γ能谱多时段检测推定18F活度的方法初探

冯江平,张金帆,郭键锋

(广东省深圳生态环境监测中心站,广东 深圳 518049)

β+衰变是放射性衰变的一种形式,进行该种衰变的核素有18F、68Ga、22Na、11C、13N等。β+衰变的核素大多半衰期较短,没有伴随明显特征γ射线,正电子在极短时间湮灭后会产生0.511 MeV的正电子湮灭峰。因自然界存在大量放射性核素能够以康普顿效应和电子对效应在0.511 MeV能量峰形成计数,造成被测样品中0.511 MeV能量峰的计数无法确定来源,β+衰变的放射性核素难以通过γ能谱进行活度测量。

现阶段对于18F活度的测量主要是利用活度计进行放射性总活度测量,进而推算样品中18F活度,但是活度计不能分辨样品中的核素种类,仅适用于样品成分确定的放射性药物[1]。对于核医学PET/CT中18F活度测量则主要还是采用放射化学纯度分析方法[2-3]。此外,18F活度可采用测量β射线的方法进行分析,但β射线的测量方法无法区别其它β衰变核素造成的影响且测量方法较为繁琐[4-5]。对于核医学PET/CT中18F辐射影响研究主要还是集中在辐射工作人员的外照射有效剂量[6-7]以及眼晶体和手部当量剂量等外照射剂量方面[8-9],关于测量方法创新的研究较少。本文拟利用18F半衰期较短的特点,结合γ能谱的多时段检测计数,推算得到样品中18F等短寿命正电子核素的活度。本研究将此方法命名为“衰减法”。

1 原理

当样品中无其他短寿命核素且特征γ射线能量低于1.02 MeV时,通过高纯锗γ能谱分析通用方法[10]对18F样品在半衰期同一数量级(18F半衰期为109.8 min)的间隔时间范围内进行多时段测量,对0.511 MeV能峰进行计数,利用衰变规律,结合多时段测量修正,可得样品γ能谱中0.511 MeV能峰的多时段计数,从而换算得到其他来源造成的干扰计数(包含样品中长寿命核素产生的正电子峰及高能射线产生的康普顿散射计数等),最后得到样品中18F等短寿命正电子核素的活度。

2 算法及推导

令首次测量时间起止点为t0、t1,二次测量时间起止点为t2、t3。按照t1-t0=t3-t2测量时长来进行测量:

A2=A1·e-λ(t2-t0)

(1)

式中,A1为首次测量得到的活度,Bq;A2为二次测量得到的活度,Bq;n1、n2分别为首次和第二次测量得到的计数率,s-1;nb为样品中非18F产生的511 keV能峰干扰计数率,s-1。

气体样品采样时

(2)

废液样品

(3)

式中,t1为测量时长,s;t2为样品运输时长,s;t3为采样时长,s;η为0.511 MeV全能峰探测效率,%;E为能量分支比,%;F为测量修正因子,F=λt1/(1-e-λt1);G为气体采样修正因子,G=λt3/(1-e-λt3);A0为采样时的活度,Bq;M为运输时长修正因子,M=eλt2;V为采样体积,L。

3 应用实例

某医院核医学科使用18F-FDG进行PET-CT显像,病人注射18F-FDG后,产生的排泄物将会排入废液衰变池,采集废液衰变池的样品并使用HPGe能谱仪进行伽马能谱分析。18F的β+衰变概率为100%,该衰变过程0.511 MeV能量的分支比为200%,半衰期为109 min。用于测量的样品量为300 mL。

利用本文方法并按照以下步骤进行测量:

(1) 运送样品到实验室花费1 h,利用HPGe γ能谱对采集的样品进行第一次测量,得到511 keV全能峰计数率为92.18 s-1,测量时长2 h;

(2) 放置1 h后,继续利用HPGe γ能谱对采集的样品进行第二次测量,得到511 keV全能峰计数率为64.32 s-1,测量时长2 h;

(3) 重复(2),进行第三次测量,得到511 keV全能峰计数率为55.18 s-1;

(4) 利用无源效率刻度软件,对HPGe γ能谱仪的测量进行效率刻度,可以得到测量效率曲线,其511 keV全能峰的探测效率为7.76%;

(5) 将三次测量的全能峰计数率、测量时长等参数两两组合带入公式(1),可以分别得到3个511 keV全能峰干扰计数率,代入公式(3),得到采样时样品中18F活度浓度的3个测量结果,相关数据列于表1。

表1 18F活度浓度测量结果比对

4 结论

针对18F此类以β+衰变方式为主且在检测周期内活度有明显变化的核素,当样品中无其他短寿命核素时,可根据其半衰期较短的特点,通过多时段的能谱检测计数,推算得到样品能谱中0.511 MeV能峰的干扰计数率,进而直接用γ能谱测量并计算得出样品中18F此类核素的活度。本研究将此方法命名为“衰减法”。本研究通过对某医院中采集的18F样品进行“衰减法”分析,结果表明多时段测量得到的三次结果相对不确定度为3.1%。初步判定结果误差在可接受范围内,该方法正确,可用于18F活度的推定。

由于受到实验条件的限制,本研究并未通过直接测量18F进行验证,在下一步研究工作中,将通过直接测量18F进行进一步的验证。