鼻擦拭分析在放射性内污染常规监测中的应用探讨

王亚东,王路生,马 彦,戴雄新

(中国辐射防护研究院,核药研发转化与精准防护山西省重点实验室,太原 030006)

放射性核素内污染是放射工作人员面临的主要职业健康危害之一。随着辐射防护技术和管理的不断进步,职业人员发生放射性意外摄入的概率越来越小,但风险始终存在。职业人员意外摄入大量放射性物质事件一旦发生,危害巨大。由于内照射辐射损伤与放射性物质在体内的停留时间直接相关,因此,意外摄入大量放射性物质后需要尽快将摄入的放射性物质排出体外,以尽可能减少其在人体各个器官中扩散与沉积产生的辐射损害及风险。1992年欧洲共同体委员会和美国能源部共同发布的《工作人员意外放射性内污染处理指南》(以下简称《指南》)是目前在体内污染的医学处理方面论述最详细的材料,其明确指出:当摄入量介于1～10倍年摄入量限值(Annual Limit of Intake,ALI)时需要考虑进行短期给药治疗;当摄入量超过10倍ALI时需要考虑延长治疗时间或长期治疗[1]。

吸入气载放射性物质是造成职业人员放射性内污染的主要途径之一。排除吸入体内的放射性物质的医学处理措施包括两类,即药物促排[2]和肺部灌洗[3]。对给予促排药的时间,一般认为时间越早效果越好[4-5]。对进行肺部灌洗的时间,已有研究表明吸入后3 h进行灌洗处理对难转移放射性物质的清除效果显著优于8 h、24 h和48 h后处理的效果[3]。《指南》中明确指出医疗救护人员和保健物理师需要在放射性物质过量摄入事件发生后2 h内明确放射性污染物的类型和个人摄入量的可能范围,以消除被污染人员心理恐惧并确定其需要采取的处理措施(现场或转移至医院救治)。由此可见,放射性内污染的医学干预决策及其处理效果均有极高的 “时效性”特征。因此,制定职业人员个人放射性内污染监测方案时需要充分考虑其时效性,以确保职业人员意外摄入过量放射性物质后能够快速识别并获得及时有效的医学处理。

鼻擦拭分析是检测人体放射性吸入最简便快捷的方法之一。相比于活体测量技术(如肺部计数器或全身计数器),鼻擦拭分析对绝大多数放射性核素普遍适用,尤其适用于难测α和β放射性核素,如55Fe、63Ni、89/90Sr、147Pm、210Pb、210Po、226/228Ra、238U、228/232Th、237Np、238/239Pu和244Cm等[6-9]。尽管鼻擦拭分析仅能够对摄入量进行定性分析,但其检测结果仍是放射性内污染事件早期阶段进行个人内污染精准识别及医学干预决策的主要依据之一[1,5,10]。20世纪70年代初开始,鼻擦拭分析被应用于Pu、Am等超铀核素相关从业人员的内污染日常监测,其结果作为是否进一步开展放射性内污染调查的判别依据[7-8]。现如今,随着放射性意外吸入事件发生频率的降低及放射性场所监测技术灵敏度的提高,鼻擦拭分析逐渐被各种场所监测设备取代,主要应用于特殊监测(即异常事件实际或疑似发生时启动的监测方案)[7,11-12]。然而,常规监测中使用的场所空气监测设备(包括固定空气采样器和个人呼吸采样器)对于放射性内污染事件的识别具有明显的缺陷。对于固定空气采样器,已有报道表明其测量数据存在显著低估(超过一个量级)作业人员呼吸区域空气放射性活度浓度的情况[13],这很可能会导致放射性内污染事件发生而无警报识别。对于个人呼吸采样器,其采集到的放射性气溶胶量可能远超过作业人员在防护条件下(如戴口罩或呼吸面罩等)真实吸入的放射性气溶胶量。因此,根据个人呼吸采样器的监测数据进行放射性内污染预警可能会造成“过度响应”。另外,场所空气监测设备的检测数据均无法作为精准识别个人放射性内污染的直接证据。若场所空气监测设备发出预警后再临时启动鼻擦拭分析程序,不仅会降低鼻擦拭分析的“时效性”,而且很可能会因为实施采样和被采样人员准备不足而错过鼻擦拭采样的最佳时机和条件(吸入后30 min内且鼻腔无清洗[5]),进而降低鼻擦拭分析的可靠性。综上所述,场所空气监测设备并不能完全替代鼻擦拭分析实现对个人放射性内污染的快速监测和识别,而鼻擦拭分析仅作为特殊监测手段进行个人放射性内污染监测时存在“时效性”和“可靠性”降低的风险。另外,常规监测方案中尿样及粪便分析的实施频率较低(通常以周或月为周期)且分析过程(包含采样、制样和测量等)往往>24 h,对个人放射性内污染事件的识别有严重的滞后性。

针对职业人员意外吸入过量放射性物质的风险及相应的快速监测需求,本文介绍鼻擦拭分析的应用原理和技术现状,探讨其应用于放射性职业人员内污染常规监测的价值和意义。

1 鼻擦拭分析与放射性内污染

除少数放射性气体或蒸汽外(如131I2、3H2O、14CO2等),空气中载带的绝大多数放射性物质主要以气溶胶形态存在。作为呼吸通道的起始部分,鼻腔是阻止放射性气溶胶进入人体的第一道防线。针对气载放射性物质的摄入,国际放射防护委员会(ICRP)专门建立了人体呼吸道模型(HRTM),并给出放射性气溶胶在鼻腔及其它气道的沉积情况[13]。按照HRTM,人体呼吸道被分为胸外(ET,包括鼻、口、咽、喉)和胸内(TH,包括支气管、细支气管、肺泡间质)两类气道。其中,前鼻腔(即鼻孔)被划分为单独部位(记作ET1),而后鼻腔与咽、喉一起被划分为另一部位(记作ET2);支气管、细支气管、肺泡间质部位分别被记作BB、bb、AI。基于HRTM,ICRP给出了不同粒径气溶胶颗粒(0.6 nm～100 μm)在人体呼吸道各个部位的沉积比例(见表1)。从表1可以看出,不同粒径气溶胶颗粒在鼻孔(ET1)中均有沉积,其沉积量占呼吸道总沉积量(Total,ET1、ET2、BB、bb、AI五部位沉积量之和)的9%～65%。因此,通过检测鼻孔内放射性物质含量可以有效判别是否有放射性物质吸入事件发生。尽管不同粒径的气溶胶颗粒在呼吸道各个部位的沉积量存在显著差异,但ET1沉积量与呼吸道总沉积量的比例均在同一数量级(最大值与最小值之比小于10),理论上,根据鼻孔内放射性气溶胶沉积量可以对吸入体内的放射性物质总量进行量级估算。

表1 不同粒径气溶胶微粒在呼吸道的沉积比例[13](参考工作人员呼吸速率1.2 m3/h)

鼻擦拭分析通过检测鼻孔内擦拭物的放射性含量获取鼻孔内放射性气溶胶的沉积信息,进而对个人放射性内污染进行判断和评价。沉积在鼻孔内的气溶胶颗粒可以通过擤鼻涕、擦洗鼻孔等人为方式被清除,也可以通过粘液-纤毛清除生理过程而转移到ET2[13]。由于个人清洗行为及生理清除过程对鼻孔内沉积物保留量的影响难以量化校正[14-15],鼻擦拭分析需要尽可能避免或减小这些清除过程对样品代表性的干扰。美国国家辐射防护与测量委员会(NCRP )161号报告指出,对确认或怀疑吸入放射性物质的人员进行鼻擦拭分析时,需要在污染事件发生后尽可能快地(最好在30 min内)进行样品采集,且采样须在淋浴和其它清洗步骤前实施。另外,与放射性表面污染擦拭分析一样,鼻擦拭分析的擦拭采样效率也有较高的不确定度。NCRP 161号报告推荐采用鼻擦拭样品(两个鼻孔)放射性活度占总吸入量的5%(保守值)进行总摄入量计算。

尽管气溶胶鼻腔沉积、鼻腔沉积物清除、鼻腔擦拭采样等过程的影响会导致鼻擦拭分析无法准确检测放射性吸入量(即无法用于剂量计算),但其检测结果对放射性内污染仍有重要的指示性意义。日本国家原子能机构核燃料循环工程实验室(JAEA-NFCEL)调查发现,Pu放射性内污染真实事件中受污染人员的鼻擦拭样品与早期排泄物样品的放射性活度比普遍<10[7],证实了鼻擦拭分析结果能够用于应急状况下放射性吸入量量级估算并作为螯合治疗实际行动水平的判别依据。美国洛斯阿拉莫斯国家实验室(LANL)分析了其针对锕系核素气溶胶内污染的鼻擦拭分析历史数据,表明鼻擦拭样品的放射性活度(>1.25 Bq)与内污染事件的发生(待积有效剂量>1 mSv)有很强的关联性[10],证实了鼻擦拭分析结果作为决策是否进行进一步生物样品分析及内污染调查依据的可行性。

2 鼻擦拭分析技术及研究现状

目前,鼻擦拭分析方法按照测量方式可以分为两类:固体探测器法和液闪法。

2.1 固体探测器法

日本JAEA-NFCEL使用直径为40 mm的空气采样滤膜包裹棉签头后进行鼻腔擦拭采样,之后将滤膜取下,利用ZnS(Ag)闪烁体探测器进行测量(2π角度)[7]。成都理工大学采用常规棉签进行鼻腔采样,之后将棉签悬空固定在密闭腔体,在真空条件下使用单个金硅面垒(PIPS)探测器对旋转的棉签头进行测量(2π角度)[16]。军事医学科学院使用黏性鼻拭子(医用胶带包裹海绵擦拭头)进行鼻腔采样,之后将两个鼻拭子(对应两个鼻孔)悬空固定在对立放置的两个PIPS探测器之间进行测量(接近4π角度)[17]。尽管固体探测器法在测量仪器结构方面不断优化进步,但该类方法对鼻擦拭样品中α放射性的探测效率始终<50%,且分析过程存在擦拭物脱落、交叉污染、擦拭材料干扰测量等问题,分析结果的准确性较低。

2.2 液闪法

相比于固体探测器法,液闪法对鼻擦拭样品中α放射性的探测效率更高(理论上能达到100%),制样和测量过程的样品交叉污染风险较低,具有明显的技术优势。美国LANL采用水润湿后的常规棉签进行鼻腔采样,之后将棉签头取下与闪烁液混合后进行液闪测量[9-10]。然而,常规棉签样品在闪烁液中需要浸润足够长的时间(>3 h)才能获得较高的探测效率(>60%)[6]。加拿大原子能有限公司乔克河核实验室(AECL-CRNL)开发了基于聚氨酯泡沫拭子的鼻擦拭样品液闪分析方法,有效缩短了浸润时间并提高了探测效率(擦拭头在闪烁液中浸润1 h后α放射性的探测效率达到75%),并且实现了α/β甄别测量[6]。中国辐射防护研究院开发了基于可溶性热塑性聚氨酯材料拭子的鼻擦拭分析方法,实现了擦拭材料在闪烁液中的快速完全溶解,消除了擦拭材料对液闪测量的干扰,使α放射性的探测效率达到100%,且具备良好的α/β甄别能力,15 min内即可完成样品分析[18]。液闪法在便捷性、时效性和准确性方面均有很好的技术能力,完全能够应对针对放射性内污染的快速监测需求。

3 鼻擦拭分析应用于常规监测的价值

作为职业人员辐射防护计划的重要组成部分,放射性内污染常规监测不仅要提供正常工况下职业人员的剂量摄取信息,而且要能够有效预警和识别异常工况下意外照射事件的发生。对于放射性毒性较高的放射性物质(如Pu和Am),当前的常规监测方案所采用的监测手段(包括固定空气采样、个人呼吸采样、尿样及粪便分析)通过单一或多手段相结合的途径均无法实现对放射性内污染事件及人员的百分之百识别[19]。相比于场所空气监测,鼻擦拭分析对放射性内污染人员的识别更加精确;相比于尿样和粪便分析,鼻擦拭分析在“时效性”方面有显著优势。因此,鼻擦拭分析能够有效弥补当前常规监测手段在快速精确识别放射性内污染人员方面的不足。

如前所述,20世纪70年代初鼻擦拭分析已被应用于放射工作人员的内污染日常监测。随着液闪法鼻擦拭分析技术在便捷性、时效性和准确性方面的进步,其作为日常内污染监测手段将获取更加及时准确的职业人员放射性内污染数据。鼻擦拭分析在日常内污染监测中的应用将实现多个方面的辐射防护目的和价值:

1)增强对职业人员的精准防护能力

对于意外吸入过量放射性物质的放射工作人员个体,个人放射性内污染监测的有效性仅存在“0”和“1”的差别。鼻擦拭分析的“日常化”,即每次放射性作业后进行鼻擦拭分析,能够实现对职业人员放射性内污染的精准快速监测,确保职业人员在意外吸入过量放射性物质后能够得到及时的医疗救治,使放射性内污染产生的健康危害降至最低。

2)灵敏监测内污染辐射防护措施的有效性

职业人员在进行放射性作业前会采取一系列防护措施以避免放射性内污染,如佩戴口罩、穿气衣等。然而,由于作业环境的复杂性及职业人员作业规范的差异性,辐射防护措施的适用性及有效性可能因地或因人而异。鼻擦拭分析结果能够直观反映职业人员的放射性内污染情况,进而判断辐射防护措施的实际效用。因此,利用职业人员的鼻擦拭分析数据可以灵敏监测内污染辐射防护措施的有效性,进而助力辐射防护措施的持续优化。

3)保障核应急放射性内污染快速筛查能力

鼻擦拭分析是核应急响应时对放射性内污染人员进行快速筛查的主要技术手段之一。鼻擦拭分析的“日常化”将使核设施场所始终保持相应的核应急响应技术能力和人员队伍。同时,普通职业人员对鼻擦拭分析采样过程的熟悉也有助于鼻擦拭分析在核应急状况下进行大范围人员内污染筛查时的高效实施。

4 结论与建议

气溶胶呼吸道沉积模型和实际的鼻擦拭分析数据均表明,鼻擦拭分析能够有效监测人体的放射性内污染状况。现有的鼻擦拭分析技术在便捷性、时效性和准确性方面的进步使其应用于放射工作人员日常放射性内污染监测成为可能。鼻擦拭分析应用于放射性内污染常规监测不仅可以弥补固定空气采样、个人呼吸采样、尿样及粪便分析等技术在快速精准识别放射性内污染人员方面的不足,确保职业人员在意外吸入过量放射性物质后能够得到及时的医疗处理,而且能够实现对内污染辐射防护措施有效性的监测和应对核应急状况下的放射性内污染人员快速筛查技术需求。因此,推动鼻擦拭分析在放射性内污染常规监测中的应用,尤其是针对作业过程涉及高放射性毒性的难测α和β放射性核素的职业人员,具有重要的现实意义。

相比于美国、日本等国家,我国的鼻擦拭分析应用经验及数据积累极少,缺乏鼻擦拭分析实际应用所需的关键参数(包括检测限、医疗处理行动水平、时效性和准确性要求等),目前还难以构建具体的鼻擦拭分析管理和技术方案。因此,建议开展鼻擦拭分析应用研究,包括调查我国各类核设施职业人员鼻擦拭样品的放射性活度水平,优化核设施场所的鼻擦拭样品采集、样品保存、样品制备及测量等具体步骤,建立鼻擦拭分析相关的管理规范及技术标准等。