高温天气对生物源排放及其O3 生成贡献的影响:以四川盆地2022 年7-8 月为例
2023-12-20龙启超乔玉红骆丽红
龙启超,乔玉红,姜 涛,李 媛,何 敏,骆丽红
1. 四川省生态环境科学研究院,四川 成都 610041
2. 四川省环保科技工程有限责任公司,四川 成都 610041
3. 重庆市生态环境科学研究院,重庆 401147
4. 成都信息工程大学资源环境学院,四川 成都 610225
PM2.5与O3是影响我国环境空气质量的两大重要污染物,随着大气污染治理进程的推进,PM2.5污染逐渐改善[1-3],但O3污染越发严重,大部分地区O3浓度持续升高[4-6]. 近地面O3是一种强氧化剂,对人体健康有极大危害[7-10],其形成的重要前体物之一是挥发性有机物(VOCs),包括人为源挥发性有机物(AVOCs)和生物源挥发性有机物(BVOCs)[11-13]. 在城市地区,AVOCs 排放往往高于BVOCs[14-15]. 但在全球范围内,BVOCs 占比高达90%,且99%的BVOCs来自植被[16]. BVOCs 的光化学反应活性远高于AVOCs[17-18],对O3的生成有重要贡献[19-20]. 系统研究BVOCs 排放特征,并定量评估其对O3的贡献具有重要的科学意义.
MEGAN 模型在国内外BVOCs 排放研究中得到了广泛应用,如刘岩等[21-22]基于MEGAN 模型研究了我国长三角地区BVOCs 的排放特征,宋媛媛等[23-24]基于MEGAN 模型研究了我国东部地区和珠江三角洲地区BVOCs 的排放特征,王楚迪等[25]则基于MEGAN 建立了2018 年夏季我国高时空分辨率BVOCs排放清单,Guenther 等[20]采用MEGAN 模型计算了全球BVOCs 排放.
在MEGAN 模型的基础上,结合WRF-CMAQ 模型可定量评估BVOCs 排放对O3的生成贡献. Li等[26]、Liu 等[27]、Situ 等[28]分别使用该方法对关中地区、长三角地区和珠三角地区开展了研究,结果表明,BVOCs 对O3的贡献为10×10-9~34×10-9. Wu 等[29]则使用该方法对全国范围开展了研究,结果显示,中国东部和西南部的高BVOCs 排放增加了地表O3浓度水平,特别是在京津冀、四川盆地、长三角和珠三角中部地区,地表O3浓度增加了47 μg/m3. Cao 等[30]应用该方法模拟了全国BVOCs 排放对O3的影响,发现四川盆地和重庆区域BVOCs 排放对O3生成的贡献在5 个重点区域(包括珠三角地区、汾渭平原、长三角地区、京津冀地区、成渝地区)中最高.
四川盆地是我国O3污染较严重的地区之一[31-33],四川省O3污染导致的过早死亡增加人数高于其他省份[34]. 2022 年7—8 月,四川盆地O3污染高达253 d,同比增加149 d,远超往年平均值[35]. 2022 年7—8 月高温天气频发,BVOCs 排放又主要集中在夏季7 月和8 月[14-15,21],研究四川盆地BVOCs 排放及时空分布,定量解析其对O3的生成贡献不仅有助于了解区域光化学特性,对城市O3污染的控制也有重要意义. 鉴于此,该研究运用生物源排放模型MEGAN 模拟计算四川盆地BVOCs 排放情况,研究其化学物种的时空分布特征,并通过空气质量模型CMAQ 定量评估其对O3生成的影响,以期为改善O3污染提供决策依据.
1 数据与方法
1.1 研究区域
该研究区域为四川盆地(见图1),包括成都平原城市群(包含成都市、德阳市、绵阳市、眉山市、资阳市、乐山市、雅安市、遂宁市)、川南城市群(包含内江市、自贡市、宜宾市、泸州市)和川东北城市群(包含广安市、南充市、达州市、广元市、巴中市).
图1 四川盆地区域示意Fig.1 Schematic diagram of the Sichuan Basin region
1.2 模型介绍及数据来源
1.2.1 WRF 模型
该研究采用WRF3.7.1 (Weather Research and Forecasting,天气研究与预报模式)模拟气象场. 采用3 层网格嵌套模拟,第一层网格分辨率为27 km×27 km,范围为66.28°E~139.72°E、12.32°N~55.14°N,包含了中国几乎所有区域,且包括了东亚和南亚一些区域;第二层网格分辨率为9 km×9 km,范围为95.43°E~112.39°E、23.71°N~36.19°N,包含了四川省所有区域以及周边城市部分区域;第三层网格分辨率为3 km×3 km,范围为101.74°E~108.77°E、27.43°N~33.18°N,包含了成都平原、川南、川东北城市群以及重庆部分区域.
WRF 参数化方案的具体设置:微物理方案采用Thompson scheme;长波辐射和短波辐射方案均采用rrtmg scheme;近地面层方案采用Revised MM5 Monin-Obukhov scheme;陆面过程方案采用Unified Noah land-surface model;边界层方案采用YSU scheme;积云参数化方案采用Grell 3D ensemble scheme. 气象初始场和边界场输入数据采用NCEP/NCAR 根据全球观测资料同化的再分析资料(https://rda.ucar.edu/datasets/ds083.2),水平分辨率为1°×1°,时间分辨率为6 h. 地形输入数据来自MODIS 卫星遥感反演地形数据. 为了减少初始条件的影响,分别在每个模拟月份前一个月的26 日或27 日开始模拟,即每个模拟月份分别设置5 d 的初始场模拟. 用于模型验证的地面温度数据来自国家气象科学数据共享服务平台(http://cdc.nmic.cn/home.do).
1.2.2 MEGAN 模型
MEGAN (Model of Emissions of Gases and Aerosols from Nature,自然气体、气溶胶排放模型)模型是Guenther 等[36]在大量实验资料以及G95 算法基础上,通过完善机理和地表资料数据库提出的估算全球或区域尺度BVOCs 和其他生物源污染气体(NO、CO)排放量的具有高分辨率的数值模型,其在国内外BVOCs 排放研究中得到了普遍应用[37]. 该研究采用MEGAN2.1 模型,输入数据有叶面积指数(leaf area index,LAI)、植被功能类型(plant function type,PFT)、排放因子(emission factor,EF) 和气象数据. BVOCs排放量详细计算方法及介绍参考文献[16,20,36-37].
BVOCs 排放计算公式:
式中:E为排放量,mg/(m2·h);ɛ为标准条件下的排放因子,mg/(m2·h);γ为排放校正因子;ρ为散逸系数. 由于标准排放因子在标准条件下测得,因此需要考虑LAI、光量子通量密度、温度、叶龄及土壤湿度环境校正因子,计算公式:
式中:γCE为LAI、光照、温度、相对湿度、风速的校正因子;CCE为将排放活动统一到标准条件下的校正因子,标准冠层环境条件下取0.57;γpt为温度和光量子通量密度的加权平均;γage为叶龄因子;γSM为土壤湿度校正因子.
该研究LAI数据使用MODIS LAI 产品MOD15A2.PFT 指各植被类型面积在每个网格中所占的比例,该研究采用MODIS 发布的Land cover 产品MCD12Q1.EF 来源于MEGAN 模型的官方网站(http://lar.wsu.edu/megan/guides.html). 气象数据由WRFv3.7.1 模拟获得.
1.2.3 SMOKE 模型
SMOKE(Sparse Matrix Operator Kernel Emissions,稀疏矩阵排放清单处理系统)是大气污染源排放清单前处理模型[38-39],可处理点源、面源和生物源等不同源类数据. 模型输出结果可以直接整合成空气质量数值模型(如CMAQ 等)可识别的数据格式. 模型主要考虑化学物种分配机制、空间分配、时间分配、污染源控制策略模拟等过程,采用稀疏矩阵运算方式,将排放数据内插到模式网格点上,并根据排放源的时间变化规律,将年排放转化为小时排放源强度.
SMOKE 网格区域范围参数设置、投影方式均与WRF 模型保持一致. 该研究使用的2021 年四川省SO2、NOx、CO、PM10、PM2.5、VOCs 和NH3人为源排放清单来自四川省生态环境科学研究院,省外排放采用清华大学发布的2017 年MEIC 排放清单(http://meicmodel.org.cn),生物源BVOCs排放采用MEGAN2.1模型估算结果.
1.2.4 CMAQ 模型
CMAQ(Community Multiscale Air Quality,区域多尺度空气质量模型)模型是美国环境保护局(US EPA)基于“一个大气”理念开发的第三代区域空气质量模型,是一种多模块、多尺度网格嵌套的三维欧拉网络模型. 20 世纪90 年代以来,该模型不断完善和发展,凭借其较为全面的大气污染物输送及化学反应机制,广泛应用于科研、业务模拟工作中[27,29]. CMAQ模型主要由CCTM (CMAQ Chemical-Transport Model Processor,化学传输模块)、ICON (Initial Conditions Processor,初始条件模块)、BCON (Boundary Condition Processor,边界条件模块)、JPROC (Photolysis Rate Processor,光解速率模块) 和MCIP (Meteorology-Chemistry Interface Processor,气象-化学预处理模块)等模块构成[40-41],输入数据包括气象场和污染源排放.
该研究应用版本为CMAQv5.0.2,采用WRFv3.7.1为CMAQ 提供气象背景场,SMOKE 为CMAQ 提供格点化的排放源数据. 化学机制采用推荐的CB05 气相化学反应机制,以及第六代海盐、水/云化学、活性氯气溶胶化学机制cb05cl_ae6_aq. 用于模型验证的空气质量数据以及异戊二烯监测值均来自四川省生态环境科学研究院.
2 结果与讨论
2.1 四川盆地O3 污染特征
2022 年7—8 月,四川盆地O3污染天比往年大幅增加. 四川盆地各城市7—8 月O3监测浓度及O3污染天数如表1 所示. 由表1 可见:2022 年7 月成都平原城市群和川南城市群所有城市以及川东北城市群的广安市O3监测浓度均超过160 μg/m3;8 月四川盆地有8 个城市O3监测浓度超过160 μg/m3,分布在成都平原城市群和川南城市群,其中成都平原城市群的成都市和眉山市7 月和8 月均超过了200 μg/m3.从污染天数来看,7—8 月成都平原、川南和川东北城市群O3污染天数分别为168、78 和7 d,其中成都平原城市群出现了12 d 的中度污染,分别出现在眉山市、成都市、德阳市和乐山市. 同比2021 年7—8 月,成都平原城市群和川南城市群O3污染天数分别增加了107、49 d. 整体而言,四川盆地2022 年7月O3污染较8 月严重;分区域来看,成都平原城市群O3污染最严重,其次为川南城市群.
表1 四川盆地各城市2022 年7-8 月O3 监测浓度及污染天数统计Table 1 Statistics of O3 monitoring concentration and pollution days in cities of Sichuan Basin from July to August 2022
四川盆地2022 年7—8 月温度平均值为30.41 ℃,同比去年增长3.63 ℃. 为探究各城市温度变化对O3浓度的影响,进一步分析了二者之间的相关性. 由表2可见,各城市O3浓度与温度均呈正相关,且相关系数均在0.60 以上,表明O3生成受温度影响较明显. 整体来看,成都平原城市群O3浓度与温度的相关系数高于川南城市群和川东北城市群.
表2 四川盆地各城市2022 年7-8 月温度监测值及其与O3 浓度的相关系数Table 2 Temperature monitoring and its correlation coefficient with O3 concentration in cities of Sichuan Basin from July to August 2022
2.2 四川盆地BVOCs 空间分布特征
掌握区域BVOCs 空间分布特征对地区O3污染防治尤为重要. 四川盆地2022 年7 月与8 月BVOCs排放空间分布(见图2)特征基本一致,高值区主要集中在川南城市群的宜宾市和泸州市中部、成都平原城市群的乐山市东北部以及川东北城市群的巴中市和达州市北部. 这些区域森林和灌木分布较密集[14],且气温相对较高[42]. 四川盆地中部BVOCs 排放量相对较低,一方面是因为这些区域是四川省经济较发达的地区,建筑面积较大;另一方面是因为平原地区适宜种植农作物,其主要植被为排放因子较低的农田.四川盆地西部边缘的山地地带,虽然植被茂盛,但气温较低[42],因此排放也较小. 有“雨城”之称的雅安市BVOCs 排放量较低主要是因为降雨较多[43-44]、气温较低[42]、日照时间短. 该研究BVOCs 空间分布特征与高超等[14]研究结果基本一致.
图2 四川盆地2022 年7-8 月BVOCs 排放量空间分布情况Fig.2 Spatial distribution of BVOCs emissions in the Sichuan Basin from July to August 2022
四川盆地2022 年7—8 月BVOCs 总排放量为86.30×104t,区域BVOCs 排放强度为4.65 t/km2. 除川南城市群的宜宾市外,其余城市7 月BVOCs 排放量均大于8 月(见表3),主要因为7 月太阳辐射大于8 月. 其中,成都平原城市群7—8 月BVOCs 排放总量为31.19×104t,区域BVOCs 排放强度为3.61 t/km2,该区域乐山市BVOCs 排放量最大,其次是绵阳市;川南城市群7—8 月BVOCs 排放总量为23.09×104t,区域BVOCs 排放强度为6.55 t/km2,其中宜宾市和泸州市的BVOCs 排放量远高于内江市和自贡市;川东北城市群7—8 月BVOCs 排放总量为32.01×104t,区域BVOCs 排放强度为5.00 t/km2,该区域达州市BVOCs 排放量最大,其次为巴中市和广元市. 从整个盆地来看,宜宾市BVOCs 排放量最大,其次为达州市、巴中市. 这3 个城市不仅是BVOCs 排放的高值区域,其行政区划面积也较大,因此BVOCs 排放总量较大. 与2021 年7—8 月相比,四川盆地2022 年7—8 月BVOCs 排放量增长了39.38%,其中成都平原、川南、川东北城市群分别增长了42.41%、47.03%、31.72%.
表3 四川盆地2022 年7-8 月BVOCs 排放量、排放强度及其与温度的相关系数Table 3 BVOCs emissions, emission intensity and correlation coefficient with temperature in the Sichuan Basin from July to August 2022
为了探究各城市温度变化对BVOCs 排放的影响,该研究进一步分析了二者之间的相关性. 各城市BVOCs 排放量与温度均呈正相关(见表3),相关系数范围为0.45~0.65,说明温度升高对BVOCs 排放有促进作用.
2.3 四川盆地BVOCs 物种组成特征
MEGAN 模型模拟结果表明,四川盆地2022 年7—8 月异戊二烯排放量最大,其次为甲醇和单萜烯(见表4),其排放量分别为42.16×104、17.32×104和9.92×104t,分别占BVOCs的48.86%、20.07%和11.49%.高超等[14]对2005—2016 年中国BVOCs 不同化学物种的排放量统计结果显示,异戊二烯、甲醇和单萜烯占比分别为61.34%、14.66%和10.30%,与该研究整体特征基本一致. 四川省是农业大省,耕地面积较大,使得甲醇排放在BVOCs 中贡献占比突出,略高于高超等[14]研究结果.
表4 四川盆地2022 年7-8 月BVOCs 不同化学物种排放量统计Table 4 Statistics on the emissions of different chemical species of BVOCs in the Sichuan Basin from July to August 2022
对于异戊二烯,排放量较大的城市分别是川南城市群的宜宾市、川东北城市群的达州市和巴中市以及成都平原城市群的乐山市,这些城市BVOCs 排放量也较大. 从排放占比来看,川东北城市群的巴中市异戊二烯排放占比最大,达57.81%;其次是川南城市群的宜宾市和成都平原城市群的乐山市,异戊二烯排放占比分别为56.79%、56.63%. 异戊二烯排放量空间分布特征(见图3)与BVOCs 排放量空间分布特征基本一致. 对于甲醇,排放量较大的城市分别为川东北城市群的达州市、川南城市群的宜宾市以及成都平原城市群的绵阳市;排放占比较大的城市则是成都平原城市群的遂宁市和川东北城市群的广安市,占比分别为28.99%和27.68%. 甲醇排放空间分布(见图4)上,2022 年7 月甲醇排放高值区面积大于8 月,高值区域主要分布在川南城市群的中部、成都平原城市群的东部以及川东北城市群的南部,与异戊二烯排放空间分布特征具有显著差异,因为甲醇主要来自农田排放[45]. 对于单萜烯,排放量较大的城市分布在川南城市群的宜宾市、川东北城市群的广元市和达州市.雅安市单萜烯排放占比最大,达17.62%. 单萜烯排放空间分布(见图5)上,高值区域主要分布在乐山市与宜宾市交界附近区域、宜宾市的长宁县、眉山市的洪雅县、资阳市的安岳县以及泸州市中部.
图3 四川盆地2022 年7-8 月异戊二烯排放量空间分布Fig.3 Spatial distribution of isoprene emissions in the Sichuan Basin from July to August 2022
图4 四川盆地2022 年7-8 月甲醇排放量空间分布Fig.4 Spatial distribution of methanol emissions in the Sichuan Basin from July to August 2022
图5 四川盆地2022 年7-8 月单萜烯排放量空间分布Fig.5 Spatial distribution of monoterpenes emissions in the Sichuan Basin from July to August 2022
2.4 四川盆地BVOCs 日变化特征
从BVOCs 排放日变化趋势(见图6)可见,由于午间高温和强烈的太阳辐射,使得BVOCs 排放量在14:00 达到峰值(89.59 t). 植被异戊二烯排放依赖于太阳辐射,因此异戊二烯夜间(20:00—翌日06:00)呈零排放,从07:00 开始排放逐渐升高,14:00 达到最大值(49.42 t),之后逐渐下降. 甲醇、单萜烯和其余BVOCs排放过程不依赖于光解反应,因此日变化呈现昼夜持续性排放特征[31],排放量均在14:00 达到峰值,06:00达最低值.
图6 四川盆地2022 年7-8 月BVOCs排放量日变化特征Fig.6 Diurnal variation characteristics of BVOCs emissions in the Sichuan Basin from July to August 2022
2.5 BVOCs 排放对O3 生成的影响
2.5.1 模拟情景设置
为研究四川盆地2022 年7—8 月BVOCs 排放对O3生成的影响,该研究设置了基准情景和控制情景两种方案进行模拟. 情景一(基准情景),研究区域内所有源排放不变,通过模拟结果与监测站点逐时浓度进行对比分析,验证WRF-CMAQ 模型模拟结果的合理性与有效性;情景二(控制情景),去除四川盆地植被BVOCs 排放,其他设置同基准情景. 基准情景(情景一) 为研究的基础,控制情景(情景二) 基于基准情景进行对比,定量分析植被BVOCs 排放对区域内O3生成的贡献. 贡献率计算公式:
式中:C为贡献率,%;B为基准情景模拟O3浓度,μg/m3;A为控制情景模拟O3浓度,μg/m3.
2.5.2 模型验证
温度在BVOCs 排放过程中起关键作用[46],因此该研究选择对WRF 模拟与地面监测2 m 逐时气温进行对比评估(见表5),常用的评估指标包括标准化平均偏差(NMB)、标准化平均误差(NME)、皮尔森(Pearson)相关系数(R)等[47-48]. 各指标计算方法参考文献[47]. 在P<0.001 水平下,气温模拟值与监测值的相关系数超过0.70,具有显著相关性,可以作为CMAQ模型的输入参数.
表5 WRF 模拟与地面监测2 m 逐时气温统计分析Table 5 Statistical analysis of 2 m hourly temperature between WRF simulation and ground observation
选取四川盆地各城市国控站点模拟值和监测值进行O3模拟效果对比分析(见表6),在P<0.001 水平下,模拟效果较好的城市有成都市、遂宁市和南充市,其NMB 相对较低,拟合度也较高;四川盆地各城市O3模拟值与监测值整体相关性在0.52~0.74 之间. 各城市O3模拟值均低于监测值,主要因为四川盆地受特殊的地形条件影响,WRF 模拟的风速偏高,导致污染物迁移速度比实际快,使得O3浓度被低估[49]. 除雅安市外,该研究模拟效果与李毅[47]模拟的珠三角各城市O3浓度评估效果相似. 总体来说,该研究WRFCMAQ 模型系统模拟结果较为合理,能够较好地表现出实际监测的变化趋势.
表6 CMAQ 模拟与O3 逐时监测浓度统计分析Table 6 Statistical analysis of CMAQ simulation and monitoring of O3 hourly concentration
四川省生态环境科学研究院楼顶大气环境超级监测站异戊二烯体积分数监测值与模拟值的对比分析如表7 所示. 为方便与其他学者研究成果相比较,此处选择评估指标为平均偏差(MB)、均方根误差(RMSE)和相关系数(R). 总体而言,在P<0.01 水平下,异戊二烯体积分数模拟值与监测值相关性较好,MB和RMSE 分别为0.02×10—9和0.10×10—9,与Lou 等[22]模拟评估结果相似.
表7 异戊二烯体积分数模拟值与监测值统计分析Table 7 Statistical analysis of simulated and observed values of isoprene
2.5.3 BVOCs 排放对O3生成贡献
比较基准情景和控制情景下国控站点的模拟结果,得出不同城市BVOCs 排放对O3浓度的贡献率(见图7). 2022 年7 月,成都平原城市群的乐山市BVOCs 排放对O3的生成贡献率最大,超过40%;其次为川南城市群的内江市,贡献率为39.87%. 2022年8 月,成都平原城市群的雅安市、乐山市和眉山市BVOCs 排放对O3的生成贡献率较大,均超过30%.除宜宾市和广元市外,其余城市BVOCs 排放对O3的生成贡献率均呈7 月大于8 月的特征,尤其广安、内江、自贡、达州、遂宁等城市7 月贡献率较8 月高12%~16%. 为了探究温度变化对O3生成贡献的影响,与2021 年7—8 月BVOCs 排放对O3生成贡献进行了对比分析. 与2021 年相比,四川盆地2022 年7 月BVOCs 排放对O3的生成贡献率比2021 年7 月高4.60%,其中内江市、广安市和乐山市增幅较大;2022年8 月BVOCs 排放对O3的生成贡献率比2021 年8月高5.47%,广元市、绵阳市和德阳市增幅较大;四川盆地2022 年7—8 月BVOCs 排放对O3的生成贡献率总体比2021 年7—8 月高4.99%.
图7 四川盆地各城市2022 年7-8 月BVOCs 排放对O3 生成贡献率Fig.7 Contribution rate of BVOCs emissions to O3 generation in cities of Sichuan Basin from July to August 2022
四川盆地各城市2022 年7—8 月BVOCs 排放对O3生成贡献的空间分布如图8 所示. 2022 年7 月,BVOCs 排放对整个盆地O3生成影响较大,尤其成都平原城市群的乐山市北部和眉山市中西部BVOCs排放对O3的生成贡献最显著;川南城市群BVOCs排放对O3生成贡献高值区主要分布在内江市和自贡市;川东北城市群BVOCs 排放对O3生成贡献高值区主要分布在南充市和广安市. 2022 年8 月,除宜宾市西北部BVOCs 排放对O3的生成贡献率较7 月有所升高外,其他区域整体贡献率较7 月均有所降低,BVOCs 排放对O3生成贡献高值区主要分布在乐山市与眉山市交界中部附近区域. 整体来看,BVOCs 排放对城区的O3生成贡献率大于郊区,从一定程度上说明四川盆地城区O3污染防治主要以控制VOCs为主.
图8 四川盆地各城市2022 年7-8 月BVOCs 排放对O3 生成贡献率的空间分布情况Fig.8 Spatial distribution of the contribution rate of BVOCs emissions to O3 generation in cities of Sichuan Basin from July to August 2022
2.6 不确定性分析
植被BVOCs 排放受植被类型、气象参数、排放因子等多重因素的影响,因此该研究估算的BVOCs排放量仍存在一定的不确定性. 植被分布严重影响BVOCs 排放估算[50-51],该研究使用的遥感解译资料带来的植被分布解译误差是主要的不确定性因素之一.气象参数也是估算误差的主要来源[52],该研究气象数据来自WRF3.7.1 模型,模型模拟数据与实际气象情况存在的差别也会带来一定的不确定性. 排放因子也会导致估算结果的不确定性,Zheng 等[53]采用蒙特卡罗模型研究发现排放因子对BVOCs 排放量的估算影响最大. 排放清单(人为源和生物源)的准确性是影响CMAQ 模型模拟结果的最重要因素[40],因此该文CMAQ 模型模拟结果具有一定的不确定性. 该研究仅简单定性评价了研究结果的不确定影响因素,这些因素的量化评估还有待后续开展更深入的研究.
3 结论
a) 2022 年7—8 月,四川盆地各城市O3污染天数之和高达253 d,7 月污染较8 月严重. 区域分布上,成都平原城市群污染最严重,其次为川南城市群;成都平原城市群的成都市和眉山市7 月和8 月O3浓度均超过了200 μg/m3. O3生成受温度影响较明显,各城市O3浓度与温度均呈正相关,且相关系数均在0.60以上.
b) MEGAN 模型模拟结果显示,四川盆地2022年7—8 月BVOCs 排放量为86.30×104t,成都平原、川南、川东北城市群BVOCs 排放强度分别为3.61、6.55、5.00 t/km2;宜宾市、达州市和巴中市BVOCs 排放总量较大,高值区主要集中在川南城市群的宜宾市和泸州市中部、成都平原城市群的乐山市东北部以及川东北城市群的巴中市和达州市北部. 排放量较大的BVOCs 物种有异戊二烯、甲醇和单萜烯,其排放量分别为42.16×104、17.32×104和9.92×104t,分别占BVOCs 排放量的48.86%、20.07%和11.49%;异戊二烯和单萜烯排放量空间分布特征均与BVOCs 排放量空间分布特征基本一致,而甲醇空间分布特征与BVOCs 排放量空间分布特征有显著差异. BVOCs 排放有明显的日变化特征,最大排放量出现在14:00.
c)从CMAQ 模型模拟结果来看,BVOCs 排放对O3生成贡献率较大的城市有乐山市、眉山市、雅安市和内江市,贡献率均超过30%;除宜宾市和广元市外,其余城市BVOCs 排放对O3的生成贡献率均呈7月大于8 月的特征. 空间分布上,成都平原城市群的乐山市北部和眉山市中西部BVOCs 排放对O3的生成贡献最显著;宜宾市西北部8 月BVOCs 排放对O3的生成贡献率较7 月有所升高,其他区域整体上8 月贡献率均较7 月有所降低. 2022 年7—8 月高温天气下BVOCs 排放对O3生成贡献率同比增长4.99%.
d)植被BVOCs 排放受多重因素影响,CMAQ 模型系统不确定性来源众多,该研究仅简单定性评价了研究结果的不确定影响因素,这些因素的量化评估需要进一步深入研究.