收到容器B提供的“额外的”中子还应包含由A泄漏到B的份额为Ω而被B散射返回的份额为βΩ的中子,再次进入A,即βΩ2。

图4 考虑反照率后的中子相互作用

考虑反照率β的影响,式(3)变为:

(8)

由于圆柱体和球体的立体角Ω要远小于平板,β也小于1,因此βΩ2属于小量,不考虑反照率也不会对结果产生较大影响。平板系统的Ω较大,中子相互作用强,不考虑这一效应将导致评估结果偏低。以泄漏中子能谱为条件,计算了不同富集度下3种物料的反照率,利用反照修正后的评估方法可得到平板双体的计算结果。235U富集度为100%下平板双体的Δk/k结果对比如图5所示,满足保守性原则。对于其他235U富集度,反照修正也同样有效。

图5 平板双体的Δk/k结果对比

3.3 容器壁的影响

容器壁可等效视为屏蔽体,特别是当多体间相距较远时。由于在对单体进行临界计算时已考虑了容器壁反射中子给反应性带来的贡献,分析容器壁给中子相互作用带来的影响时可只考虑其对中子的屏蔽作用,即:

(9)

式中:σ′为容器壁材料的中子指数衰减系数,可查表或计算拟合给出;T为容器壁材料的厚度。根据多体间有无屏蔽体和中子反照影响的大小,f(Ω)可分别由式(3)、(8)计算得到。

根据3.2节的结果可知,金属铀锭和二氧化铀粉末的规律非常相似,富集度的影响也不算主要因素,因此MCNP计算条件为:金属铀锭系统和硝酸铀酰溶液系统;富集度选择100%;平板双体、圆柱双体、球双体3种形状;聚乙烯、玻璃和不锈钢3种容器壁材料;2、10和20 mm 3种壁厚;0、200、500和1 000 mm 4个距离;共54个序列共计216个计算案例。对于硝酸铀酰溶液平板双体系统,容器壁为不锈钢材料,Δk/k与容器壁厚、容器间距的关系如图6所示。

图6 Δk/k与容器壁厚、容器间距的关系

由图6可见,容器壁厚与反应性变化接近指数衰减的关系。初步拟合还能发现,距离越远,衰减越弱,容器壁效应越不明显,因此可通过对距离较大的容器壁效应计算结果拟合得到较小的指数衰减系数σ′,在提高经济性的同时,确保保守性。将容器壁效应函数引入评估方法,本文计算了评估方法给出的不锈钢容器壁厚和反应性变化的计算结果,如图7所示。经拟合σ′取值为0.040 mm-1。由图7可见,引入容器壁效应函数f(T)的评估方法能明显释放安全裕度,同时还能保证结果均大于MCNP给出的结果,能够保证评估方法的保守性。

图7 软件计算、未修正的评估方法和考虑容器壁后的评估方法给出的Δk/k结果对比

3.4 容器之间的屏蔽影响

如果多体系统中存在屏蔽体,屏蔽效应将弱化多体间的中子相互作用,因此可在距离效应的基础上乘以屏蔽指数衰减项,来考虑屏蔽效应,即式(3)变为:

(10)

式中:σ为屏蔽材料内中子指数衰减系数,可以查表或计算拟合给出;D为屏蔽材料的厚度。不同混凝土材料的中子屏蔽/中子衰减特性[14]如图8所示。

图8 不同铁硼合金质量分数的混凝土材料的中子衰减能力

当屏蔽体距离容器较近时,还要考虑屏蔽体的反射作用。此时屏蔽体将带来两个相反的效应:效应1,阻挡其他容器偿还容器A中子,减小反应性;效应2,反射容器A的泄漏中子,增大反应性。屏蔽体的双重效应如图9所示。

图9 屏蔽体的双重效应

反射效应函数f(Y,D)由屏蔽体到容器A壁的距离Y,或者屏蔽体对容器A的立体角Ω、屏蔽体的厚度D、屏蔽体的中子散射截面与吸收截面决定。对于确定的屏蔽体材料,其中子散射截面与吸收截面可视为定值,使用临界计算软件可计算得到f(Y,D)。考虑屏蔽体对中子的反射后,式(10)变为:

f(Ω)exp(-σD)f(Y,D)

(11)

屏蔽体的效应由屏蔽效应函数f(D)(小于1)和反射效应函数f(Y,D)(大于1)的乘积决定,非常复杂,特别是对于f(Y,D)与f(D)相当的屏蔽材料,在现场应用中必须高度关注,避免反射效应大于屏蔽效应。

针对容器壁和单体间的屏蔽效应开展数值计算,这里考虑有针对性的组合方式,即富集度为20%的硝酸铀酰溶液平板双体系统,在两种距离(500 mm和1 000 mm)的条件下,计算了3种屏蔽体材料(不锈钢、混凝土、聚乙烯)平行布置在中心处,3种厚度(10、50和100 mm)的Δk/k结果,如图10所示。

图10 Δk/k与容器距离和屏蔽体厚度的关系

由图10可见,屏蔽体的作用非常复杂,对于反应性的影响,只有聚乙烯基本符合Δk/k随屏蔽体厚度增大而衰减的特点,但也与指数衰减的趋势不同,混凝土、不锈钢均展现出先减小后增大的复杂规律,甚至无法形成保守的评估结果。

混凝土和不锈钢具有较大的中子散射截面,中子自由程较长,在厚度距离比(D/L)较小时起到屏蔽作用,减弱了中子相互作用,f(D)发挥主要作用使多体系统的反应性下降;在厚度较大或D/L变大时,单体之间的中子相互作用虽然减弱,但屏蔽体与两个单体间的相对距离也减小,从而起到增强反射的作用,f(Y,D)发挥主要作用使多体系统的反应性上升。

(12)

式中:Ω1为单体之间的立体角;β1为单体的反照率;Ω2为单体与屏蔽体之间的立体角;β2为屏蔽体的反照率,对于不锈钢、混凝土、聚乙烯,β2查表取值为0.79、0.73和0.56。

D/L在1/100～1/5的较大范围,考虑单体之间的立体角、单体之间的散射项以及单体与屏蔽体之间的散射项(反射效应函数以反照率并入立体角计算),不考虑屏蔽效应函数(屏蔽效应函数设为1),利用式(12)计算得到考虑屏蔽效应的评估方法给出的Δk/k,如图11所示。由图11可见,得到的评估结果能够保证保守性。

图11 考虑屏蔽效应的评估方法给出的Δk/k

4 评估方法的实验验证

依托中国原子能科学研究院建立的多体系统核临界安全实验装置[15-17],利用距离效应系列实验取得的临界实验数据,对本文提出的评估方法进行实验验证。多体系统核临界安全实验装置使用富集度为19.75%的硝酸铀酰溶液,包含两不锈钢平板状容器,容器壁厚为10 mm、长为560 mm、宽为280 mm,始终保持平行对齐的状态。实验装置相对面之间的距离可以改变,还能够设置不同类型、不同厚度的屏蔽体材料,如图12所示。

图12 多体系统距离与屏蔽效应实验装置

4.1 距离效应实验验证

距离效应系列实验主要研究不同间隔距离对反应性的影响,进而研究不同间距下两个单体中子相互作用的大小。该系列实验主要进行了6种距离下的临界实验,对应的单体与单体之间的距离分别为20、100、200、300、400、500 mm。根据实验装置的技术参数,计算了不同多体间距对应的立体角、泄漏项、容器壁效应函数等输入参数,利用本文给出的评估方法计算反应性变化(Δk/k)。临界实验同样给出了不同距离条件下的反应性变化,计算结果列于表2。

表2 距离效应实验评估结果与实验测量结果的对比

从表2可看出:评估方法给出的结果从变化趋势上与实验测量的结果比较吻合,且均大于实验结果,能够保证保守性;评估方法较高地估计了相互作用的大小,安全裕度较大,最大偏差不超过0.12 Δk/k。

4.2 屏蔽效应实验验证

屏蔽效应系列实验主要研究不同隔离材料、不同厚度下的系列临界安全实验,研究不同隔离体情况下两个单体之间中子相互作用的影响效应。已完成了不同隔离材料(包括聚乙烯、含硼聚乙烯、水、混凝土、不锈钢等)、不同厚度的屏蔽效应实验,取得了临界实验数据。根据实验装置的技术参数,计算了不同距离的立体角、泄漏项、容器壁效应函数、反射效应函数等输入参数,硝酸铀酰溶液系统的β1取值0.684,不锈钢、混凝土、聚乙烯的β2查表取值分别为0.79、0.73和0.56,利用评估方法给出了反应性变化。临界实验同样给出了距离为500 mm条件下的反应性变化,计算结果对比如图13所示。

图13 屏蔽效应实验评估结果与实验测量结果的对比

由图13可看出:评估方法给出的结果均大于实验结果,能够保证保守性;评估方法同样较高地估计了相互作用的大小,但最大偏差不超过0.035 Δk/k。

4.3 偏差分析

从实验验证结果上看,实验测量值均比评估方法值要小,主要原因是两个容器均处于堆坑内,且两个容器均没有设置反射层,堆坑的墙壁对泄漏的中子散射对于反应性也起到了显著影响。墙壁散射降低了容器之间中子相互作用对于反应性的贡献大小,即使距离增大或屏蔽体变厚,由于墙壁散射的补偿,反应性下降不多,Δk/k的实验结果就比评估方法给出的要小。因此后续有必要单独考虑墙壁散射效应,或将其影响通过修正排除。

5 结论

本文在总结国内外研究成果的基础上,针对核燃料循环领域不断涌现的多体系统相互作用的具体场景,提出了一种保守、便捷、适用性较好的评估多体系统核临界安全(反应性变化)的方法。本文方法通过立体角建立了距离因素与反应性变化之间的定量关系,通过反照率来评估单体之间、单体与屏蔽体之间的中子散射贡献,通过容器壁效应函数考虑容器壁材料与厚度的影响,并利用中国原子能科学研究院建成的临界实验装置,通过临界实验对本文方法进行了验证。结果表明,本文方法在评估富集度为19.75%,间距为0～500 mm的距离效应的偏差不超过0.12 Δk/k,初步证明了本文方法的可行性与安全性。本文形成的评估方法可用于指导存在多体系统问题的易裂变材料处理工艺的核临界安全工艺设计与现场管理,提高了工艺设计效率与经济性。

本文尚未对中子价值进行深入研究,并且保守地设定屏蔽效应函数为1,使得在热谱下的硝酸铀酰系统的评估结果过于保守。下一步将针对硝酸铀酰溶液体系,围绕慢化状态(H/U比)、屏蔽效应与反射效应的精确估计、减少墙壁散射等方面,开展更深入的研究。