基于空气荧光的Alpha表面污染测量样机的研制

金成赫,赵 原,汪 屿,曹勤剑,熊万春,黄明啸,刘立业,李 岩,董佳杰,夏三强

(中国辐射防护研究院 辐射安全与防护山西省重点实验室 中核集团辐射防护技术重点实验室,太原 030006)

在核设施运行以及退役过程中,手套箱或热室等密闭设备设施内部中,常常会有较高水平的钚、铀、镭等α辐射源的污染。目前国内外常用的现场α污染测量方法是:(1)传统的表面污染监测仪;(2)根据长距离α污染监测技术(long range alpha detection, LARD)进行表面污染监测。传统的表面污染监测仪,具有探测效率高、探测器本底低等优点;但由于α粒子在空气中的射程太短,因此需要探测器尽量靠近(此类探测器的测量距离小于5 cm)所要监测的对象,因此有潜在的污染风险;同时由于这类监测仪的探头形状,探测面一般都是平板型,很难对异形构件,例如凹形角落或管道内表面等进行有效测量;LARD监测技术,可用于管道内表面α污染的测量,但是,LARD表面α污染测量仪包含电离室、电风扇驱动等单元,体积大,质量重,现场表面α污染的就地测量时受现场条件限制较多。

基于上述传统表面污染监测仪和长距离α污染监测技术的优缺点,在21世纪初国际上提出了基于α粒子空气荧光的测量方法[1],并用大面积的反射镜和紫外灵敏的胶片进行了原理验证。之后国外陆续开展了相关的α粒子测量技术研究,并建立了相关测量系统[2-13]。该方法的基本原理是α粒子在空气中会使空气电离,产生离子电子对;然后电离产生的次级delta 电子又会激发空气中的氮气分子,使N2分子发出波长集中在300～430 nm的紫外光。通过适当的光路系统和光探测器,实现对α表面污染的测量。早期这些测量系统目标测量波段集中在300～350 nm范围,与太阳光谱段有部分重叠,因此都是在避光条件下工作。根据具体的测量方式又可分为望远镜加扫描[4-6]和直接成像方式两种[2-3,9-12]。为了克服避光测量这一苛刻的工作条件,近几年又提出了以深紫外波段(300 nm以下)为目标测量波段的测量技术[6,8,14-15]。由于空气中氮气退激发射的荧光中深紫外谱段的荧光产额非常低,因此又开展了在此波段荧光产额的增强技术研究[6,9,15-20]。这些研究表明α源在纯N2和纯Ar当中深紫外波段荧光产额均能提高两个量级[6,8],同时在N2当中添加相对份额约10-7～10-6左右的NO气体可将深紫外波段的荧光产额提高三个数量级以上[17-20]。另外,国外最近也比较完整地测量了水的荧光发射谱[17,21],因此理论上可对液体当中α污染的分布提供有效的远程在线测量手段,可对于后处理厂相关工艺监测等提供有效的潜在测量手段。基于α粒子空气荧光的测量技术不仅局限于核设施α表面污染的测量,还可以应用于基于荧光的氡测量[22];基于荧光-γ符合的方式可有效降低低能量γ谱仪的探测下限[23-25]。综合来看基于荧光的α污染测量技术,从最初的可行性研究开始到原理样机的研制,不断进行技术突破,现已展现出多方面(除了α表面污染测量,还有氡气测量和液体当中α辐射源项的测量等)的应用潜力。21世纪初到目前为止,随着基于荧光的α表面污染测量技术的持续研究,近几年也有相当卓越的一些文章[26-28]。

本论文介绍一款自行研制的基于空气荧光的α表面污染测量样机(air radioluminescence based surface contamination monitor,ARSCM)。样机由定制的光路系统、单光子计数探头、计数器、扫描云台和控制模块组成,采用扫描测量方式,在避光测量条件下工作。

1 样机的研制

根据氮气荧光产额及其光谱分布[12,29],样机目标测量波段定为320～350 nm,中心波长为337 nm。扫描测量方式下整个探测系统包括:光路系统、单光子计数探头、单光子计数器、扫描云台、PC等组成如图1所示。通过扫描对α污染的空间分布进行测量。

图1 扫描测量方式下样机组成

1.1 光路系统的设计加工

根据样机的目标测量波段,确定的光路系统设计性能指标列于表1。其中物距参照手套箱或热室等密闭空间的尺度;物镜大小根据具体加工难度取实验室目前可行范围内最大值;物方视场根据光路系统的总透过率和单光子计数探头中光电倍增管光阴极的有效尺寸以及样机自身空间分辨率等因素综合设计;光路系统总透过率指标根据透镜和光路系统中所选用的过滤片的透过率,选择复合透过率。根据表1光路系统性能指标,设计的光路系统如图2所示。光路系统由4个透镜和三个滤光片组成(Semrock的2xFF01-335/7-25,1xFF01-340/12-25)。为了提高对于目标测量波段光的透过率,透镜均采用合成石英玻璃,并且每一个透镜都镀增透膜。

表1 光路系统的光学性能指标

表2 单源和双源情况下扫描测量结果

1—镜筒;2—压圈1;3—定心镜组1;4—定心镜组2;5—定心镜组3;6—定心镜组4;7—滤光片组;8—单光子计数探头转接盘;9—压圈2;10—压圈3;11—前保护盖。

加工过程中,对于光路系统中每一个透镜以及光学过滤片都进行透过率测试。之后根据每一个光学元件的透过率通过复合的方式得出光路系统对于目标波段光的总透过率。总的透过率满足设计指标,即光路系统总透过率为50%以上。最终光路系统装配后透镜间的轴线偏差不大于0.02 mm,透镜间的中心间隔偏差不大于0.02 mm,透镜倾斜偏差不大于2′。

1.2 单光子计数探头的选型以及样机的组装

根据需要测量的目标波段波长,选择与之匹配的单光子测量探测器(光电倍增管结合前端电子学模块)以及相应的单光子计数器。经过调研针对目标测量波段,选择h10682-210型单光子计数探头。此单光子计数探头中光电倍增管光阴极的量子效率对目标测量波段可达到30%以上。单光子计数探头的输出是宽度为9 ns的标准TTL脉冲,因此单光子计数器选择与之相匹配的C8855-01型的单光子计数器。其中单光子计数器会给光电倍增管提供5 V的直流工作电压,单光子计数探头内部包含高压模块、前置放大器和甄别器。信号通过BNC接口传输到单光子计数器,单光子计数器测量结果通过USB接口传输到PC。扫描云台扫描范围为方位角,方向可旋转360°,极角方向可选装正负45°;两个方向上的最小角度调节精度为0.001°。两个步进电机的驱动通过USB口连接到PC上。最终单光子计数器与云台驱动通过多口转单口的USB转接线连接到PC,并通过调用单光子计数器动态链接库中的函数的方式将云台控制和单光子计数器控制模块进行集成。最终组装完成的样机如图3所示。

图3 组装样机系统

2 样机性能测试

由于实验室不具备足够活度的α源,因此采用烟雾报警器中的α源对样机进行性能测试。在中国辐射防护研究院计量站,使用FH10N型α、β平面源表面发射率自动测量装置,对烟雾报警器中的241Am α源进行发射率测量。检定结果显示,该α源的2π表面发射率为4.4 ×103s-1,换算成等价于表面发射率的活度为8.6 kBq,不确定度为1.9%(k=1)。α谱仪在抽真空情况下,对此α源进行能谱测量,通过能量刻度的标准241Am α源(能量5.48 MeV)的峰位比确定此α源的峰位能量为4.27 MeV。根据空气中沉积的α粒子能量与荧光产额之间的线性关系[29],可以线性地修正到发射能量的样机灵敏度。

2.1 探测下限

将样机放在光学暗箱后,进行300 s的本底测量,本底计数率平均值为(2.80±0.12)s-1,出厂测试光电倍增管暗电流为2.4 s-1。测量完本底之后将α源放在距离样机物镜1 m处,测量300 s,其计数率平均值为(20.44±0.28)s-1。因此α源对样机净计数率的贡献为(17.64±0.30)s-1,而单位活度α源对样机的计数率贡献,也就是样机的灵敏度为17.64 s-1/8.6 kBq=(2.05±0.06)s-1/kBq。

再结合源的测量能谱确定的α源峰位能量为4.27 MeV,发射能量为5.48 MeV,由于金属镀膜会有一定的能量损失,因此最终样机的灵敏度为2.05×5.48/4.27=(2.63±0.07)s-1/kBq。

根据探测下限计算公式:

(1)

式中,NB为本底平均计数率,s-1;NS为样机灵敏度,s-1/kBq;t为测量时间,s。当测量时间为10 s时,最小可探测活度为1.0 kBq。

2.2 空间响应特性

用标定过的α源,对近紫外光测量样机在离物镜50 cm到2.5 m不同距离,在水平和垂直方向上各正负5°范围内,以1°为间隔进行了扫描测量。每一个方向测量时间为10 s。在1 m处测量结果以0.1°为间隔进行样条插值后的测量结果如图4所示。内插后峰值处水平和垂直方向的净计数率分布如图5所示。根据峰值处净计数率的空间分布确定的空间分辨率(半高度所对应的宽度)水平和垂直方向都为2.4°,与表1中物方视场设计值在统计涨落范围内吻合。样机在中心轴离物镜不同距离处的空间响应如图6所示,在离物镜0.9～2.5 m范围内,样机净计数率对距离平方归一后在测量值误差棒范围,其中k=1。

图4 样机1 m处扫描测量结果

图5 峰值处水平和垂直方向净计数率分布

图6 样机轴向响应

2.3 样机现场适用性验证

现场适用性验证在中国辐射防护研究院放化楼进行,在手套箱内利用已知表面发射率的α源,对样机的现场适用性进行验证。由于铅玻璃或有机玻璃对于目标测量波段光的透过率非常低,基本上对紫外波段光截止,在手套箱手套口安装合成石英玻璃窗,如图7(a)所示,以减弱树脂玻璃和铅玻璃对于样机目标测量波段的光衰减影响。国外也用相同的手段对在役手套箱进行适用性验证实验[6-8]。

图7 用于扫描测量的合成石英玻璃窗、单源样机扫描测量和双源样机扫描结果

扫描测量范围设为单源情况下为水平方向-5°～+5°,垂直方向-5°～+5°,单点测量时间为10 s;双源情况下垂直方向-6°～+6°,垂直方向-5°～+6°,单点测量时间为8 s;扫描步长两种情况下都设为1°。两种情况下放射源到样机物镜的处置距离为70 cm。双源情况下两个源之间的距离为6.7 cm。两种情况下扫描测量结果分别如图7(b)和图7(c)所示。其中,辐射成像结果是原始数据以0.1°间隔进行了样条内插。可以看出样机扫描可以清晰的成出α表面污染图像,并且在双源情况下能够清晰地分辨两个源。

为了在现场测试或模拟现场测试时,了解透射窗材料对目标测量波段光的衰减特性,以便对测量结果进行衰减修正,对厚度为2 mm,直径为100 mm的合成石英玻璃材料进行了测试。将三个距离足够接近的源放在距离物镜1 m处,测量有无合成石英玻璃(玻璃平面与样机中心轴垂直)情况下样机的100 s计数率,其净计数率分别为(42.07±2.24)s-1和(48.29±2.25)s-1,得到衰减系数为0.87±0.07。

根据图6的结果,样机在70 cm处的灵敏度为(2.46±0.19)s-1/kBq。单源和双源情况下,扫描的本底值分别为2.70 s-1和3.22 s-1。合成石英玻璃窗对目标表波段透过率取为0.87。

1)反演活度根据样机的测量结果给出,计算中未考虑放射源到物镜之间的距离的角度修正以及石英玻璃窗厚度的角度修正;2)标准活度是由2π多丝正比计数器测量得到的表面发射率,再由表面发射率换算到活度;3)表中单源和双源测量条件下1#源的反演活度是根据不确定有效位数四舍五入的结果,计算相对偏差时采用了净计数率和样机零度。

3 结论

本工作中所研制的基于空气荧光的α表面污染监测样机ARSCM,在距离物镜1 m处的灵敏度为2.63 s-1/kBq,高于国外相同类型的样机的灵敏度0.82 s-1/kBq[6,8],同时也高于采用直接成像方式的样机的灵敏度0.2 s-1/kBq(纯氮气情况下为0.96 s-1/kBq)[11]。在实验室测试条件下,10 s测量时间内,距离物镜1 m处最小可探测活度为1.0 kBq。样机可以在空间分辨率范围内测量出α表面污染的空间分布。

目前基于荧光的α表面污染测量技术,单从荧光探测的角度,已逼近探测极限。因此目前该项技术未来进一步的研究方向应该是提高荧光产额的方法研究。毕竟相对于α粒子在空气当中沉积的能量,所产生的荧光的能量所占的份额非常低。因此应该从α粒子在空气当中沉积能量的荧光转换效率的提高方法着手。另外,该技术也从核设施α表面污染测量领域转化到核与辐射应急情况下,大面积高α污染监测领域[30]。