环境核辐射监测仪表剂量测量比对

高 飞王靖谦董璐琪王菲菲

（中国原子能科学研究院，中核核工业计量与测试技术重点实验室，计量与校准技术重点实验室，北京 102413）

1 引言

美国三里岛、前苏联切尔诺贝利和日本福岛核事故使得各国都加强了环境核辐射监测网络系统的建设，其在核反应堆安全运行或核事故早期预警中发挥着重要作用［1］。这类仪表具有灵敏度高、稳定性好、操作简便和反应快速等优点，是环境监测布点范围最广、布点数最多、测量频次最高的一个项目。在发生核事故时，通过该系统可迅速得到核辐射污染的扩散速度、范围、大小等有关信息。环境核辐射监测仪表（或涵盖环境剂量率水平的防护仪表，下同）在监测时主要存在两个方面问题：

1）由于环境中陆地γ 射线的能量分布范围比较广（约80 keV～3 MeV），就要求环境辐射监测仪表具有较平的能量响应特性。但由于诸多因素的限制，目前正在使用的环境核辐射监测仪表只有少数在其首次检定时进行能量响应实验，将会导致仪表能量响应差异很大。

2）宇宙射线是人类所受天然辐射照射的重要组成部分［2，3］，约占环境辐射剂量率的30%。在环境核辐射剂量监测工作中，很多操作人员并不了解仪器的宇宙射线响应，对环境监测结果造成了较大的不确定度。

因此，开展环境辐射监测仪表X、γ 射线响应和宇宙射线响应的分析比对，是检验和提高操作人员能力水平、保证测量结果的准确性、以及实现量值传递和统一的必不可少的重要手段［4-6］。

2 环境核辐射监测仪表比对情况

2.1 参比仪器

参比仪器主要有次级标准剂量仪和工作计量器具两大类。次级标准剂量仪为德国PTW 公司生产的32002 型（1 L）电离室和32003 型（10 L）电离室，配合PTW-UNIDOSE 剂量仪主机，测量范围可涵盖环境水平和防护水平，测量参数为空气比释动能。参比的次级标准剂量仪均按时送检，检定结果均为合格。工作计量器具包括环境辐射监测仪和涵盖环境水平的辐射防护剂量仪，测量参数则包括空气比释动能和周围剂量当量。工作计量器具主要包括美国GE 公司生产的RSS131 高气压电离室、美国Thermo 公司生产的FH40G 剂量仪、德国Automess 公司成产的6150AD 剂量仪和少量国产剂量计。

国际放射防护委员会（ICRP）推荐使用有效剂量E作为人类剂量限值量［7］，然而有效剂量E并不可测，只能通过测量空气比释动能和（或）周围剂量当量并乘以相应的转换系数来获得。假设γ射线能谱均匀分布，单从测量结果的数值上来讲，空气比释动能仪和周围剂量当量仪的测量结果对有效剂量E均为高估评价，高估系数分别为1.15和1.67［8］。单能光子从空气比释动能到有效剂量的转换系数E/Ka，空气比释动能到周围剂量当量的转换系数H*（10）/Ka以及周围剂量当量到有效剂量的转换系数E/H*（10）与光子能量强烈相关［7］。例如H*（10）/Ka在20 keV时为0.61，在60 keV 时为1.74，在660 keV 时为1.21。因此，用于测量空气比释动能的剂量仪不适用于周围剂量当量的测量。

2.2 比对条件

本次比对涉及参数为空气比释动能Ka和周围剂量当量H*（10）。参考辐射场分别为X 射线参考辐射、γ 射线参考辐射和宇宙射线。比对实验开展前应对仪器进行充分预热，实验过程中X、γ 射线辐射场参考点应与检验点重合，使用0°照射。宇宙射线剂量率的现场测量在水深大于3 m、离岸边距离大于1 km的内陆湖泊和水库的开阔水面上的小船进行［9］。其中X、γ 射线参考辐射的能量分别为：窄谱系列：N -60（48 keV），N -80（65 keV），N -100（83 keV），N-120（100 keV）和N-200（164 keV）；低空气比释动能率系列：L -55（48 keV），L -70（60 keV），L-100（87 keV），L-125（100 keV），L-210（185 keV）和137Cs（662 keV）。X、γ 射线辐射场条件满足国际标准ISO 4037.1［10］对辐射场特性的要求。

2.3 比对方式

因参加比对实验室较多，且比对周期较短，采取星形式的比对路线，如图1 所示。参比实验室将准备好的仪表送达至主持实验室，主持实验室经照射后返回给参比实验室。照射完成后主持实验室将参比实验室的原始记录复印并留存，原件返回参比实验室，各实验室处理比对结果后再将结果返给主持实验室，由主持实验室进行汇总分析。次级标准剂量仪在γ 射线辐射场中测量空气比释动能率，工作计量器具则需要在X 射线、γ 射线和宇宙射线辐射场中测量空气比释动能率或周围剂量当量率。

图1 不同实验室监测仪表星形式比对路线图Fig.1 Star pattern intercomparison roadmap of monitoring instruments in different laboratories

2.4 比对结果的评价

次级标准剂量仪采用En值对比对结果进行评价。根据各参比实验室的比对测量结果计算相应的En值，若，比对结果为满意；若，则认为比对结果不满意，En值为归一化偏差，由式（1）给出：

式中：x——参比实验室的测量结果；X——被测件的指定值；Ulab——参比实验室测量结果的测量不确定度；Uref——指定值的测量不确定度。

若某一实验室的En值始终为正值或负值，则表明该实验室出具的结果可能存在系统偏差。工作计量器具则直接采用相对误差对测量结果进行评价。

3 比对参考值的确定

比对参考值的确定一般有两种方法：一种是使用权威实验室的量值作为参考值，另一种是由参比实验室的量值获得参考值。本次比对工作采用第一种方法，X 射线和γ 射线参考辐射场的空气比释动能分别由主持实验室的NE2570 型薄窗电离室剂量计和TW32003 型空腔电离室剂量计确定，周围剂量当量则由空气比释动能乘以转换系数H*（10）/Ka确定。

宇宙射线在水库上方测量，宇宙射线剂量率指定值由主持实验室自研的JLZ-III 型能量补偿高气压电离室给出［11，12］。在开阔水面上进行宇宙射线测量，虽避开了地壳γ 辐射的直接影响，但水中40K以及U、Th、Ra 核素的γ 射线，空气中氡子体的γ 射线，探测器的自身本底，乃至测量者体内40K 等影响因素都需进行测量和估计。本次比对实验结果扣除天然本底3.6 nGy／h 和人体辐射1.5 nGy／h，得到宇宙射线剂量率为34 nGy／h，比人们普遍认为的32 nGy／h［3］高6.3%。这可能是由于船体材料中40K的辐射贡献造成的，以船体材料中的放射性活度为50 Bq／kg 估计，根据ICRU［13］提供的剂量率转换系数可以估算出船体对高气压电离室读数贡献约为2.5 nGy／h［14］。另一种可能性是人们普遍认为的32 nGy／h 不包括环境中子的剂量率贡献［15］，利用CARI-6M［16］计算机程序计算了某水库比对当天宇宙射线对人体造成的有效剂量率约为40 nSv／h。考虑到宇宙射线中中子的贡献，以及在海平面附近中子的品质因子大于1，某水库宇宙射线的平均剂量率应该在（32～40）nGy／h 之间，包含本次的测量结果34 nGy／h。

4 比对结果分析

4.1 次级标准剂量仪比对结果

四家参比实验室的次级标准剂量仪均为德国PTW 公司生产的电离室配UNIDOS 剂量计（或称静电计）。其中，PTW32003 型电离室灵敏体积为10 L，外壁为2.75 mm 厚的聚甲醛（POM），PTW32002 型电离室灵敏体积为1 L，外壁为3 mm 厚的POM。POM 具有良好的物理、化学和机械性能，近似为空气等效材料。因此，电离室具有良好的能量响应。该电离室漏电≤±10 fA，作为X、γ 射线空气比释动能次级标准剂量仪广泛使用。上述四家参比实验室的次级标准剂量仪均按期送检，比对时在检定有效期之内，比对结果全部为“满意”，如表1所示。

表1 次级标准剂量仪比对结果Tab.1 Intercomparison results of secondary standard dosemeter

4.2 工作计量器比对结果

4.2.1 γ 射线比对结果

工作计量器具γ 射线剂量率比对结果如表2所示。

便携式X、γ 辐射周围剂量当量（率）仪和监测仪检定规程（JJG 393—2018）中规定［17］，便携式X、γ 辐射监测仪的相对误差应在-15%～＋22%，大部分监测仪表都满足规程要求。由表2 可知，FD-3013B 型参比剂量仪在剂量率为6.26 μSv／h 和49.9 μSv／h两参考点处的误差分别为-13% 和-11%。型号为FD-3013H 的参比剂量仪在剂量率为6.26 μSv／h 和49.9 μSv／h 两参考点处的误差分别为-15%和-9%；参比仪器SSM1-07 型辐射巡测仪在（0.61～49.9）μSv／h 范围内与约定真值符合较好，相对误差不大于6%。在480 μSv／h 和4 488 μSv／h 两点的相对误差较大，分别为-10%和-19%，经分析可能是由于这两点剂量率接近仪表的测量上限，仪表响应不足而引起的误差。建议对仪表的中、高量程段的响应进行线性实验，进一步明确仪表的测量范围；参比仪器RSS131 型高气压电离室在（0.61～4 488）μSv／h 范围内与约定真值符合较好，相对误差不大于2%；8＃参比实验室的LB123 型剂量仪在（6.26～4 488）μSv／h 范围内与约定真值符合较好，4 488 μSv／h 点处的相对误差为-5%；参比仪器6150AD 型剂量仪在剂量率为6.26 μSv／h 和49.9 μSv／h 参考点处的相对误差分别为13%和10%，由于该仪器检定证书已经过期，因此在此次比对中只需要对其进行重新校准，并乘以校准因子，可将相对误差控制在5%以内；9＃参比实验室的LB123 型剂量仪（6.26～4 488）μSv／h 范围内与约定真值符合较好，相对误差不大于9%。由于该仪表的检定证书已过期，如果在比对过程中重新校准并乘以校准因子，可将进一步缩小相对误差；型号分别为F40G-11031，F40G-0587 和451B 的参比仪器相对误差较大，最大相对误差分别为-28%，-20%和-12%。由于三台仪表均没有在有效期内的检定证书，所以很难判断数据“离群”原因，如果在比对过程中重新校准并乘以校准因子，可将相对误差进一步缩小。

4.2.2 X 射线比对结果

L 和N 系列参考辐射质的工作计量器具X 射线剂量率比对和测量结果如表3 和表4 所示。

表3 工作计量器具X 射线剂量率比对结果（L 系列参考辐射质）Tab.3 X-rays dose rate intercomparison results of working measuring instruments（L series reference radiation quality）

表4 工作计量器具X 射线剂量率测量结果（N 系列参考辐射质）Tab.4 X-rays dose rate measurement results of working measuring instruments（N series reference radiation quality）

环境监测用X、γ 辐射空气比释动能（吸收剂量）率仪检定规程（JJG 521—2006）中规定［18］，环境核辐射监测仪表的能量响应变化极限应不超过±30%，由表3 可知，在（50～211）keV 范围内，只有6150AD 型和451B 型剂量仪满足检定规程JJG 521—2006 要求。如果以便携式X，γ 辐射周围剂量当量（率）监测仪的能量响应要求评价［17］，在（80～211）keV 范围内，FD-3013H，SSM1-07，6150AD，FH40G-0587，FH40G-11031 基本满足能量响应变化极限应在-23%～＋40%范围内的要求。其中，LB123 和FD-3013B 型剂量仪的能量响应较差，参比仪器中有两台相同型号（LB123）的剂量仪，这两台剂量仪的标称能量测量范围为：30 keV～-1.2 MeV，实验发现两台剂量仪在（48～-211）keV 范围内响应偏低，主要集中在40%～-60%之间。为了验证能量响应测试结果的正确性，利用主持实验室的241Am（能量为59.5 keV）同位素γ 射线参考辐射场进行测试，两台仪表对于241Am 同位素放射源γ 射线剂量率的响应约为50%，验证了X 射线能量响应结果的准确性。LB123 和FD-3013B 型剂量仪能量响应较差是由于未采取能量补偿措施，建议在表面喷涂高原子序数材料（如铜、锡、铅等）粉末层，增加光电效应截面以改善低能区的能量响应；RSS131 型高气压电离室的能量测量下限为87 keV，在109 keV 附近能响偏高。美国GE 公司生产的该型号高气压电离室能量响应在100 keV 左右均存在“鼓包” 现象［19，20］，比对结果与该型号高气压电离室的形式实验结果相符，这也是由于未采取能量补偿措施，建议在电离室室壁上添加锡、铅等高原子序数补偿材料，以改善高气压电离室对100 keV 附近光子的过响应。

4.2.3 宇宙射线比对结果

工作计量器具宇宙射线剂量率比对结果如表5所示。

表5 工作计量器具宇宙射线剂量率比对结果Tab.5 Cosmic-rays dose rate intercomparison results of working measuring instruments

总共有四家参比实验室，共计五台参比仪器参加了宇宙射线剂量率比对实验，其中6150AD 宇宙射线剂量率测量误差最小为-21%。

5 结束语

本次比对主要针对环境级剂量率仪和探测下限覆盖环境范围的防护级剂量率仪，以及γ 射线空气比释动能次级标准电离室（具备校准能力的实验室参加）。比对参数涉及空气比释动能和周围剂量当量。客观真实地反映出各参比实验室的校准能力和测试水平，达到了检验和促进提高校准能力、测量装置及操作人员技术能力水平的目的。由比对结果可知，目前校准实验室所使用的次级标准剂量仪的，全部满足要求。大部分工作计量器具满足S-Cs 各点指标要求，但是X 射线响应较差，建议仪表使用单位在首检时对其能量响应进行检定。最后，本次比对数据只对参比仪器负责，不能代表某一品牌或型号仪器的辐射特性。