热键合、 凹端面及晶体棒直径对Er∶YSGG中红外激光性能的影响

程毛杰, 董昆鹏, 胡伦珍, 张会丽, 罗建乔,权 聪, 韩志远, 孙敦陆*

1. 中国科学技术大学, 安徽 合肥 230026 2. 中国科学院合肥物质科学研究院, 安徽光学精密机械研究所, 安徽 合肥 230031 3. 安徽大学, 安徽 合肥 230601 4. 安徽省先进激光技术实验室, 安徽 合肥 230037

引 言

稀土离子Er3+在4I11/2和4I13/2两个激发态能级之间的辐射跃迁能够实现2.7～3 μm中红外激光输出, 该激光波段位于水分子的强吸收带, 已广泛应用于生物医学领域[1], 同时由于高空及太空中水汽含量少, 激光传输损耗小, 该波段激光在大气遥感及太空军事等领域有着重要作用[2]。 此外, 2.7～3 μm激光还可以作为过渡族Fe∶ZnSe[3]、 非线性BaGa4Se7[4], ZnGeP2和CdSe[5]等光学晶体的泵浦源, 产生3～5及8～14 μm的中远红外激光, 在环境监测、 光电对抗等领域有广阔的应用前景。 近年来, 国内外已对Er3+掺杂的氧化物激光晶体进行了广泛的探索和研究[6-8]。 其中YSGG基质晶体机械性能好、 声子能量较低, 使得Er∶YSGG晶体作为2.7～3 μm中红外激光增益介质具有巨大的优势和潜力[9]。

激光器在运转过程中会不可避免地产生热效应, 导致谐振腔稳定性下降以及多种模式之间的相互耦合, 基模体积减小, 限制了激光功率的提高, 激光光束质量变差, 严重影响了固体激光器的性能。 为了增加晶体元件的散热, 降低或补偿晶体内部的热透镜效应, 目前已采用多种方法, 如在腔内插入负透镜[10]、 优化谐振腔[11]、 改进冷却方式[12]、 晶体热键合或将晶体棒端面加工成负曲率[13-16]等。 实验证明, 在激光晶体端面热键合未掺杂的基质晶体作为端帽, 可以有效加快晶体的散热, 这是由于端帽晶体中没有激活离子, 自身不产生热量, 且热导率相对于掺杂晶体更高, 因此可以起到热沉的作用。 此外, 激光器在工作过程中, 激光棒通过循环水冷却, 将产生的废热带走, 随着泵浦功率的增加, 会有大量的废热不能被及时带走, 从而积累在晶体内部, 又由于激光棒侧表面与冷却水直接接触, 会使晶体棒内外部冷却不均匀, 晶体棒内便形成中心温度高、 边缘温度低的温度梯度分布, 称为热透镜效应。 目前负曲率端面是补偿热透镜效应的一种有效方式, 它不需要插入任何光学补偿元件, 并且可以增加光束基模体积, 改善光束质量。 2015年, 王金涛等[14]在直径5 mm、 曲率半径为-500 mm的Er∶YSGG晶体棒上获得了20 Hz下10.1 W的2.79 μm激光输出。 2021年, 权聪等[15]基于968 nm LD侧面泵浦曲率半径为-200 mm的凹端面15 at.% Er∶YAP晶体, 分别在250和1 000 Hz下, 获得了26.75和13.18 W的功率输出。 同年, 胡伦珍等[16]对LD侧泵不同曲率半径的φ3×85 mm Er∶YSGG凹端面键合晶体棒进行了研究, 获得了500 Hz下15.59 W的2.79 μm激光输出, 优化了端面最佳曲率半径为-500 mm。 然而目前还尚未见到关于不同直径Er∶YSGG热键合及凹端面晶体元件激光性能的系统对比研究报道。

本工作对提拉法生长的高质量Er∶YSGG晶体进行了热键合和端面负曲率加工, 通过测量键合前后透过率的变化检验了键合面质量。 采用968 nm LD侧面泵浦, 对相同直径未键合、 键合和键合凹面棒的热透镜焦距及不同频率下的激光性能进行了对比研究。 对不同直径晶体棒在不同泵浦脉宽、 谐振腔长度、 输出镜透过率、 重复频率等条件下也进行了系统对比, 同时测量了具有最佳激光性能晶体棒的光束质量。 获得的实验结果和结论可以为中红外Er∶YSGG晶体激光的进一步实际应用提供数据参考。

1 实验部分

1.1 晶体生长及热键合

通过设计合理的热温场结构, 并充入一定的氩气作为保护气氛, 有效抑制了Ga2O3的挥发, 采用〈111〉晶向的籽晶, 以一定的转速和拉速成功生长出了高光学质量的纯YSGG和掺铒浓度为35 at.%的Er∶YSGG晶体, 取部分掺杂晶体研磨成粉末经电感耦合等离子体原子发射光谱仪(ICP-OES)测量得到晶体中Er3+浓度为33.9 at.%, 因此可以得到Er3+在YSGG晶体中的分凝系数接近1。 晶体经高温退火与定向切割, 端面精密抛光, 平面度和表面粗糙度分别小于0.1 λ@633 nm和0.5 nm, 如图1所示。

图1 Er∶YSGG晶体端面平面度与表面粗糙度测量结果

为了得到键合Er∶YSGG晶体棒, 首先在室温无尘柜里光胶。 由于光胶过程是基于分子间相互吸引的作用力, 从而使精细抛光的晶面粘结在一起, 因此界面键合能较弱, 易开裂, 需要进一步进行高温热处理。 将光胶后的晶体置于1 200 ℃的马弗炉中并恒温12 h, 使光胶界面形成稳定、 牢固的共价键, 从而实现永久热键合。 经过切割加工并端面精密抛光, 获得了直径均为2 mm的未键合、 键合及键合凹面棒, 如图2(a)所示。 以及直径分别为3和4 mm的键合凹面棒, 如图2(b)所示。 以上晶体棒的长度均为85 mm, 其中键合棒中Er∶YSGG晶体的长度为55 mm, 两端纯YSGG晶体长度均为15 mm, 凹面曲率半径均为-500 mm。

图2 (a) 直径2 mm Er: YSGG未键合、 键合和键合凹端面激光晶体棒;

为了检验键合界面的质量, 我们分别加工了厚度均为2 mm的YSGG和Er∶YSGG精密抛光片, 以及厚度为4 mm的YSGG/Er∶YSGG键合后的精密抛光片, 使用分光光度计(PE Lamda 950)测量了YSGG与Er∶YSGG单片、 键合前简单叠加以及键合后的透过率曲线, 测量范围320～3 000 nm。

1.2 激光实验

激光实验装置如图3所示。 晶体棒两端面镀有2.79 μm高增透膜, 固定在冷却套玻璃管的轴心位置。 输入镜M1是K9玻璃材质, 镀有2.79 μm高反射膜(R>99.95%)。 M2为输出镜, 其在2.79 μm处的输出透过率分别为5%、 10%、 15%和20%。 968 nm侧泵源(CEO-RBAT35-3P200, Northrop Grumman公司)的结构示意图如图3中插图所示。 三组串联并且呈120°角几何对称分布的LD阵列安装在微通道散热器中并围绕激光晶体棒放置, 使之具有近似均匀的泵浦强度分布。 每组阵列封装有15个InGaAs激光二极管, 每个二极管的峰值功率为200 W, 阈值电流为16.3 A, 斜率为17.4 W·A-1(500 Hz, 200 μs)。 随着电流的增加, 泵浦效率逐渐增加, 在电流达到70 A后, 泵浦效率稳定在60%。 该LD侧泵源的泵浦电流和泵浦脉宽最大为160 A和 200 μs, 占空比最高不超过10%。 冷却水从冷水机的出口经过滤器流经激光模块, 当冷却水温度为25 ℃时, LD中心波长约为970 nm(三组LD发射波长分别为969.8、 969.7和969.5 nm), 半高宽为4.6 nm。 为了使激光二极管输出波长与Er∶YSGG晶体的吸收峰相匹配, 以提高泵浦效率, 冷水机的工作温度经优化后设置为(22±0.1) ℃, 晶体棒直接由循环水冷却。 晶体棒的有效泵浦长度约为50 mm, LD与棒之间的距离约为6 mm。 为了防止晶体棒在高重复频率及高功率泵浦下受到损伤, 泵浦源工作占空比一般不超过3%。 激光输出功率由功率计(Ophir 30A-BB-18)测量。 用热释电阵列相机(Ophir-Spiricon PY-Ⅲ-HR)记录激光光束轮廓和相关参数以计算得到M2因子。

图3 968 nm LD侧面泵浦Er∶YSGG晶体的

2 结果与讨论

2.1 YSGG与Er∶YSGG键合前后的透过率

图4为YSGG与Er∶YSGG晶体键合前后的透过率曲线。 测量中由于仪器本身以及测量造成的误差估计约为±0.5%。 纯YSGG在整个测量范围320～3 000 nm内没有吸收, 透过率均在80%以上。 Er∶YSGG有多个强的吸收峰, 在激光波长2 790 nm处, 透过率约为83%左右。 当YSGG与Er∶YSGG在键合前只是简单地叠加时, 其2790 nm透过率为72.6%, 与考虑光垂直入射时存在四个反射面计算得到的透过率理论值72%相接近。 但是YSGG与Er∶YSGG键合后透过率达到了约83%, 与单个Er∶YSGG晶体的透过率相一致。 从图4整体来看, 键合后YSGG/Er∶YSGG复合晶体与单块Er∶YSGG晶体的透过率曲线基本吻合, 在误差范围内难以区分。 结果表明, 复合晶体由键合前的四个反射面, 通过光胶热键合后变成了两个反射面和一个键合界面, 热键合后有两个反射面消失了, 而且由键合界面造成的透过损耗非常小, 已经超出我们现在现有仪器的测量精度范围, 键合面几乎不存在杂质和损伤, 其键合区域为均匀过渡, 基本上无散射损耗存在, 可以认为实现了一体化[17]。

图4 YSGG与Er∶YSGG晶体键合前后的透过率曲线

2.2 直径2 mm未键合、 键合及键合凹面棒的激光性能

通过对热焦距测量值的对比可以为激光性能优劣的判断提供参考, 非对称稳定谐振腔法是目前最常用的测量热焦距的方法。 基于热焦距测量的平行平面谐振腔示意图如图5中插图所示。 M1和M2分别是谐振腔的两个腔镜, 长度为l的晶体棒等效成一段折射率为n的各向同性介质与一个薄透镜。L1和L2分别是薄透镜与M1和M2的距离。 谐振腔的稳定性条件可用式(1)表示[18]

(1)

图5 直径2 mm Er∶YSGG未键合、 键合和键合凹端面晶体棒的热焦距随泵浦功率的变化关系

从式(1)可知, 在f>L1的条件下, 当f>L2时, 谐振腔为稳定腔; 当f=L2时, 谐振腔为介稳腔; 当f

为了研究激光棒热键合及凹端面对晶体热效应的影响, 我们首先利用上述谐振腔稳定性条件, 在150 Hz、 200 μs条件下测得了直径均为2 mm的未键合、 键合和键合凹面晶体棒的热透镜焦距随泵浦功率变化的曲线, 如图5所示。 三根晶体棒的热焦距和泵浦功率均呈反比关系。 在相同热焦距下, 键合凹端面晶体棒对应泵浦功率最高, 热键合棒略低, 未键合棒最低。 这表明热键合可以增加晶体棒的散热能力, 若再与凹端面加工相结合, 可以在一定程度上补偿激光晶体棒在高功率运转下的热透镜效应, 从而进一步提高晶体的激光性能。

图6是直径均为2 mm的未键合、 键合平平面与键合凹端面Er∶YSGG晶体棒的激光性能。 从图6(a), (c)和(e)中可以看出, 当重复频率低于150 Hz时, 由于晶体内产生的废热相对较少, 从而热效应小, 键合以及凹端面并没有显示出明显优势, 其最大输出功率、 斜效率以及泵浦阈值与未键合棒很接近。 例如, 在重频150 Hz, 脉宽200 μs时, 三种棒的最大输出功率、 斜效率和泵浦阈值分别均在24 W, 28%和25 W附近。 但从图6(b), (d)和(f)中可以看出, 随着重复频率的增加, 产生的废热相对较多, 热效应增加, 键合晶体棒的散热能力表现出明显优势, 最大输出功率和斜效率相比未键合棒都得到了明显提高, 凹端面的热透镜补偿效应也得到一定的体现。 例如, 在重频300 Hz, 脉宽100 μs下, 三种棒的最大输出功率分别为15.54、 17.85和18.33 W、 斜效率分别为16.6%, 18.3%和18.4%; 在重频500 Hz, 脉宽60 μs时, 三种棒的最大输出功率分别为10.36, 14.25和15.22 W、 斜效率分别为9.3%, 11.6%和11.6%; 在重频600 Hz, 脉宽50 μs时, 三种棒的最大输出功率分别为9.4, 13.32和13.18 W、 斜效率分别为6.7%, 8.6%和9%。 综上结果可以看出, 热键合相对于未键合, 更加有利于提高晶体的激光性能。 此外, 键合凹面棒在重频300～500 Hz下的热效应补偿效果较600 Hz更好, 表明凹面棒的热效应补偿能力与其曲率半径也有一定的关系, 其补偿效果在一定的重频范围内最佳, 本文中所有凹面棒的曲率半径均为-500 mm。 因此需要根据应用场合对重频和功率大小的不同需求, 进一步优化得到晶体棒的最优曲率半径。

图6 直径2 mm Er∶YSGG未键合、 键合与键合凹端面晶体棒的激光性能

2.3 不同直径键合凹面晶体棒的激光性能

图7为三种不同直径键合凹端面晶体棒在不同腔长、 不同输出镜透过率下的激光性能对比, 其中重复频率为150 Hz, 泵浦脉宽为200 μs。 为了优化激光输出, 输出镜M2选取在2.79 μm处具有4种不同透过率的CaF2镜片, 分别为5%、 10%、 15%和20%, M1和M2对称地放置在侧泵源的两端, 谐振腔长度分别为120、 130、 140和150 mm。 从图7(a), (c)和(e)中可以看出, 随着输出镜透过率的增加, 其泵浦阈值也随之升高, 其中直径2 mm棒的泵浦阈值最低, 约为25 W, 最佳输出镜透过率为10%。 从图7(b), (d)和(f)中可以看出, 当腔长为120 mm时, 其激光输出较为稳定, 并且当泵浦功率达到110 W时, 输出功率仍未出现饱和现象。 由于直径2 mm棒具有大的比表面积, 从而拥有更好的散热能力, 获得了最大功率约23.82 W的2.79 μm激光输出, 直径3和4 mm晶体棒由于散热能力相对2 mm较弱一些, 因此它们获得的最大功率仅在18 W附近。

图7 直径2～4 mm Er∶YSGG键合凹端面晶体棒在不同腔长及不同输出镜透过率下的激光性能

根据不同应用场合, 需要激光在不同重复频率下工作, 因此图8显示了三种不同直径φ2, 3和4 mm键合凹面棒在不同重复频率下的激光性能对比, 其中输出镜透过率和腔长均为前面实验获得的最佳值T=10%和L=120 mm。 从图8(a), (c)和(e)中可以看出, 当重复频率低于100 Hz以下时, 直径2 mm的激光棒并未显示出明显的优势, 其最大输出功率和斜效率与直径3和4 mm棒相接近, 均在14 W和30%附近, 这应是由于低频下晶体内部产生的废热相对较少, 热效应不明显, 循环水也能将直径稍大的晶体棒较好地冷却。 当重频高于100 Hz时, 直径2 mm的棒在重频150 Hz, 获得了平均功率23.82 W、 斜效率27.7%的2.79 μm激光输出, 而直径3和4 mm棒仅约为18 W和23%。 从图8(b), (d)和(f)中可以看出, 在重频为300 Hz时, 直径2 mm棒获得了平均功率18 W、 斜效率18.4%的2.79 μm激光输出, 而直径3和4 mm的棒仅约为13 W和14%; 当重频为500 Hz时, 直径2 mm棒获得了平均功率15 W、 斜效率11.6%的2.79 μm激光输出, 而直径3和4 mm的棒仅约为10 W和9%; 当重频为600 Hz时, 直径2 mm棒获得了平均功率13.18 W、 斜效率9%的2.79 μm激光输出, 而直径3和4 mm的棒仅约为9 W和7%。 此外, 从整体看来, 直径2 mm棒的泵浦阈值也均小于直径3和4 mm的棒。

图8 直径2～4 mm键合凹端面晶体棒在不同重复频率下的激光性能

激光的光束质量是衡量激光器光束特性的关键参数之一, 通常采用M2因子和远场发散角Θ来表征。 测试条件为重频150 Hz, 脉宽200 μs, 功率控制在最大输出功率的80%约18.5W, 并用焦距为300 mm的CaF2透镜将光束聚焦, 然后在焦点附近移动相机, 记录x和y方向上的光斑直径, 得到激光光束在传输过程中束腰宽度ω随传播距离z的变化, 利用式(2)进行双曲线拟合[19]

(2)

根据A,B,C系数计算可得到M2, 如式(3)所示

(3)

图9 直径2 mm键合凹端面Er∶YSGG晶体棒的光束质量

3 结 论