基于智能感官与多源信息融合技术的香附炮制程度快速辨识方法研究

吴鑫雨，邱丽媛，王又迪，朱灵昊，应佳璐，梁泽华*

基于智能感官与多源信息融合技术的香附炮制程度快速辨识方法研究

吴鑫雨1，邱丽媛2#，王又迪3，朱灵昊1，应佳璐1，梁泽华1*

1. 浙江中医药大学药学院，浙江 杭州 311400 2. 杭州百诚医药科技股份有限公司，浙江 杭州 310052 3. 浙江药科职业大学，浙江 宁波 315010

基于多源信息融合技术，整合传统的中药性状鉴别，建立香附炮制程度快速辨识方法，为香附质量评价标准的制定和炮制过程质量控制的应用研究提供新思路、新方法。选取6个产地的生香附饮片，采用醋炙法炮制，每隔3 min取样，得到72批香附炮制过程样品。然后基于色差仪、电子鼻和近红外光谱（near infrared spectrum，NIRS）技术获取上述样品的智能感官信息和NIRS数据，利用主成分分析-判别分析（principal component analysis-discriminant analysis，PCA-DA）、偏最小二乘-判别分析（partial least squares-discriminant analysis，PLS-DA）、正交偏最小二乘-判别分析（orthogonal partial least squares-discriminant analysis，OPLS-DA）方法、Lasso回归分析、遗传算法（genetic algorithm，GA）-反向传播（back propagation，BP）、神经网络算法（GA-BP neural network algorithm，GA-BPNNA）等化学计量学方法，分别基于单一来源信息和多源信息融合建立香附炮制程度辨识方法。基于单源的色差仪、电子鼻和NIRS技术建立的香附炮制程度辨识模型均无法准确地判别香附4类炮制品，基于电子鼻和色差仪的二类智能感官与多源信息融合技术建立的炮制程度辨识模型能快速、准确地辨识4类香附炮制品，准确度在0.93以上，模型分类预测效果较好。基于二类智能感官与多源信息融合技术建立的香附炮制程度辨识模型可以更加准确地识别香附的炮制程度，进一步提升预测准确度，为醋香附及其他中药炮制程度快速辨识提供参考。

香附；智能感官信息；快速辨识；多源信息融合技术；性状鉴别；质量控制；醋炙；近红外光谱；主成分分析-判别分析；偏最小二乘-判别分析；正交偏最小二乘-判别分析；Lasso回归分析；遗传算法；反向传播神经网络算法

香附为莎草科莎草属植物莎草L.的干燥根茎，始载于《名医别录》[1]，常用于治疗肝气郁滞所引起的胸胁胀闷疼痛、疝气腹痛、月经不调等妇科疾病[2]。香附一般醋炙后入药，醋香附以其抗炎镇痛、理气开郁等药理作用在临床治疗中发挥着重要作用[3]。传统饮片鉴别方法常对“色、气、味”3个方面进行评价，采用眼观、鼻嗅、手摸等方法对饮片进行真伪鉴别或质量评价，这种传统评价方法存在模糊性、经验性、不确定性、不稳定性等缺点，只有少数经验十分丰富的老药工和长期从事中药材或中药饮片生产加工的人员才能有较好的判断能力，这对于中药饮片质量评价的现代化发展和实际应用推广产生了一定的阻碍。然而现行的中药饮片质量评价模式也多以化学指标成分的定性和定量分析为主，未能体现中医药的整体性[4]，因此，亟需一种体现中药质量整体性的香附炮制程度快速辨识方法。

随着人工智能技术的快速发展，电子鼻、电子舌、电子眼等现代电子智能感官技术相继问世，它能模拟人的感觉器官，将传统评价指标“气味、色泽、质地”等特征客观化、数据化、可视化，更加精确地揭示中药饮片性状特征的变化和主要质控指标或整体性化学成分之间的联系，可用于中药质量控制[5-7]。基于“整体观”，国内学者陆续提出新的中药质量控制研究模式和方法[8-11]。肖小河等[12]提出中药整合质量观（中药大质量观）的质控策略，其核心思想是以生物评价为核心，并用传统感官评价和化学评价的多元化质量评价控制模式，凸显了中药整体性的质量属性。在此基础上通过多信息融合技术进行大数据分析处理，进一步挖掘数据价值，提升数据分析作用[13-14]。以附子为例的中药品质整合评控，首次利用品质综合指数，融合性状规格、化学与生物评价结果，采用归一化与集成化实现综合量化评价药材品质[15]。因此，本研究基于色差仪、电子鼻二类智能感官技术，以及近红外光谱（near infrared spectroscopy，NIRS）技术采集香附炮制过程样品的智能感官信息和NIRS信息，利用主成分分析-判别分析（principal component analysis- discriminant analysis，PCA-DA）等多种化学计量学方法分别建立感官数据单源、NIRS数据单源、多源数据融合的香附炮制程度辨识模型，并对二类智能感官与多源信息融合前后所建立模型进行对比分析，以探讨智能感官与多源信息融合技术应用于香附炮制程度快速辨识的可行性，同时为其他中药饮片的快速准确辨识提供参考。

1 仪器与材料

1.1 仪器

Thermo Antaris II型傅里叶变换近红外光谱仪，美国Thermos公司；CM-5分光测色仪，日本柯尼卡美能达有限公司；YB-300A型高速多功能粉碎机，永康市速锋工贸有限公司；Heracles NEO超快速气相电子鼻，法国Alpha MOS公司；JA1003B型千分之一天平，上海越平科学仪器制造有限公司；DHG-9146A型电热恒温鼓风干燥箱，上海精宏实验设备有限公司；XS105DU型十万分之一电子天平，瑞士梅特勒-托利多仪器有限公司。

1.2 材料

收集来自广西、广东、四川、湖北、山东、河南6个产地的生香附饮片（分别编号为GX0、GD0、SC0、HB0、SD0、HN0），其质量均符合《中国药典》2020年版标准，经浙江中医药大学黄真教授鉴定为莎草科莎草属植物莎草L.的干燥根茎。正构烷烃C6～C16混合对照品，批号A10142930，美国Restek有限公司；乙酸，分析纯，批号A/0406/PB08，国药集团化学试剂有限公司。

2 方法与结果

2.1 香附炮制过程样品及其粉末的制备

根据《中国药典》2020年版规定，生香附采用醋炙法进行炮制，过程如下：每100 kg生香附加入米醋20 kg（总酸≥0.05 g/mL），闷润2 h。炒药机温度设定208 ℃，加入润好的生香附，炒制30 min，每隔3 min取样1次，其中11 min为成品取样点，摊开晾凉，即得72批香附炮制过程样品。

综合前期检测的挥发油含量和浙江中医药大学中药饮片有限公司老药工师傅杨林加的经验判断，将72批香附炮制品区分为生品6批（GX0、GD0、SC0、HB0、SD0、HN0），炮制不及18批（分别编号为GX3、GD3、SC3、HB3、SD3、HN3，GX6、GD6、SC6、HB6、SD6、HN6，GX9、GD9、SC9、HB9、SD9、HN9），炮制适度18批（分别编号为GX11、GD11、SC11、HB11、SD11、HN11，GX12、GD12、SC12、HB12、SD12、HN12，GX15、GD15、SC15、HB15、SD15、HN15），炮制太过30批（分别编号为GX18、GD18、SC18、HB18、SD18、HN18，GX21、GD21、SC21、HB21、SD21、HN21，GX24、GD24、SC24、HB24、SD24、HN24，GX27、GD27、SC27、HB27、SD27、HN27，GX30、GD30、SC30、HB30、SD30、HN30）。香附炮制过程饮片性状变化图见图1。将各样品粉碎过四号筛（65目），即得72批香附样品粉末。

3～9 min为炮制不及 11～15 min为炮制适度 18～30 min为炮制太过

2.2 智能感官及NIRS信息的获取

2.2.1 基于色差仪获取样品色度信息

（1）测试方法：色差仪的光源为脉冲氙弧灯，光源观察角度为8°，测量口径为30 mm，测量波长为360～740 nm，测定模式为SCE反射光模式。取“2.1”项下香附样品粉末，平铺于测试口测定*值（亮度）、*值（红绿色度）、*值（黄蓝色度），平行测定3次，取平均值。

（2）色差仪输出信息值：基于色差仪分别得到72批香附样品粉末的*值、*值、*值，并通过公式ab*＝(*2＋*2＋*2)1/2得到总色度值，共4种变量，均可参与建模。

2.2.2 基于电子鼻获取样品气味信息

（1）测试方法：取“2.1”项下香附样品粉末，称取1.000 g，装于电子鼻专用顶空进样瓶中，隔垫密封，放于自动进样器上进行检测。电子鼻测试条件为孵化温度50 ℃，孵化时间15 min，捕集阱初始温度40 ℃，捕集阱最终温度250 ℃，捕集阱分流速率10 mL/min，捕集持续时间50 s，进样口温度200 ℃，进样口压力10 kPa；进样量5000 μL，注射速度125 μL/s，注射持续时间45 s，柱温初始炉温50 ℃，柱温的程序升温方式1 ℃/s至80 ℃，3.0 ℃/s至250 ℃，保持21 s，采集时间110 s；FID增益12。以正构烷烃C6～C16标准液作为矫正液。

（2）电子鼻输出信息值：计算Kovats保留指数和各气味色谱峰双柱（MXT-5和MXT-1701）相对保留指数，与Aro Chem Base数据库匹配，鉴定得到21个气味成分信息。基于电子鼻得到72批香附样品的21个气味成分数据，均可参与建模。

2.2.3 基于NIRS技术获取样品NIRS信息

（1）测试方法：取“2.1”项下香附样品，粉碎，取四号筛和五号筛中间的粉末（65～80目），混匀后平铺在石英杯中，装样厚度为0.4 cm，设置扫描次数为32次，分辨率为16 cm−1，采集方式为积分球漫反射，波数区间为4000～10 000 cm−1，温度为（25±2）℃，相对湿度为25%～35%，以空气为参比，扣除背景，采集NIRS图。每份样品扫描3次，取平均光谱作为样品的NIRS。

（2）NIRS输出信息值：基于NIRS技术得到72批香附样品的NIRS数据，均可参与建模。

2.3 香附炮制程度辨识模型的建立及优化

基于色差仪和电子鼻采集的72批香附炮制样品的感官信息输入SIMCA 14.1软件建立辨识模型；基于NIRS技术采集的72批香附炮制样品的NIRS信息输入NIRS TQ Analyst 8.3.126软件导出光谱数据格式（csv）文件，然后导入SIMCA 14.1软件建立辨识模型；基于多源信息融合技术建立香附炮制程度辨识模型。

2.3.1 基于色差仪的香附炮制程度辨识模型结果 PCA-DA辨识模型及结果如图2-A所示，生品、炮制不及样品、炮制适度样品、炮制太过样品，这4类粉末颜色不能各聚为一类，其中炮制太过和其他3类基本能区分，生品、炮制不及、炮制适度3类样品有很大程度的重叠。生香附饮片来源于不同产地、不同生产厂家，生品粉末颜色本身差异较大，可能是导致PCA-DA辨识模型中样本重叠的原因。PLS-DA辨识模型及结果如图2-B所示，炮制不及和炮制适度样品粉末色度能各聚为一类，经过200次置换验证，结果如图2-C所示，2＝−0.001 71，2＝−0.219，且左侧随机排列得到的2和2均要小于右侧的原始值，说明模型可靠，未出现过拟合现象。如图2-D所示，炮制太过和炮制适度粉末色度能各聚为一类，2＝−0.051 2，2＝−0.235，且左侧随机排列得到的2和2均要小于右侧的原始值，说明模型可靠，未出现过拟合现象。PLS-DA辨识模型结果说明凭借色度能区分色度差异较大的香附炮制品，但无法准确地判别香附炮制程度，还需进一步结合其他性状指标的量化来确定。

A-4类不同炮制程度粉末色度PCA聚类图 B-炮制不及和炮制适度粉末色度PLS-DA聚类图 C-炮制不及和炮制适度粉末色度置换检验图 D-炮制太过和炮制适度粉末色度PLS-DA聚类图 E-炮制太过和炮制适度粉末色度置换检验图

2.3.2 基于电子鼻的香附炮制程度辨识模型结果正交偏最小二乘-判别分析（orthogonal partial least squares-discriminant analysis，OPLS-DA）辨识模型及结果如图3所示，生品、炮制不及样品、炮制适度样品、炮制太过样品4类不能各自聚为一类，其中生品、炮制适度、炮制太过3组样品气味信息判别效果较好，炮制不及和炮制适度2组样品因气味信息比较接近有较大的重叠。以上结果表明单以气味信息也无法准确地判别香附不同炮制程度样品。

A-香附4类不同炮制程度样品气味OPLS-DA图 B-香附3类不同炮制程度样品气味OPLS-DA图

2.3.3 基于NIRS的香附炮制程度辨识模型结果 OPLS-DA辨识模型及结果如图4所示，生品、炮制不及、炮制适度、炮制太过4类样品两两之间区分明显，但无法在一个模型中将4组样品进行区分，需进一步对模型进行优化。各模型具体参数见表1，2均大于0.6，表明模型预测效果可靠。

2.3.4 基于多源信息融合的香附炮制程度辨识模型结果

（1）数据处理：将72批样品的色度数据、电子鼻数据、NIRS数据采用归一化进行无量纲化处理。

′＝[－min()]/[max()－min()]

鉴于NIRS和电子鼻峰面积的数据量较大，需先对数据进行降维处理，将原始数据导入SPSS 25.0软件，用PCA提取前几个累积贡献率较大的主成分，采用中级数据融合策略，将提取的主成分和4个色度值融合。最终采用PCA法提取了前2个NIRS近红外主成分，累积贡献率大于95%；提取了前8个电子鼻主成分，累积贡献率大于80%，具体结果见表2，将这14个变量用于后续构建定性拟合模型。

（2）基于遗传算法（genetic algorithm，GA）-反向传播（back propagation，BP）神经网络算法（GA-BP neural network algorithm，GA-BPNNA）的香附炮制程度辨识模型：将72批香附炮制样品按照类别1∶3∶3∶5随机划分训练集（60个）和验证集（12个），根据Lasso回归计算各变量的权重系数，选择权重较大的变量作为BPNNA的输入层（X）数据，然后利用GA确定最佳权重和偏置，即ω和b，激活函数为Logistic，训练函数为trainlm，最后输出得到，即预测分类结果，BPNNA工作流程图见图5。

基于GA-BPNNA构建了72批香附炮制程度辨识模型，如表3所示，“5个，6个神经元”模型的预测准确度最好，该模型下的具体权重（）和偏置（）见表4。准确度由训练集建模得出，验证集用来验证模型的准确度。由图6可知，训练次数达1000次时模型的准确度良好。

A-生品vs炮制不及模型 B-生品vs炮制适度模型 C-生品vs炮制太过模型 D-炮制不及vs炮制适度模型 E-炮制不及vs炮制太过模型 F-炮制适度vs炮制太过模型

表1 NIRS的OPLS-DA模型的参数

（3）结果分析：本研究融合色差仪、电子鼻、NIRS数据，采用GA-BPNNA建立了香附炮制程度辨识模型，可同时预测4类样品（生品、炮制不及、炮制适度、炮制太过），相比于单源的色差仪、电子鼻、NIRS技术香附炮制程度辨识模型，该融合模型预测的效率和准确度显著提高，模型预测准确度大于0.93，表明模型建立成功。

＝1, 2, 3, 4；＝1, 2, 3, 4；W＝[15/28, 5/28, 5/28, 3/28]

表2 14个变量原始数据

PC1～8-主成分1～8

PC1—8-principal component 1—8

以上为Lasso具体损失函数，为实际类别，为预测类别，W为添加的权重值。

3 讨论

本研究融合色差仪技术、电子鼻技术和NIRS技术，可全面反映样品外在性状和内在物质的整体性变化，体现出香附饮片质量评价研究的整体性和全面性。基于色差仪色度信息、电子鼻气味信息、NIRS数据3个指标建立单源和多源的香附炮制程度快速辨识模型，基于单源建立的香附炮制程度辨识模型无法准确辨识香附炮制程度，采用遗传神经算法和数据融合技术建立的香附炮制程度辨识模型能快速准确辨识香附炮制质量，为香附炮制过程质量控制的应用提供参考。GA-BPNNA等级预测模型最大的优势为融合了色差仪、电子鼻和NIRS技术，多角度全方面了解中药饮片信息，精准评价中药品质，明显提高炮制程度辨识的准确性和可靠性，同时也能加快检测速度。GA-BPNNA可反映数据之间复杂的非线性关系，相较于常见NIRS定性定量分析方法，如PLS、PCA、last millennium reanalysis（LMR）等具有更强的学习率和自适应率，模型的稳定性和预测准确率更好[16-18]。

图5 BPNNA定性拟合模型工作流程图

表3 GA-BPNNA定性拟合模型的准确度

表4 5个X、6个神经元GA-BPNNA定性拟合模型具体参数

NAN：指无数值意义

NAN: no numerical significance

图6 模型训练变化曲线图

由于中药成分复杂，依据单一的检测分析技术往往无法获得充分的样本信息，信息表征不全面会导致中药质量检测精度较低。数据融合技术是近些年逐渐发展起来的一项分析技术，它能融合不同检测仪器获取的数据，从信息互补的角度增强检测精度，降低检测误差，实现整体质量评价的目的。目前已有研究人员就中药品质评价、产地鉴别、伪劣品鉴定方面进行了相关研究，如基于气味、颜色、化学成分建立的川芎质量等级识别模型；基于紫外可见光谱、NIRS和UHPLC建立的滇重楼来源鉴定模型[19-21]。

本研究主要收集了山东、湖北、河南、广东、广西、四川共6个产地的生香附，涵盖了市场上绝大部分香附的产地，表明所建立的香附炮制全过程辨识模型具有普适性。而正因为生产产家、生产批次等不同，生品的外观性状不统一，其中颜色是导致基于色差仪建立的香附辨识模型中样本重叠的主要原因。本研究采用的色差仪、电子鼻技术属于智能感官技术，能对中药香附的颜色、气味进行量化表达，且因其整合了仿生感官和现代仪器分析2类技术，故兼有“感官”的响应和仪器分析“定量化”的双重优势，具有分析快速、灵敏度高、重复性好、可靠性强的优点，实现了感官评价的定量化和标准化[22]。此外，智能感官技术不仅能改善现代仪器检测的耗时长问题，而NIRS技术也同样属于一种快速检测技术，而且具有全息性特点，可以提取药材的化学性质、物理性质，甚至生物学属性[4]，通过多源信息融合技术即可实现对中药的颜色、气味、化学成分、物理属性等全面的衡量，解决单一检测技术存在的检测精度低、模型预测差等问题，实现对中药香附质量的快速鉴别。

4 结论

本研究中，基于单源的色差仪、电子鼻、NIRS技术建立的香附炮制程度快速辨识模型均无法同时辨识4类香附炮制品，存在重叠样本，归咎于单一信息量少、信息表征不全面导致中药质量检测精度低；而基于多源信息融合的香附炮制程度快速辨识模型具有良好的预测能力，因其来源包含了色差仪、电子鼻、NIRS的相关数据，拥有颜色、气味、密度、组成、化学成分等诸多信息量，更好地代表了样品的综合信息，提高中药质量评价准确性。基于智能感官和多源信息融合的香附炮制程度辨识模型能快速、准确区分不同炮制品，为香附炮制过程质量识别提供了一定的科学依据。

利益冲突 所有作者均声明不存在利益冲突

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Research on rapid identification method of processing degree ofbased on intelligent sense and multi-source information fusion technology

WU Xin-yu1, QIU Li-yuan2, WANG You-di3, ZHU Ling-hao1, YING Jia-lu1, LIANG Ze-hua1

1. School of Pharmaceutical Sciences, Zhejiang Chinese Medical University, Hangzhou 311400, China 2. Hangzhou Bio-Sincerity Pharma-Tech Co., Ltd., Hangzhou310052, China 3. Zhejiang Pharmaceutical University, Ningbo 315010, China

Based on multi-source information fusion technology, integrating traditional Chinese medicine character identification, a rapid identification method of processing degree of Xiangfu () was established, which provided a new idea and a new method for the formulation of quality evaluation criteria and the application research of processing quality control.A total of 72 batches of fragrant decoction pieces from six regions were processed with vinegar and sampled at a interval of 3 min. Then, the intelligent sensory information and near-infrared spectral data of the above samples were obtained based on the color difference meter, electronic nose and near-infrared spectrum (NIRS), and the principal component analysis-discriminant analysis (PCA- DA), partial least squares-discriminant analysis (PLS-DA), orthogonal partial least squares-discriminant analysis (OPLS-DA), Lasso regression analysis, genetic algorithm (GA)-back propagation (BP) neural network algorithm (GA-BPNNA) and other stoichiometric methods were used, then the processing degree identification method was established based on single source information and multi-source information fusion, respectively.The processing degree identification model based on single source of color difference meter, electronic nose and NISR could not accurately identify the four types of processed products of, while the processing degree identification model based on two kinds of intelligent senses and multi-source information fusion technology could quickly and accurately identify the four types of processed products of, with an accuracy of more than 0.93, and the model classification and prediction effect were good.The processing degree identification model ofbased on two kinds of intelligent senses and multi-source information fusion technology can identify the processing degree ofmore accurately, further improve the prediction accuracy, and provide a reference for the rapid identification of the processing degree ofand other traditional Chinese medicine.

; intelligent sensory information; rapid identification; multi-source information fusion technology; character identification; quality control; vinegar-burning method; near infrared spectrum; principal component analysis-discriminant analysis; partial least squares-discriminant analysis; orthogonal partial least squares-discriminant analysis; Lasso regression analysis; genetic algorithm; back propagation neural network algorithm

R283.6

A

0253 - 2670(2023)21 - 7007 - 10

10.7501/j.issn.0253-2670.2023.21.009

2023-04-05

国家重点研发计划——中药饮片质量识别关键技术研究（2018YFC1707001）

吴鑫雨（1998—），硕士研究生，研究方向为中药炮制工艺及质量标准。Tel: 18989455650 E-mail: 2916478394@qq.com

通信作者：梁泽华（1976—），副教授，从事中药炮制工艺及质量标准研究。Tel: 13858042221 E-mail: 1046698407@qq.com

邱丽媛（1996—），硕士研究生，研究方向为中药炮制工艺及质量标准。Tel: 18806823685 E-mail: 2387841189@qq.com

[责任编辑 郑礼胜]