强化混凝对低浊含藻水污染控制研究

摘要：针对水源地夏季藻类暴发现象，探究了单独投加聚合氯化铝（PAC）、辅助投加高岭土为助凝剂，以及高锰酸钾（KMnO4）预氧化强化混凝3种工艺对稳定生长期内不同藻细胞浓度的低浊含藻水中OD680、UV254、DOC和浊度的去除效果。结果表明，当藻细胞密度为105个/mL时，辅助投加高岭土提高初始浊度至10 NTU后投加10 mg/L PAC对OD680、UV254、DOC的去除效果最佳，分别为96.8%、52.0%、55.1%，且沉淀30 min后出水浊度小于1 NTU；当藻细胞密度为106个/mL时，采用KMnO4预氧化（1.2 mg/L，1.5 h）强化混凝可有效降低PAC投加量（4 mg/L），对OD680、UV254、DOC的去除效果最佳，分别为97.5%、39.3%、25.4%，且沉淀30 min后出水浊度仍小于1 NTU。扫描电镜（SEM）结果显示，预氧化对藻细胞的损伤较小，外壳出现轻微变化，混凝后对藻细胞的包裹性更强。对于实际低浊含藻水源水，KMnO4预氧化强化混凝工艺对藻类、有机物和浊度的去除效果最优，同时在出水浊度达标情况下可以大幅减少混凝剂使用量。

关键词：低浊含藻水；高锰酸钾；聚合氯化铝；强化混凝；藻密度

中图分类号：X52 " " " "文献标志码：A " " " "文章编号：1674-3075（2024）06-0172-08

近年来，受全球气候变暖和水体富营养化影响，湖泊和水库等水源地藻华频发，严重危害饮用水安全（张童等，2022；Fan et al，2023）。在夏季藻类暴发期，水厂常面临除藻除浊效果下降、滤网频繁堵塞、消毒副产物（DBPs）生成势增加等问题（易晋等，2021）。富营养化水体往往呈现低浊（低于20 NTU）、高藻特征，颗粒物表面带负电，在混凝过程中产生的絮体松散、密实度低并且沉降性差，增加了混凝剂的消耗量（王兆东等，2017）。在水处理过程中，藻细胞表面的胞外有机物（EOM）对藻细胞具有保护作用，不仅限制了传统工艺对藻细胞及其代谢物的去除效果，还可能造成滤料池堵塞、净水建筑物腐蚀、管网使用寿命缩短等危害（倪蓉等，2024）。目前饮用水处理厂对低浊高藻水通常采用加大混凝剂投加量来控制出水指标，但因藻细胞表面带负电且稳定性强，常面临除污效果差和药剂消耗量高等问题。

为解决低浊高藻水污染控制难题，国内外水厂藻类去除方法大部分采用预氧化强化混凝工艺，常见的有次氯酸钠（Wan et al，2019）、高锰酸盐（Wang et al，2023a）、过氧乙酸（Zhu amp; Liu，2022；Liu et al，2024）、臭氧（Wang et al，2023b）、以及紫外（Dai et al，2020）联用等氧化方法。如阳离子聚合物、阳离子淀粉、硅烷改性复合材料等除藻工艺目前还处在实验室科研阶段（Zhang amp; Mao，2023；Xia et al，2023；Aditya L et al，2024）。Zhao等（2024）在次氯酸钠和粉末活性炭相互作用对含藻水除污效能的研究发现，次氯酸钠可造成藻细胞局部破裂和胞内有机物释放。Wang等（2015）研究表明KMnO4预氧化强化混凝处理含藻水体是一种优良且绿色的选择。相较于其他氧化剂，具有使用方便、副产物少等优势（牛璐瑶等，2020）。El-Dars 等（2015）研究也表明，KMnO4可以降低混凝剂的用量并保持较高的除藻效果，且生成的水合 MnO2还具有助凝功效。

目前，针对低混凝剂浓度下，投加黏土颗粒提高初始浊度并结合KMnO4预氧化处理不同浓度含藻水的效果仍然缺乏系统性研究。本文以饮用水厂使用最广泛的聚合氯化铝（PAC）作为混凝剂，比较单独投加PAC、高岭土强化混凝以及KMnO4预氧化强化混凝3种工艺，通过检测OD680、出水浊度、UV254和总有机碳（DOC）的去除效果，探究投加高岭土和KMnO4预氧化强化混凝对不同藻浓度的低浊含藻水和水厂原水的处理效能和机理。

1 " 材料与方法

1.1 " 实验药剂与仪器

纯水（18 MΩ，Mili-Q 超纯水），KMnO4（≥99.5 %，分析纯，永华化学科技有限公司），PAC（≥98 %，上海麦克林生化科技有限公司），高岭土（化学纯，上海麦克林生化科技有限公司），戊二醛（50 %，分析纯，上海麦克林生化科技有限公司），磷酸二氢钠（≥99 %，分析纯，广东光华科技股份有限公司），十二水合磷酸氢二钠（≥99 %，分析纯，广东光华科技股份有限公司），乙醇（≥95 %，分析纯，上海麦克林生化科技有限公司），乙酸异戊酯（99 %，分析纯，上海麦克林生化科技有限公司）。

生物显微镜（CX31，奥林巴斯OLYMPUS），光照培养箱（SPX-250B-G，上海博迅实业有限公司医疗设备厂），扫描电镜（SEM，GeminiSEM300，卡尔蔡司光学有限公司，中国），冷冻干燥机（SCIENTZ-18N/A，宁波新芝生物科技股份有限公司），台式低速自动平衡离心机（TDZ4-WS，长沙湘智离心机仪器有限公司），循环水式真空泵（SHZ-D III，巩义市予华仪器有限责任公司），总碳分析仪（TOC-L CPH，岛津仪器有限公司，苏州），双光束紫外可见光光度计（helios γ，SPR-200-510U，Thermo），六联搅拌机（MY3000-6M，武汉市梅宇仪器有限公司），便携式浊度仪（2100Q，哈希，美国）。

1.2 " 模拟配置低浊含藻水源水

实验所用的铜绿微囊藻购自中国科学院水生生物研究所国家淡水藻种库（FACHB），采用BG11培养基培养。接种完成的藻液装于500 mL锥形瓶中，在光照培养箱中培养，培养温度为（25±1）℃，光照强度为1 000 lx，光暗比L：D=12 h：12 h，早晚各摇匀1次。实验均使用稳定期初期的铜绿微囊藻，保证其活性。絮凝烧杯实验前使用纯水稀释高浓度藻液配制模拟含藻水源水，水质指标如表1。

1.3 " 实验原水

实验原水取自浙江省永康市某水厂水源水，其中优势藻种为小球藻。采用藻类所含的Chl-a指标计算藻细胞数量，实验过程中原水主要水质参数均取平均值，详见表2。2023年6月份PAC投加量为55.9 g/t（即55.9 mg/L），因夏季藻类暴发，应急投加0.2 g/t（即0.2 mg/L） KMnO4提升藻细胞去除率。

1.4 " 实验方法

1.4.1 " 藻细胞数量的确定 " 藻类计数采用血球计数法，藻细胞密度与吸光度建立函数联系，绘制藻类数量与吸光度之间的标准曲线。铜绿微囊藻的最大吸收波长是680 nm，因此用在680 nm波长处的光密度值OD680来表示藻液中藻细胞的数量。将藻液充分摇匀，稀释一定倍数，在电子显微镜下对藻细胞进行计数。每组样品计数3次并按照公式①计算藻密度：

[ρ=A1+A2+A3×400×10480×3×n] ①

式中：[ρ]为藻密度；[Ax]为第1、2、3次计数区域内藻细胞的数量个数；n为稀释倍数。

1.4.2 " DOC的测定 " 取约40 mL藻液离心，取上清液用0.45 μm的滤器过滤后，采用总碳分析仪测定水中DOC，作为胞外有机物（EOM）的表征。

1.4.3 " 强化混凝除藻实验 " 取0.5 L配水于六联搅拌机烧杯中，投加所需量的PAC、高岭土或KMnO4。单纯投加PAC和高岭土强化混凝时快速（200 r/min）搅拌1 min，慢速（30 r/min）搅拌10 min，静置30 min；投加KMnO4时中速（100 r/min）搅拌60 min或90 min预氧化，再投加PAC，快速（200 r/min）搅拌1 min，慢速（30 r/min）搅拌10 min，静置30 min。于液面以下2 cm处取上清液测定OD680、UV254、浊度、DOC指标并计算去除率。

2 " 结果与分析

2.1 " 低浓度含藻水去除效果

当藻细胞密度为105个/mL时，分别比较单独投加PAC、投加高岭土助凝以及KMnO4强化混凝对低浊含藻水的除污效能，结果如图1。

图1（a）显示，UV254和DOC去除率随PAC投加量增加而提高，OD680去除率在74.1%～78.6%，在8 mg/L时趋于平稳，原因可能是PAC投加过量，电位转变为正电发生再稳现象，导致混凝效果变差。PAC投加量为10 mg/L时，OD680、UV254和DOC的去除率分别为78.6%、54.7%、40.1%。单一增加PAC投加量对OD680去除率的提升有限，所形成的絮体松散、密实度低，易造成矾花上浮现象，需要对低浊含藻水进行强化处理。

控制其他实验条件不变，投加5.2、7.8 和10.8 mg/L高岭土调节初始浊度为10、15和20 NTU，探究高岭土强化混凝时PAC最佳投加量。如图2（b）所示，当投加10 mg/L PAC时OD680、UV254和DOC的去除率分别提高至96.8%、52.0%和55.1%，藻类和有机物的去除效能显著提升，同时出水浊度仍然能够维持在1 NTU以下。在图1（c）中，提高初始浊度至15NTU时，UV254、DOC和浊度的去除效率受到抑制。在图1（d）中，进一步提高初始浊度至20 NTU时，藻类及有机物等污染物去除率大幅降低，OD680最高去除率仅为85.1%，原因可能是高岭土投加过量，溶液中胶体颗粒电负性增加，降低了藻类及有机物的去除效果，并且高岭土在混凝后仍有剩余，提高了出水浊度（杜莹莹，2019）。结果表明，适量投加高岭土提高低浊含藻水初始浊度（10 NTU）能够提高混凝效率，在相同混凝剂投加量情况下可以促进藻类及有机污染物的去除效率，并且不影响出水浊度达标排放。主要原因可能是由于高岭土的加入增加了低浓度含藻水中的成核颗粒，加大颗粒间有效碰撞的几率，同时高岭土的层状结构令其拥有较大的比表面积和孔隙度，可以为藻细胞和其他污染物提供大量吸附位点，形成密实度更大的矾花，所以OD680、UV254和DOC的去除率与PAC投加量成正比（杜莹莹，2019；李晶，2017）。

为保证低混凝剂投加量下仍能实现藻类及污染物的高效去除，采用KMnO4预氧化强化混凝工艺，探究其对低浊含藻水除污效能的影响。由于单一增加PAC的除污效果较差，从经济性考虑，PAC投加量以4 mg/L为宜。如图1（e）所示，随着KMnO4投加量提高（0.4～1.6 mg/L），UV254和DOC的去除率逐渐增加，OD680的去除率保持在82%～87%，相比单独投加PAC时提高近15%，沉淀出水浊度由1.22 NTU降至0.91 NTU。结果表明，KMnO4预氧化强化混凝工艺可提高藻类及有机物的去除效率，还可在出水浊度达标情况下大幅减少PAC使用量。原因是KMnO4预氧化形成的中间产物水合MnO2具有比表面积大、吸附性能强等优点（李思敏等，2020）。水合MnO2作为凝结核促使絮体形成，通过吸附-共沉作用可与低浊水中细小胶体颗粒结合形成大分子聚合物，改变藻类表面特性，增加藻类絮体比重，进而强化混凝形成粒径较大、密实度较高的絮体（张龙等，2013）。综上，KMnO4预氧化强化混凝工艺可实现低浊含藻水污染物的有效控制。

目前生活饮用水所用聚氯化铝市场价约2 100元/t，优质高岭土市场价约1 000元/t，KMnO4市场价约18 500元/t。在实验最优投加量条件下，计算单独投加PAC（10 mg/L）、高岭土（5.2 mg/L）强化混凝（PAC，10 mg/L）、KMnO4（1.6 mg/L）预氧化强化混凝（PAC，4 mg/L）3种工艺的药剂成本分别为0.021、0.026和 0.038元/t。综合考虑去除效果和药剂成本，投加高岭土提高初始浊度和KMnO4预氧化2种强化混凝工艺均可用于低浓度含藻水（≈105个/mL）污染物控制。

2.2 " 高浓度含藻水去除效果

藻细胞密度为106个/mL时3种混凝工艺的除污效能如图2。

如图2（a）所示，随着PAC投加量增加，OD680、UV254和DOC的去除率逐渐提高，在单独投加16 mg/L PAC时，OD680、UV254和DOC的去除率分别为95.5%、27.5%、41.8%，但是PAC投加量较高，可能导致经济性较差等问题。

相同条件下，分别投加5.8、16.4和28.8 mg/L高岭土调节初始浊度至20、30 和40 NTU，探究PAC最佳投加量。在图2（b）中，原始浊度为15～18 NTU，略微提高初始浊度未能有效提高混凝除污效能。图2（c）显示，投加12 mg/L PAC时，OD680、UV254和DOC去除率分别为95.4%、45.3%、50.1%，沉淀水的浊度低于1 NTU。提高初始浊度至40 NTU时，仍可实现较好的去除效果，但由于初始浊度过高，相同PAC投加量下沉淀水的浊度高于2.5 NTU（图2d）。

探究KMnO4预氧化强化混凝工艺对低浊高藻水除污染效能的影响。由于单一增加PAC的除污效果较差，从经济性考虑，PAC投加量以4 mg/L为宜。如图2（e）所示，随着KMnO4投加量的提高，OD680的去除率从86.7%缓慢提升至94.5%，沉淀出水浊度由2.04 NTU降至1.35 NTU。结果表明，KMnO4预氧化不仅可以强化低浊高藻水中藻类及有机物去除效果，还可大幅降低混凝剂投加量。水合MnO2对含芳香环结构等弱极性有机物分子有吸附作用，因此KMnO4可以氧化去除水中含不饱和双键或含芳香环结构有机物从而提高UV254去除率。由图2（a）和图2（e）对比可知，当PAC投加量相同（4 mg/L）时，KMnO4预氧化有助于出水浊度的控制。

进一步探究低投加量时延长预氧化时间的去除效果。如图2（f）所示，随着KMnO4投加量提高，UV254去除率呈现先增加后平稳，OD680去除率保持在91.4%～97.5%。由图2（e）和图2（f）可知，在KMnO4（1.2 mg/L）和PAC（4 mg/L）投加量条件下，氧化时间由1 h增加到1.5 h，OD680的去除率提高3.1%。在此条件下，OD680、UV254、DOC 的去除效果最佳，分别为 97.5%、39.3%、25.4%。且沉淀出水浊度降至0.93 NTU。原因可能是较长的氧化时间使得KMnO4水解更加完全，原位生成具有吸附效果的水合MnO2作为絮体核心，增加藻细胞的比重和沉降性能（牛璐瑶等，2020）。当KMnO4投加量高于0.8 mg/L时，DOC去除率呈下降趋势，在1.6 mg/L时仅为10.2%，原因可能是KMnO4氧化时间较长引起藻细胞破裂，胞内有机物释放进入水体，导致胞外有机物升高，降低了混凝去除效果，故KMnO4氧化时间应控制在1 h左右。

在最优投加量条件下，计算单独投加PAC（16 mg/L）、高岭土（16.4 mg/L）强化混凝（PAC，12 mg/L）、KMnO4（1.2 mg/L） 预氧化强化混凝（PAC，4 mg/L）3种工艺药剂成本分别为0.034、0.042和0.03元/t。综合去除效果和药剂成本，采用KMnO4预氧化强化混凝处理高浓度含藻水（≈106个/mL）最佳方案。

2.3 " 2种混凝工艺下铜绿微囊藻微观结构的比较

铜绿微囊藻微观结构如图3。图3（a）显示，藻细胞形貌未明显变化，表明单独投加PAC对藻细胞损伤较小，藻细胞间存在较大空隙，可能出现水力搅拌导致藻细胞再悬浮问题（刘世昌等，2012）。图3（b）中，KMnO4 （1.2 mg/L）预氧化过程中，大部分藻细胞形状完整，少数出现犄角、破碎、塌陷等形变，部分胞外有机物包裹在藻细胞外部，利于藻细胞团聚。结果表明，该浓度下KMnO4对藻细胞的氧化效果较温和，作用效果较缓慢，仅内部结构轻度损伤，胞内可溶性有机物释放量较少，且氧化过程产生的MnO2颗粒对藻细胞具有吸附作用（张晓东等，2017；Ma et al，2023）。如图3（c）所示，相比单独投加PAC的絮凝效果，预氧化强化混凝后絮体更密实，团聚现象更明显。表明KMnO4/PAC对于低浊高藻水中藻细胞去除效果理想。

2.4 " 水厂原水处理效果

针对浙江省永康市某水厂原水水样（表2），采用高岭土助凝和KMnO4预氧化2种强化混凝方式探究对水体藻类及其他污染物的去除效果（图4）。

分别投加2.8和6.0 mg/L高岭土调节水厂原水初始浊度为6和10 NTU，探究高岭土强化混凝时PAC的最佳投加量。图4（a）显示，UV254去除率随PAC投加量增加而提升，OD680去除率在75%～81%，PAC为12 mg/L时，OD680、UV254和DOC的去除率分别为81.25%、50.4%和38.2%，沉淀出水浊度为0.94 NTU。PAC投加量超过12 mg/L时，DOC和浊度去除效果略有下降，原因可能是PAC投加过量，整体电位转变为正电，发生再稳现象，导致混凝效果变差（王林，2014）。由图4（b）可知，提高初始浊度至10 NTU时，OD680去除率大幅降低，沉淀出水浊度约为2.50 NTU。表明投加高岭土对有机质浓度较高的水源水除污效能较差。由图4（c）可知，UV254和DOC随KMnO4浓度增加而提高，OD680随KMnO4浓度增加而降低。UV254和DOC升高可能是高浓度的KMnO4引起藻细胞破坏，导致胞内有机物释放到水中造成的，因此KMnO4最优投加量为0.5 mg/L。由图4（d）可知，KMnO4预氧化强化混凝工艺可显著提高OD680、UV254和浊度的去除效果，投加16 mg/L PAC时OD680、UV254和DOC的去除率分别为98.1%、55.2%和27.9%，沉淀出水浊度为0.60 NTU。综上，适量的KMnO4不仅可以氧化去除水中有机污染物，高效去除藻细胞，生成的MnO2还可强化混凝。

最优投加条件下，计算单独投加PAC（55.9 mg/L）、高岭土（2.8 mg/L）强化混凝（PAC，12 mg/L）和KMnO4（0.5 mg/L）预氧化强化混凝（PAC，16 mg/L）3种工艺药剂成本分别为0.117、0.028和0.043 元/t。综合考虑去除效果和药剂成本，采用KMnO4预氧化强化混凝为最佳方案。

3 " 结论

（1）对于低浓度含藻水（≈105个/mL），投加适量高岭土提高原水浊度强化混凝可以显著增强藻类和有机物的去除效能。KMnO4预氧化强化混凝不仅可以实现高效除藻及有机物，同时在出水浊度达标情况下还可以大幅减少混凝剂使用量。

（2）对于高浓度含藻水（≈106个/mL），相比高岭土（16.4 mg/L）强化混凝（PAC，12 mg/L）工艺，采用KMnO4（1.2 mg/L） 预氧化强化混凝（PAC，4 mg/L）工艺对藻类及有机物去除效果更佳，同时适度延长氧化时间有助于进一步提高藻类和浊度的去除效果。

（3）适量KMnO4预氧化对藻细胞的氧化效果较为温和，大部分藻细胞维持完整形状，少数出现犄角、破碎、塌陷等形变现象，原位生成的水合MnO2对藻细胞有一定的吸附和团聚效果，有利于提高絮体密实度和沉降性，从而提高强化混凝效果。

（4）在实际低浊含藻水源水的去除中，KMnO4预氧化强化混凝工艺对藻类、有机物和浊度的去除效果优于单独投加PAC和高岭土强化混凝工艺，同时在出水浊度达标的情况下还可以大幅减少PAC的使用量。

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（责任编辑 " 郑金秀）

Pollution Control in Low Algal Turbidity Water Using Enhanced Coagulation

SHEN Song‐tu1， YE Qiao‐ling1， SHI Xin‐bo1， LYU Chang‐gen1， MA Xin2， ZHU Shi‐jun2， DENG Jing2

（1. Qianjiang Water Conservancy Development Co.， Ltd.， Hangzhou " 310013， P.R. China;

2. College of Civil Engineering， Zhejiang University of Technology， Hangzhou " 310014， P.R. China）

Abstract：Frequent algae blooms in lakes and reservoirs during summer has seriously impaired the safety of drinking water sources in recent years. In this study， polyaluminium chloride （PAC） was selected as the coagulant， and we compared the efficacy and mechanism of three treatment processes. Treatment effectiveness was assessed by measuring the OD680， UV254， DOC and turbidity in low algal turbidity water with different algae concentrations and raw water from water treatment plants. The three treatments included： PAC （10 g/L）， PAC with kaolin as a coagulant aid， and enhanced coagulation using pre-oxidation with potassium permanganate （KMnO4， 1.2 mg/L）. Trials were run on simulated source water， including two algal cell concentrations （105 cells /mL， 106 cells /mL） tested during the stable growth period and three levels of turbidity （10， 15， 20 NTU）. With PAC alone， at an algal cell concentration of 105 cells /mL and a turbidity level of 10 NTU， the decreases in OD680， UV254 and DOC were 78.6%， 54.7%， 40.1%. When kaolin was added to the same system， the OD680， UV254 and DOC decreased 96.8%， 52.0% and 55.1%， and the turbidity of the effluent was lt; 1 NTU after 30 min. At an algal cell concentration of 106 cells /mL， KMnO4 pre-oxidation （1.2 mg/L， 1.5 h） enhanced coagulation with a decrease in PAC dosage （4 mg/L）， and the OD680， UV254 and DOC were reduced by 97.5%， 39.3% and 25.4%. After 30 min， the turbidity of the effluent was still lt; 1 NTU. Based on scanning electron microscope （SEM） imagery， pre-oxidation caused little damage to the algal cells. Only slight changes were observed on the outer membrane， and encapsulation of algal cells was stronger after coagulation. With raw water from the treatment plant， KMnO4 pre-oxidation enhanced coagulation and gave the highest reductions in algae， organic matter and turbidity. Further， it allows for a significant reduction in coagulant dosage while ensuring that the turbidity of treated water meets the standard.

Key words：low algal turbidity water; potassium permanganate; polyaluminium chloride; enhanced coagulation; algal cell concentration