长三角城市群城市空间形态对PM2.5与O3污染空间异质性特征的影响研究

叶深，王鹏,2*，黄祎，折远洋，丁明军,2

1. 江西师范大学 地理与环境学院，江西 南昌 330022；2. 江西师范大学鄱阳湖湿地与流域研究教育部重点实验室，江西 南昌 330022

21 世纪以来，全球城市化发展迅速，预计本世纪末全球城市建设用地同比扩张1.8 倍（Li et al.，2022）。亚洲作为世界范围内城市化最迅速的大洲将面临城市建设用地扩张和人口快速增长引起的城市生态环境问题（Gao et al.，2020）。长三角城市群作为中国三大城市群之一，频繁的人类活动、密集的产业结构及发达的交通运输给区域大气污染提供了潜在排放源（Ma et al.，2019）。如何缓解大气污染并改善区域大气环境是城市生态学领域中的热点话题（Tang et al.，2022），分析“十三五”规划期间长三角城市群PM2.5与O3污染特征及其相关性对区域大气污染治理具有重要科学意义。

城市扩张背景下，人类活动引起的氮氧化物（NOx，nitrogen oxides）和挥发性有机物（VOCs，volatile organic compounds）浓度上升是PM2.5与O3污染问题的形成原因之一（Shi et al.，2020）。近地面PM2.5质量浓度的变化将影响气溶胶光学厚度AOD（Aerosol Optical Depth）并改变O3光化学反应速率（邵平等，2017）。O3的光解过程将增强大气氧化性，促进SO42-、NO3-等无机盐离子生成并氧化VOCs 生成二次气溶胶导致二次PM2.5浓度的升高（张涵等，2022）。目前针对PM2.5与O3污染问题的研究主要从相关性、气象驱动因素及时空分布等多个角度进行（Li et al.，2019；Duan et al.，2021；郝永佩等，2022）。如Chen et al.（2019）发现夏季PM2.5与O3质量浓度呈正相关的一部分原因和O3浓度升高有关；Wang et al.（2019）指出光照、温度及风速等气象要素通过影响污染物排放、物理传输及化学反应过程来改变PM2.5与O3浓度；Chu et al.（2020）对全国范围PM2.5与O3浓度相关性分析发现相关性系数随着太阳辐射强度沿南北纬度出现变化。然而在PM2.5与O3污染问题研究中往往忽略了变量随空间位置变化引起的空间异质性问题（Anselin et al.，1992）。因此，从长三角城市群城市PM2.5与O3污染空间异质性影响因素的角度分析将有助于改善区域PM2.5与O3污染现状。

随着“精明增长模式（Smart Growth）”及“新城市主义（New urbanism）”等新城市化理论的提出（王国爱等，2009），人口密度、交通、经济等社会经济要素作为量化城市化的重要因子被应用于分析城市化进程对大气污染物的影响（Wu et al.，2017；Chen et al.，2020；Mahady et al.，2020）。然而，以上研究未涉及城市化进程对大气污染空间异质性的影响，也未考虑城市化过程中污染物转换形成的PM2.5与O3污染问题。作为城市用地外部几何特征的外部空间格局及人文经济的内部空间结构聚合体（王新生等，2005；潘竟虎等，2015），城市空间形态反映了城市化进程。城市连通性、城市紧密度、城市形状等城市空间格局指数通过减少绿地面积、拉长交通通勤距离、改变工业区布局可以削弱城市大气环境的承载能力（Muñiz et al.，2005；Jia et al.，2019；Huang et al.，2022）。城市空间结构指数的增长与不良的城市空间形态排列组合使城市空气质量恶化（Badach et al.，2023）。因此，研究不同类型城市空间形态及PM2.5与O3污染空间异质性特征将为城市化背景下区域大气污染治理提供科学经验。

鉴于以上不足，针对PM2.5与O3污染空间异质性问题，有必要了解城市化背景下城市空间形态指数对其的影响过程。基于“十三五”规划期间长三角城市群环境监测站PM2.5与MDA8 O3质量浓度监测数据，中国土地覆盖数据集（CLCD）、LandScan人口数据、DMSP 夜间灯光遥感数据集等社会经济数据，并结合城市空间形态指数及地理探测器模型进一步揭示城市空间形态对PM2.5与O3污染空间异质性的影响。

1 研究数据与方法

1.1 研究区概况

长三角城市群位于长江中下游平原，濒临太平洋，地理范围在32°34′—29°20′N、115°46′—113°25′间，气候类型为亚热带季风气候，平均气温在13—18 ℃，城市化和工业化均位于全国前列（方创琳，2014）。长三角城市群作为国务院最早批复的城市群在区域发展战略地位中占据重要地位（宁越敏，2011）。此外，丽水市常住人口>200 万人，且空气质量位于全国前列，但郭云等（2021）发现该地O3污染对生态环境影响要大于PM2.5污染，故将其加入研究区（图1）。

图1 研究区地形、监测站点、土地利用及平均夜光遥感指数的空间分布Figure 1 Spatial distribution of topography, monitoring stations, land use and mean nighttime light index values in the study area

1.2 数据来源及预处理

2016—2020 年PM2.5与MDA8 O3（日最大8 h滑动平均值）质量浓度数据均来源于全国城市空气质量实时发布平台（https://air.cnemc.cn:18007/）公布的长三角城市群大气环境监测站连续时间序列日尺度空气质量数据（μg·m-3）；为减少栅格数据空间尺度不匹配产生的偏差，现将2016—2020 年长三角城市群土地覆盖数据（Yang et al.，2021）；1 000 m×1 000 m 分辨率 LandScan 人口密度数据（https://landscan.ornl.gov/）以及DMSP（Defense Meteorological Satellite Program）夜间灯光遥感数据（Zhang et al.，2021）转化为Albers 投影坐标系并通过ArcGIS 10.2 软件重采样到1 000 m 空间分辨率。考虑到大气污染物成因，选取第三产业结构占比Ind（%）及公共汽车保有量Bus（辆）作为社会经济数据。温度t（℃）、降水PCP（mm）、相对湿度Hr（%）以及风速Vw（m·s-1）四类气象数据均来自于逐时国家气象科学数据中心（http://data.cma.cn/），各项数据表征及来源见表1。

表1 各类城市指标汇总Table 1 Urban spatial morphology index and significance

通过对长三角城市群城市PM2.5与MDA8 O3质量浓度值进行统计并计算各地级市日均质量浓度值，对缺失数值通过ArcGIS 10.2 软件进行反距离加权空间插值，得到空间全覆盖数据；在此基础上通过IBM SPSS Statistics 26 软件计算PM2.5和MDA8 O3不同时间尺度质量浓度均值（年、月、季）；最后通过R 语言软件中“corrplot”包对污染物均值计算Pearson 相关系数，并判断其对PM2.5与MDA8 O3质量浓度的影响。若r>0 表示污染物间存在正相关。

1.3 城市空间形态表征及意义

作为反应城市扩张过程中社会及自然要素的城市景观形态指数已被城市生态学领域应用于量化城市空间布局模式。综上，参考相关文献（Stone Jr，2008）选取城市建设用地栅格数据通过ArcGIS10.2 及Fragstats 4.2 软件分别计算城市建设用地紧凑度（CompactIndex，CI）（Alonso，1971）、边缘密度（Edge density，ED）、斑块密度（Patch density，PD）、最大斑块占比（Largest patch index，LPI）作为城市空间格局（Shape）指数；此外，城市空间形态通过影响社会经济及人类活动强度导致生态环境质量改变（吴文坤等，2023）。故选取城市人口密度P、城市平均夜光遥感指数TNLI、第三产业结构占比 Ind、交通通勤度（Transport Commuting，TC）作为城市空间结构（Structure）指数（陈珍启等，2016），具体意义及公式见表2。

表2 城市空间形态指数及意义Table 2 Urban spatial morphology index and significance

1.4 基于地理探测器分析城市空间形态、气象要素对PM2.5与O3污染空间异质性特征的影响

地理探测器是通过重新划分区域单元并将各变量在空间上进行重新叠加，借此评估变量空间关系的模型（王劲峰等，2017）。地理探测器数据预处理包括提取各类污染物及社会经济矢量数据并转化为栅格数据；通过ArcGIS 10.2 软件构建1 000 m×1 000 m 分辨率格网数据；为消除绝对总量对计算产生的误差影响，将各类栅格数据使用自然断点法标准化后提取至格网数据；最后根据空间分析统计工具提取到点并导出至地理探测器模型运算（图2）。

图2 基于地理探测器分析城市空间变量对PM2.5 与O3 污染空间异质性特征的影响Figure 2 Geo-detector analysis of the spatial variable on the spatial heterogeneity characteristics of PM2.5 and O3 pollution

地理探测器的因子探测通过计算q值对长三角城市群城市空间变量与PM2.5与O3空间异质性进行探究。具体公式如下：

式中：

q——长三角城市群某种空间变量对长三角城市群PM2.5与O3污染空间异质性特征的探测力度，当q值越接近1 时，可以说明自变量主导驱动了PM2.5与O3污染空间异质性特征，反之q值越小自变量对PM2.5与O3污染的解释性越弱；

n——长三角城市群总计样本数；

h——1, 2, …L为长三角城市群内部各地级市建立的空间格网层数；层表示的是长三角城市群PM2.5与O3污染物在长三角城市群内部体现的相关性，但又在内部各地级市呈现出明显的空间差异性（Wang et al.，2016）；

σ2——长三角城市群PM2.5与O3污染物年均质量浓度值的方差。其中q值大小可作为长三角城市群PM2.5与O3空间异质性解释率。

交互探测器为辨识城市空间变量指数间的交互作用，即主要因子x1和重要因子x2共同作用下对长三角城市群PM2.5与O3污染特征的解释率变化的影响。评估方法如表3：

表3 地理探测器交互探测Table 3 Geo-detector interaction detection

由于长三角城市群空间单元内城市空间形态指数x1和x2空间位置差异导致模型参数随空间位置变化造成空间非平稳（Spatial Non-stationarity）。故通过生态探测器F统计量判断长三角城市群空间单元内x1和x2之和是否小于区域总方差来检验PM2.5与O3污染空间分层差异特征。

式中：

Nx1和Nx2——长三角城市群城市空间双因子变量x1和x2的样本量；

SSW——城市空间双因子变量空间分层的方差之和（Within Sum of Squares）；零假设为H0为SSWx1=SSWx2。如果在显著性水平拒绝零假设，则长三角城市群城市空间变量在空间分层存在显著空间差异。

2 长三角城市群城市PM2.5与O3污染及城市空间形态指数时空变化特征

2.1 长三角城市群PM2.5与O3时间变化特征

2020 年长三角城市群城市PM2.5年均质量浓度值较2016 年的47.7 μg·m-3下降15.3 μg·m-3，但近5 年PM2.5年均质量浓度值（41.1 μg·m-3）仍未达到《环境空气质量标准》（GB 3095—2012）（环境保护部等，2012）二级标准限值（35 μg·m-3）。长三角城市群城市MDA8 O3质量浓度值呈上升趋势，2018—2019 年MDA8 O3年均质量浓度值上升最明显（5.82%），2020 年较2016 年增长9.93%（图3）。月尺度，PM2.5月均质量浓度值呈“1 月下降，9—12月上升”的“V”型季节变化趋势；MDA8 O3月均质量浓度值夏季较高，冬季较低，但7 月左右存在局部谷值，表现出“M”型的趋势。

图3 长三角城市群城市PM2.5与MDA8 O3质量浓度时间变化特征Figure 3 Contrast between temporal changes of PM2.5 and MDA8 O3 in the Yangtze River Delta

2.2 长三角城市群PM2.5与O3季节质量浓度相关性时空演变特征

由图4 可见，长三角城市群PM2.5与O3污染质量浓度存在明显的季节变化规律。其中，夏季城市PM2.5与O3质量浓度相关性大于其他季节，其季节质量浓度相关系数位于0.495—0.704 区间；秋季PM2.5与O3质量浓度相关性系数较夏季下降0.3—0.63；春季PM2.5与O3质量浓度相关性系数介于秋、冬两季（0.026—0.104）；冬季PM2.5与O3质量浓度相关性系数最低。

图4 长三角城市群PM2.5 与O3 季节质量浓度相关性时间变化特征Figure 4 Seasonal temporal changes of PM2.5 and O3 correlation in Yangtze River Delta

夏季各地级市PM2.5与O3质量浓度相关性为正相关（如图5 所示）。其中，宁波市（0.719）和绍兴市（0.714）是夏季长三角城市群城市中PM2.5与O3质量浓度相关性系数最高的地级城市。冬季长三角城市群城市PM2.5与O3质量浓度相关性系数最低的地级城市分别为无锡市（-0.143）、合肥市（-0.112）滁州市（-0.072）及南京市（-0.049）。因此，PM2.5与O3季节质量浓度相关性存在明显的时空分异特征。

图5 长三角城市群PM2.5与O3季节质量浓度相关性时空分布特征Figure 5 Spatial temporal changes of PM2.5 and O3 correlation in Yangtze River Delta

3 长三角城市群城市空间形态及气象要素时空演变特征

3.1 长三角城市群城市空间形态及气象要素时间变化特征

受疫情影响前，城市建设用地紧凑度由2016 年的1.07 上升至2019 年的1.21（图6）。2020 年长三角城市建设用地边缘密度较2016 年增加0.203 m·hm-2。因此，长三角城市群的城市建设用地紧凑度和边缘密度增加将推动城市化进程加速；2016—2020 年长三角城市群城市中心性加强、城市建设用地的规则度不断获得完善，城市建设用地最大斑块占比指数从2016 年的1.2%上升至1.5%；目前长三角城市群城市化进程不断向绿色可持续高质量转化，城市建设用地板块密度的历程由前期快速上升逐渐转向后期渐缓趋势。长三角城市群空间结构指数时间变化特征显示：除交通通勤度外，其余各项内部空间结构指数均表现出持续上升趋势。2019—2020 时间政府在全国范围内实施的疫情防控措施导致交通通勤度指数出现的短期下降（44.8%）的原因；人口密度、平均夜光遥感指数及第三产业结构占比的逐年增强改变了人类活动强度对城市空间形态的影响；气象要素受人类活动影响较小，年际间存在较大波动，而相对湿度受气候条件影响与降水时间变化特征相近。

图6 长三角城市群城市空间形态及气象要素时间变化特征Figure 6 Temporal changes in the urban morphology and meteorological of the Yangtze River Delta

3.2 长三角城市群城市空间形态及气象要素时空演变特征

长三角城市群城市空间形态指数存在显著的空间异质性特征（图7）。长三角城市群城市空间格局指数空间分布和城市化水平有关，城市化水平较高的中部城市如上海市、苏州市及盐城市等地级城市的空间格局指数出现空间集聚特征。受经济发展及人类活动的强度影响，丽水市及舟山市的各类城市空间结构指数的空间分布特征较中部城市出现了明显转变。从整体来看，长三角城市群空间形态指数呈北高、中部次之、南低的空间特征。受太阳辐射强度影响，长三角城市群城市年均气温自丽水市（19.4 ℃）、台州市（19.0 ℃）向盐城市（12.1 ℃）递减。而其余气象要素空间分布特征不明显。

4 长三角城市群城市PM2.5与O3污染空间异质性分析

4.1 长三角城市群城市PM2.5与O3污染空间异质性影响因素分析

图8 显示城市建设用地紧凑度、人口密度以及降水分别是长三角城市群PM2.5与O3污染空间异质性特征的最主要城市空间形态指数以及气象要素。城市建设用地紧凑度是长三角城市群PM2.5质量浓度值（0.259）、MDA8 O3质量浓度值（0.418）以及PM2.5与O3浓度相关性（0.258）解释率靠前的城市空间格局影响因子；而城市建设用地边缘密度对PM2.5与O3污染的解释率相对较弱。从城市空间结构视角分析发现人口密度对PM2.5与O3污染空间异质性特征影响大于其他影响因子，而交通通勤度次之。气象要素中，风速对污染物空间异质性的影响最小，其解释率均小于0.1。

图8 长三角城市群城市PM2.5与O3空间异质性单因子驱动分析Figure 8 Factor analysis of PM2.5 and O3 spatial heterogeneity in the Yangtze River Delta

4.2 长三角城市群PM2.5与O3污染空间异质性交互机制分析

任意双因子的交互作用将增强对长三角城市群PM2.5与O3污染空间异质性特征的解释率，结果如图9 所示。城市建设用地斑块密度和城市建设用地最大斑块占比对长三角城市群PM2.5质量浓度值（0.602）、MDA8 O3质量浓度值（0.627）以及PM2.5与O3浓度相关性（0.608）均表现出较强的交互作用，是最强的城市空间格局交互组合。从长三角城市群空间结构分析发现，人口密度和第三产业结构占比对PM2.5与O3污染空间异质性的解释率均大于0.3，证明了城市空间结构指数在人口城市化过程中将推动产业结构集聚导致PM2.5与O3污染物出现空间异质性特征。除气象要素自身外，风速和温度是所有气象要素中对PM2.5与O3污染物空间异质性解释最弱的交互组合，其解释率均小于0.3。

图9 长三角城市群PM2.5与O3交互分析Figure 9 Analysis of the interaction between PM2.5 and O3 in the Yangtze River Delta

城市空间形态因子的双因子交互作用对长三角城市群PM2.5与O3污染空间异质性影响关系呈非线性增强和相互增强两种趋势（表4）。其中，PM2.5与MDA8 O3质量浓度值的不同类型增强趋势占比基本持平。人口密度和平均夜间灯光遥感指数（0.718）和人口密度和第三产业结构占比（0.657）分别是对PM2.5与O3污染空间异质性影响最强的两组城市空间形态交互组合，而降水和相对湿度（0.095）是对PM2.5与O3污染影响最小的交互组合（除单因子外）。

表4 长三角城市群城市空PM2.5与O3交互驱动机制Table 4 Interactive driving mechanism between PM2.5 and O3 in the Yangtze River Delta

4.3 长三角城市群城市PM2.5与O3污染主要影响因子的空间分层异质性分析

主要城市布局指数同PM2.5与O3污染在空间分层上交互组合存在显著差异的数量大于主要城市空间结构指数以及主要气象要素空间分层著差异数量，结果如图10 所示。主要城市空间格局指数中，除城市建设用地边缘密度和城市建设用地边缘密度、城市建设用地最大斑块占比和城市建设用地斑块密度外，其余PM2.5质量浓度值、MDA8 O3质量浓度值以及PM2.5与O3浓度相关性的交互组合中均不存在显著空间分层差异。城市空间结构指数中，PM2.5与O3污染与各类主要影响因子间不存在明显的空间分层差异特征。而影响MDA8 O3质量浓度空间分层差异的主要气象交互组合是相对湿度和风速。

图10 长三角城市群城市PM2.5与O3空间分层异质性分析Figure 10 Significance analysis of the spatial interaction between PM2.5 and O3 in the Yangtze River Delta

5 讨论

在城市扩张背景下，气象和社会经济要素影响了城市PM2.5与O3污染浓度值。《中国生态环境统计年鉴》显示2020 年长三角城市群城市PM2.5质量浓度较2015 年下降39%，而以O3污染超标天数占比将超过50%（生态环境部，2021）。这与该研究发现长三角城市群地级城市PM2.5与O3质量浓度的变化规律相符合。形成O3污染物浓度上升的部分原因是PM2.5浓度的降低减少了气溶胶对HO2自由基和NOx的吸收（Lou et al.，2014）。夏季长三角城市群与东部沿海城市均受气象条件（林昕等，2023）影响导致臭氧出现“双峰”现象。此外，台风经西太平洋低纬地区北上，近地面受台风外围下沉环流控制下的晴热条件会促进臭氧生成（Li et al.，2022）。副热带高压以及台风外围环流（Wang et al.，2022）是长三角城市群八月份臭氧质量浓度值较7 月出现上升的原因之一。长三角城市群中部内陆工业化水平整体高于东南城市，但黎文勇（2023）证实长三角城市群工业化对大气污染物影响模式存在异质性影响，这是引起长三角城市群中部地区出现污蔑及大气污染现象的原因之一。上海市作为长三角城市群内部经济最发达城市，其PM2.5与O3污染物相关性明显高于其他中部地级城市，具有典型代表特征。这和孙金金等（2022）通过中国环境监测总站数据结合大气颗粒物检测仪发现不同时间尺度下上海市PM2.5与O3污染物季节相关性均高于南京市PM2.5与O3污染物季节相关性的研究结论一致。因此，长三角城市群PM2.5与O3污染物的浓度变化特征同城市群内部城市化程度和气候条件有关。

其次，城市空间形态指数从侧面表征了城市化背景长三角城市群地级城市建设用地面积扩张、经济发展水平提高及人口密度的上升，这影响了长三角城市群PM2.5与O3污染浓度值变化规律。Dong et al.（2023）对长三角城市群PM2.5与O3污染物空间分布特征研究发现污染物高值区主要集中在中部地区，这与本研究中城市空间结构指数的高值区吻合。人口密度作为衡量城市外部空间形态连通性的重要指标是PM2.5与O3污染空间异质性的最主要驱动因子，城市群空间连通性越强（人口密度越高）、城市紧凑型越合理、城市化发展水平也越高。Lu et al.（2016）研究发现紧凑型城市空间形态通过提高交通通勤度及改变工业的集聚降低私家车能源消耗、减少运输和存储能源消耗来改善城市空气质量。易嘉慧等（2022）和吴雅睿等（2023）发现疫情期间污染物和部分社会经济均出现波动，这和2019—2020 年部分城市空间结构指数的下降趋势存在一致性。Chang et al.（2020）对疫情防控时间段内汽车尾气排放和污染物的相关性进行研究发现2020 年交通运输量较同期减少了1/3，这证明了本文交通通勤度出现短期波动的研究结论。因此，鼓励城市群建设紧凑型城市空间形态、提倡公共交通出行、合理规划城市扩张进程将有助于区域大气污染治理。

主要城市空间形态指数同PM2.5与O3污染物在空间单元上存在明显的空间异质性特征。地理探测器结果表明，同一主要驱动因子对PM2.5与O3污染物存在着不同的空间解释性。现有研究表明城市不同类型功能街道近地面大气污染物存在明显的空间分异特征（王薇等，2022）。当城市人口密度增加时，由于私家车尾气、生活源排放及农业活动对大气污染物在物理—化学传输过程中影响速率不同导致PM2.5与O3污染物出现空间差异（Han et al.，2018）。此外，“源-汇”景观理论指出城市景观内部连通性同“源”存在关联性（Bechle et al.，2011）。城市建设用地作为“源”景观具有遮蔽效应能阻碍太阳辐射对地表的相互作用（Cilek et al.，2021），导致太阳辐射对O3转化效率存在差异（Qin et al.，2021），这造成了城市建设用地紧凑度分别对PM2.5与O3相关性空间异质性特征解释率出现13.7%—41.8%的差异。从城市空间形态来看，合理的城市空间形态将促进污染物改善。因此，在今后的研究中，将通过高分辨率长时间序列遥感影像重新审视城市空间形态指数并利用交叉学科知识明确城市变化进程中污染物变化的拐点与阈值。

6 结论

基于“十三五”规划期间，遥感和污染物监测数据，利用景观指数计算城市空间形态指数解析长三角城市群城市扩张程度，进而对研究区PM2.5与O3污染的空间异质性特征进行分析，采用Pearson相关性系数计算PM2.5与O3污染相关性，通过地理探测器中的因子探测、交互探测及生态探测3 个模块研究长三角城市群城市空间形态对PM2.5与O3空间异质性的影响关系，研究结果如下：

1）冬季是长三角城市群城市PM2.5污染频发时间段，MDA8 O3质量浓度值高值出现在春末夏初；时间尺度上，PM2.5与O3浓度相关系数的季节变化规律为“夏季>秋季>春季>冬季”，其中夏季相关性系数为0.619；空间尺度上，PM2.5与O3浓度相关性系数自东南沿海城市向中北部内陆递减。

2）城市空间形态指数除2019—2020 年交通通勤度（44.8%）及城市建设用地紧凑度（5.86%）出现波动外，其余城市空间形态指数均逐年上升。受空间异质性影响，长三角城市群城市空间形态指数高值区位于中北部内陆地区，其城市内部空间指数高值区出现在沿海地区。气象要素影响因子年际间变化受人类活动影响相对较小。其中，温度受太阳辐射影响呈明显的“北高南低”特征。

3）城市建设用地紧凑度和人口密度是长三角城市群城市PM2.5与O3污染空间异质性主要城市空间形态的影响因子，而降水则是最主要的气象影响因子。其中，人口密度及平均夜间灯光遥感指数（0.718）和第三产业结构占比及平均夜间灯光遥感指数（0.669）作为最强的两组多因子交互组合将增强PM2.5与O3污染空间异质性特征。通过合理规划城市布局，规划市区人口分布将有助于实现生态城市环境格局优化促进城市区域大气环境的改善。