京津冀农业与机动车氨排放及对大气PM2.5的差异化影响

2023-11-13郎建垒范晓菡边泽君闻超玉毛书帅

北京工业大学学报 2023年11期

郎建垒, 范晓菡, 李昂, 边泽君, 闻超玉, 周颖, 毛书帅

(北京工业大学环境与生命学部区域大气复合污染防治北京市重点实验室, 北京 100124)

大量的排放清单研究结果表明,NH3排放存在多种自然和人为排放源,包括农田施肥、固氮植物、秸秆堆肥、畜禽养殖、室外或室内秸秆焚烧、人体排泄、废弃物处理、工业生产、机动车尾气等[4, 16-18]。受人为活动影响,各类排放源之间的排放特征存在较大的时空分布差异。农业源是NH3排放量占比最大的排放源[19],而京津冀地区因其经济发达、人口密集的特征,城市地区的机动车NH3排放占据主导地位,由于尚未有研究对比农业和机动车NH3排放对空气质量的影响,两者的差异性影响规律并不清晰。因此,探究农业和机动车NH3排放及其对空气质量的影响差异,对提升科学认知、制定优化减排方案具有重要意义。本研究以2017年为基准年,建立了京津冀农业NH3和机动车NH3排放清单,分析其排放和时空分布特征。进一步的,通过WRF-CAMx-PSAT模型和Brute-Force法对京津冀农业NH3和机动车NH3排放对大气PM2.5空气质量的影响进行模拟和分析,研究可为NH3排放控制和京津冀空气质量的改善提供科学依据。

1 材料与方法

1.1 排放清单建立方法

为探究京津冀农业和机动车NH3排放对大气PM2.5贡献的差异,本研究以2017年为基准年,基于排放因子法分别建立了京津冀农业和机动车NH3排放清单,其中农业NH3源包括农田施肥和畜禽养殖2个主要农业NH3排放源,NH3排放的总量为活动水平和排放因子的乘积,计算公式为

Ei,j,y=Ai,j,y×EFi,j,y×γ

(1)

式中:i为地区(北京、天津、河北);j为排放源;y为年份,本研究年份为2017年;Ei,j,y为y年i地区j排放源的排放量,t;A为活动水平数据;EF为排放因子;γ为氮-大气氨转换系数,畜禽养殖排放源取1.24,农田施肥和机动车排放源取1.00。

1.1.1 活动水平

农田施肥的排放估算中,农作物类型分别为小麦、玉米、水稻、棉花、大豆、油菜、花生、甘蔗、马铃薯、甜菜、烤烟、西红柿、黄瓜、茄子、大白菜、萝卜、豇豆和水果。其余活动水平数据,如作物播种面积、施肥率等均来自《2018年中国农村统计年鉴》[20]和《2018年全国农产品成本收益资料汇编》[21]。不同作物的基追肥比例来自于文献调研[22],根据基追肥比例,可将农田施肥的排放计算至逐旬。

畜禽养殖的排放估算参考《大气氨源排放清单编制技术指南》(以下简称《指南》),其中养殖方式包括散养、集约和放牧;畜禽种类包括肉猪、母猪、肉牛、奶牛、山羊、绵羊、蛋鸡、蛋鸭、蛋鹅、肉鸡、肉鸭、肉鹅、马、驴、骡和骆驼;本研究的粪便管理阶段包括户外、圈舍、存储、施肥。各畜禽存栏或出栏量、畜禽养殖周期、畜禽集约和放牧饲养量均来自《2018年中国畜牧兽医年鉴》[23]和《2018年中国农村统计年鉴》[20]。

机动车NH3排放的估算中,车型包括小型客车、大型客车、轻型货车、重型货车和摩托车;机动车排放标准包括国1前、国1、国2、国3、国4、国5、国6标准。2017年机动车保有量和历年机动车新增量的数据来自《2018年中国统计年鉴》[24]。各地区各类车型年均行驶里程数据来自文献调研[25]。

1.1.2 排放因子

农田施肥的排放因子根据施用的肥料类型分为尿素、碳铵、其他氮肥、二铵复合肥、三元素复合肥、其他复合肥和混配肥,其中尿素和碳铵的排放因子主要来自《指南》中推荐的排放因子,并根据不同地区的土壤酸碱性、气温以及施肥方式对排放因子进行了修正。根据Zhou等[8]的研究,二铵复合肥、三元素复合肥、其他复合肥和混配肥的排放因子分别取6.0%、4.1%、3.3%和3.3%。畜禽养殖的排放因子参考《指南》推荐值。机动车排放计算方法参考郎建垒等[26]的研究,排放因子来自文献调研,参考Lang等[27]、Li等[28],由COPERT V模型得到,单位为mg/km。

1.1.3 时空分配方法

对于农田施肥源,初始清单的时间分辨率为旬。对于畜禽养殖源和机动车源,初始清单的时间分辨率为年,根据月分配系数分配至月排放。

本研究所计算的初始排放清单为省级清单,根据不同排放源的排放特征,选择各市/县的农用化肥施用量、牧业产值、GDP等依据将排放分配至区县;再选择适当的1 km分配依据(如水田面积、旱田面积、人口、GDP等)将区县排放分配至1 km网格。

1.2 空气质量影响研究方法

1.2.1 模型设置

本研究使用的是WRF 3.5.1和CAMx 6.30,并使用颗粒物源来源识别模块(PSAT)来分析特定源区的颗粒物来源。模拟的第1层网格覆盖中国东部地区,空间分辨率为27 km×27 km,第2层网格包括京津冀及周边地区(河南、山西、山东和内蒙古部分地区),空间分辨率为9 km×9 km,具体模拟范围见图1。WRF模式输入的初始气象场和边界信息采用FNL(final operational global analysis)全球再分析数据。FNL数据由国家环境预测中心(National Centers for Environmental Prediction,NCEP)提供,时间分辨率为6 h,空间分辨率为1°×1°。地形条件和土地利用数据使用美国地质调查局生成的全球地形数据。输入模型的排放清单选择清华大学2017年中国多尺度排放清单(MEIC,http:∥www.meicmodel.org/)以及本研究建立的京津冀农业NH3和机动车NH3排放清单。WRF和CAMx模式参数设置见表1。

表1 WRF和CAMx参数设置

图1 WRF-CAMx-PSAT模式模拟区域及受体网格设置Fig.1 WRF-CAMx-PSAT simulated domain and location of tagged receptor grids

在本研究中,模拟2017年的1月和6月分别作为冬季和夏季的代表月。为探究农业NH3和机动车NH3对空气质量影响的差异性,对农业NH3和机动车NH3进行了不同比例的减排情景设置(10%、30%、50%、70%、100%),具体模拟方案设置如表2所示。受体网格选择为监测站点所在的网格,具体设置详见图1。

表2 模拟方案设置

1.2.2 模型评估

为评估模型的准确性,气象参数选择了温度、湿度和风速进行对比验证。空气质量模型对SO2、NO2和PM2.5进行验证。气象监测数据来自中国气象数据服务中心(http:∥data.cma.cn/en)。SO2、NO2和PM2.5的空气质量国控站点污染物浓度监测数据来源于中国环境监测总站实时发布的常规污染物浓度数据(http:∥www.cnemc.cn)。模型性能评估参数包括相关系数(R)、归一化平均偏差(NMB)和归一化平均误差(NME),公式为

(2)

(3)

(4)

表3为WRF模式和CAMx模式的验证结果。WRF模拟的温度、湿度、风速的相关性均较好,R值在0.85以上,NMB、NME均在±50%以内。PM2.5、NO2、SO2的模拟结果与监测结果的R值均在0.5以上。1月各污染物的R、NMB和NME分别在0.59～0.84、-11.5%～20.1%和24.2%～31.5%。6月各污染物R、NMB和NME分别在0.56～0.71、-42.6%～33.2%和31.4%～32.9%,模拟结果与监测值进行对比,误差在合理范围之内[29-30],可用于后续的结果分析。

表3 模拟浓度与监测浓度对比结果

1.2.3 NH3减排空气质量改善效率指数

根据排放清单估算结果可知,不同NH3源的排放量存在差异,而排放量的差异会对浓度产生影响,无法直接衡量减排不同NH3源对空气质量的改善效果,为消除排放量的影响,本研究提出了NH3减排空气质量改善效率指数,其中以104t NH3计为1个单位的减排量,其计算公式为

(5)

NI=|CN-CN0|

(6)

式中:A代表不同NH3源,包括农业NH3源、机动车NH3源;a代表不同减排比例(基准、10%、30%、50%、70%、100%);p代表污染物,PM2.5;r代表受体个数,详见图1;CA,a,p,r代表A源在减排比例a下,对受体r污染物p的质量浓度贡献,μg/m3;ENH3,a代表不同减排比例下NH3的减排量,104t;CN代表情景a下,单位NH3排放(104t)对污染物p的质量浓度贡献,μg/m3;CN0代表基准情景下,单位NH3排放(104t)对污染物p的质量浓度贡献,μg/m3;NI代表NH3减排空气质量改善效率指数,即减排情景CN与基准情景CN0的差值的绝对值,μg/m3。

2 结果与讨论

2.1 京津冀农业和机动车NH3排放

2.1.1 排放量特征

2017年京津冀的农田施肥、畜禽养殖和机动车源的NH3排放量见表4。北京、天津、河北的农业和机动车NH3排放量总量分别占比3.9%、6.6%和89.5%。其中,北京市的农田施肥、畜禽养殖、机动车源排放量占比分别为31.8%、64.4%和3.9%,天津市相应分别为38.8%、60.0%和1.2%,河北省相应分别为41.0%、58.0%和0.9%。

表4 京津冀的农田施肥、畜禽养殖和机动车源的NH3排放量

畜禽养殖和农田施肥的排放是最主要的农业NH3排放源,进一步对其排放特征进行分析。图2为农田施肥和畜禽养殖中各类化肥种类和畜禽的排放量占比。从图中可以看出,农田施肥源中尿素的排放占比最大,达到了68.3%,排放量为21.2万t。主要是因为我国施用氮肥时尿素使用量占比最大,且在温度较高的酸性或碱性土壤条件下,尿素的排放因子较大,因此尿素排放量较高[31]。其次化肥施用排放量较大的化肥种类依次为碳铵、三元素复合肥、二铵复合肥。

图2 不同畜禽养殖种类和不同化肥种类排放占比Fig.2 Percentage of emissions from different types of livestock and fertilizers

对于畜禽养殖,鸡、肉牛、绵羊、奶牛这4种畜禽的NH3排放量较大,分别为11.6万、7.9万、7.7万、6.9万t,总占比达到76.1%。这主要是因为鸡、牛、羊等牲畜的消费量和需求量较大,且生长周期短,导致这些牲畜的饲养量较多,排放量较大。

2.1.2 时空分布特征

图3为京津冀农田施肥、畜禽养殖和机动车源的1 km空间分布图。图中可以看出,京津冀地区的NH3排放在空间上整体呈现东南部高、西北部低的特征,农田施肥、畜禽养殖的空间分布主要与人口、作物种植面积以及地理分布有关(河北西部为太行山,其人为活动较少)。机动车NH3排放的空间分布主要在各城市的中心区域,这与城市人口以及车流量相比农村地区更大有关。

图4为京津冀NH3排放月分布图。从图中可以看出,京津冀NH3排放存在着明显的季节差异,春季和夏季的排放量大,秋季和冬季排放量小,特别是在4月份,NH3排放量呈现出最高值。从4月份NH3源的占比来看,4月份的农业施肥排放占比71.6%,尤其是河北的施肥排放量较大,主要是因为4月初为大多数农作物播种(同时施加基肥)的物候期,如春玉米、春小麦、棉花等播种面积较大的农作物,从而使得4月份排放量较大。另外,NH3的排放在夏季6月和10月均有高值出现,这与夏季温度较高,秋季部分作物和蔬菜施加追肥有关。

图4 京津冀农田施肥、畜禽养殖和机动车排放月分布Fig.4 Monthly distribution of fertilizer, livestock and vehicle sources

2.1.3 排放清单对比和不确定性分析

为验证清单的准确性,本研究将计算的京津冀农田施肥、畜禽养殖、机动车源排放清单与其他研究结果进行对比。表5为本研究排放清单与其他研究估算的清单结果。本研究与Cheng等[32]计算的2017年京津冀农田施肥和畜禽养殖的结果相近,农田施肥估算结果仅相差1.3%,畜禽养殖结果相差10%左右。同样对比2017年阿达力别克等[33]估算的结果,农田施肥相差较小,畜禽养殖结果相差较大,可能是因为使用的排放因子存在较大差别,以及活动水平的统计来源不同所导致的。对比Zhou等[8]、董文煊等[34]的排放清单,其估算的农田施肥和畜禽养殖排放量均高于本研究,原因可能是一方面排放清单的年份较早(分别为2010年和2006年),近些年化肥施用种类结构发生变化以及整体的化肥施用量相比较早年份均有所降低,同时科学的施肥指导和各类缓释化肥的应用使得化肥得到高效的利用,最终导致农田NH3挥发的减少;另一方面,各研究农田施肥源的活动水平(如作物种类、施肥率等)和应用的排放因子存在差异。整体来看,本研究估算的排放总体可接受。

表5 排放清单结果与其他研究对比

2.2 农业和机动车NH3排放源对空气质量的影响

图5为农业NH3和机动车NH3在不同减排比例下对京津冀不同污染物的影响。对比农业NH3和机动车NH3的减排情景,整体来看,由于农业NH3排放显著高于机动车NH3排放,因此减排农业NH3对于京津冀空气质量的影响更大。

图5 不同减排情景下污染物浓度变化率Fig.5 Pollutant concentration change rates at different reduction scenarios

2.3 农业和机动车NH3的减排效率对比

根据方法部分的定义计算PM2.5的NH3减排空气质量改善效率指数。图6为农业NH3和机动车NH3减排情景下PM2.5的NH3减排空气质量改善效率。结果表明,尽管城市地区的机动车NH3排放量小于农业NH3排放量,但控制同样机动车NH3排放(以104t计)比控制单位农业NH3排放带来的空气质量改善效率更高,说明机动车(城市地区)NH3减排对于PM2.5的改善效率高于农业(乡村地区)NH3减排,且在1月份的改善效率更为明显。除6月份农业NH3减排比例无显著变化外,其余减排情景下PM2.5的NH3减排空气质量改善效率随减排比例的增加而增加。

图6 不同情景下PM2.5的NH3减排空气质量改善效率指数Fig.6 NH3 emission reduction air quality improvement efficiency index of PM2.5 under different scenarios

在农业NH3减排情景下,PM2.5的NH3减排空气质量改善效率指数在1月份和6月份分别为0.3～0.7 μg/m3和0.03～0.04 μg/m3。在机动车NH3减排情景下,PM2.5的NH3减排空气质量改善效率在1月份和6月份分别为1.1～1.3 μg/m3和0.08～0.10 μg/m3。对比2种减排情景下的变化量,同样控制104t的NH3,机动车NH3减排情景下的PM2.5的改善效率在1月和6月分别是农业NH3减排情景的2.0～4.2倍和2.2～3.3倍。机动车NH3与农业NH3减排空气质量改善效率的差异可能与城市、农村地区大气NH3的过量差异情况有关。一般来讲,NH3过量越严重,NH3减排效果越不明显[13, 38]。目前华北地区主要处于NH3过量状态,且根据排放清单的估算量可知,农村地区的NH3排放远大于城镇机动车NH3排放,城镇地区的NH3过量情况弱于农村地区。因此,当减排同样量的农业和机动车NH3时,城镇地区的机动车NH3源的减排效率更明显。综上,当控制同样排放量的农业NH3和机动车NH3,机动车NH3减排带来的减排效果更好。因此,虽然机动车NH3的排放量较小,但对其排放与控制也不可忽视。

3 结论

1) 2017年北京市的农田施肥、畜禽养殖、机动车源排放量分别为0.9万、1.9万和0.1万t;天津市相应分别为2.0万、3.0万和0.1万t;河北省相应分别为28.1万、39.8万和0.6万t。其中,农田施肥和畜禽养殖中占比最大的分别为尿素使用和家禽鸡的排放。京津冀的农业和机动车NH3排放空间分布呈现出东南高、西北低的特征,其时间分布在4月份呈现出峰值,季节上呈现出春夏季高、秋冬季低的特征。