不同变质煤的瓦斯膨胀能演化特征及其突出预测启示

刘高峰，李宝林，张 震，刘 欢，关文博，司 念

(1.河南理工大学 资源环境学院，河南 焦作 454003；2.河南理工大学 中原经济区煤层气(页岩)气河南省协同创新中心，河南 焦作 454003；3.河南理工大学 煤炭安全生产与清洁高效利用省部共建协同创新中心，河南 焦作 454003)

我国主要含煤地层地质构造条件复杂，具有低渗透、难抽采和易发生瓦斯灾害等显著特征[1]，高瓦斯、煤与瓦斯突出(突出)矿井数量多。随着采掘强度和深度的加大，地应力、瓦斯压力、瓦斯含量增大[2]，矿井瓦斯问题尤其是突出灾害将会严重制约煤炭安全高效开采[3]。为了防治突出，达到安全生产与经济效益兼顾的目的，需要开展突出预测预报[4]。突出危险性预测指标及其临界值是煤层突出预测、防突措施选择和消突效果评价的依据[5]。

煤与瓦斯突出机理还没有完全揭示，目前综合作用假说得到广泛认可，其认为突出是地应力、瓦斯压力和煤的物理力学性质共同作用的结果[6]。突出能量假说机理认为突出是煤层能量系统的集聚与释放的动态过程[7]。当煤层集聚的突出潜能大于突出耗能时，则构成了突出的必要条件[8]。突出潜能由瓦斯膨胀能和煤体弹性势能组成[9]，瓦斯膨胀能比煤体弹性潜能做功大3～4 个数量级[10]，故瓦斯膨胀能是突出的主要能量来源[11]。根据瓦斯赋存状态对突出的能量贡献，瓦斯膨胀能分为吸附和游离两种状态[12]，两者共同决定了突出的难易程度和强度[13-14]。然而，我国聚煤时间跨度长，主要经历了晚石炭–早二叠世、晚二叠世、早–中侏罗世、晚侏罗–早白垩世四个期次，不同时代的含煤层系经历了不同的热演化史，形成了不同变质程度的煤炭资源[15]。煤的变质程度不同，其孔隙结构存在差异[16]，将会直接影响瓦斯的吸附和解吸性能[17]，从而造成吸附与游离瓦斯膨胀能的差异。目前，对不同变质程度煤的瓦斯膨胀能变化规律与演化特征缺乏系统研究，对突出预测支撑不足。

鉴于此，笔者选用不同变质程度煤为研究对象，采用高压压汞、等温吸附实验，分析不同变质程度煤孔隙结构特征及其对瓦斯吸附性的影响，探索不同变质程度煤的瓦斯膨胀能演化特征与影响机理。并分析不同变质程度煤的瓦斯膨胀能与突出预测指标(瓦斯压力、瓦斯含量)之间的对应关系，以期为不同变质程度煤层的突出预测提供科学依据与方法借鉴。

1 实验与理论计算

1.1 样 品

选取山东龙口北皂矿的褐煤、山东微山蔡园矿的气煤、安徽省淮南煤矿的肥煤、山西古交西曲矿的焦煤、潞安屯留矿的贫煤和河南焦作古汉山矿的无烟煤为实验样品，煤样的工业分析、孔隙结构参数以及镜质体反射率见表1。

表1 煤样基本参数Table 1 Basic parameters of coal samples

1.2 煤孔隙结构测试

实验仪器为美国Micromeritics Instrument 公司生产的AutoPore Ⅳ 9505 全自动压汞仪。煤样粒度为3～6 mm，煤样在恒温箱下(70～80℃)干燥12 h，冷却至室温后，按照GB/T 21650.1-2008《压汞法和气体吸附法测定固体材料孔径分布和孔隙度》进行孔隙结构测试。

1.3 煤吸附CH4 实验

实验仪器为美国TerraTek 公司生产的ISO-300型等温吸附仪。实验温度设置为30℃，实验压力为0～15 MPa，设置10 个吸附平衡压力。按照GB/T 19560-2008《煤的高压等温吸附试验方法》开展煤的Langmuir 吸附常数VL、pL的测试。

1.4 瓦斯膨胀能计算原理

瓦斯膨胀能计算公式[18]如下：

式中：p0为巷道大气压，p0=0.1 MPa；p为瓦斯压力，MPa。V0为参与突出的瓦斯含量，cm3/g；n为甲烷绝热系数，n=1.31。

式中：VL为Langmuir 体积，cm3/g；pL为Langmuir 压力，MPa。

游离态瓦斯含量公式[19]为：

式中：V1为煤中孔隙体积，cm3/g；T0为绝对温度，273.15 K；T为煤储层温度，K；ξ为甲烷的压缩系数。

将p0=0.1 MPa、n=1.31 以及式(2)代入式(1)中可得吸附瓦斯膨胀能为：

式中：W1为吸附瓦斯膨胀能，mJ/g。

将p0=0.1 MPa、n=1.31 以及式(3)代入式(1)中可得游离瓦斯膨胀能为：

式中：W2为游离瓦斯膨胀能，mJ/g。

由式(4)和式(5)可得煤体的总瓦斯膨胀能为：

式中：W为总瓦斯膨胀能，mJ/g。

2 结果与讨论

2.1 不同变质程度煤的孔隙结构特征

煤中CH4主要通过物理吸附分布在煤基质表面和孔隙内表面[20]，根据煤体孔隙对CH4吸附和运移的影响，孔隙可分为吸附孔(<100 nm)和渗流孔(>100 nm)[21-22]。

在Rmax<1.3%阶段，煤体吸附孔孔容和吸附孔孔比表面积随煤体变质程度升高而逐渐减小(图1a，图1b)；在Rmax>1.3%阶段，煤体吸附孔孔容和吸附孔孔比表面积随煤体变质程度的升高而逐渐增加(图1a，图1b)。煤体吸附孔孔容与吸附孔孔比表面积随煤体变质程度的升高整体呈“V 形”变化[23-24]。

图1 吸附孔、渗流孔孔隙结构参数变化Fig.1 Variations in the structural parameters of adsorption and seepage pores

渗流孔的应力敏感性强于吸附孔，受机械压实作用的影响，渗流孔的孔容与渗流孔孔比表面积随煤体变质程度的升高而明显减小(图1c，图1d)[25]，造成渗流孔孔容与渗流孔孔比表面积的占比随煤体变质程度的升高而减小，而吸附孔孔容与吸附孔孔比表面积的占比随煤体变质程度的升高而增加(图1e，图1f)。

2.2 煤孔隙结构对CH4 吸附常数的影响

不同变质程度煤的等温吸附曲线与Langmuir 吸附常数的计算结果(图2、表2)。

图2 不同变质煤的等温吸附曲线Fig.2 Isothermal adsorption curves of coals with different metamorphic degrees

表2 不同变质煤的Langmuir 吸附常数Table 2 Langmuir adsorption constant of coals with different metamorphic degrees

以往研究表明，不同变质程度煤的孔隙结构的不同，会导致煤体瓦斯吸附性存在差异[23-24]。图3 显示，由于吸附孔的孔容与孔比表面积占比随煤体变质程度的升高而增加(图1e)，促使煤体的Langmuir 体积VL随变质程度的升高而增大；Langmuir 压力pL随煤体变质程度的升高呈先减小后增大的趋势，在Rmax<1.3 %阶段，随煤变质程度升高，渗流孔孔容的不断降低不利于瓦斯解吸[22]，Langmuir 压力pL减小；在Rmax>1.3%阶段，热成因孔的生成促使气体解吸通道连通性增强[26]，煤体Langmuir 压力pL逐渐增大。

图3 Langmuir 吸附常数变化Fig.3 Variations in the Langmuir adsorption constant

2.3 瓦斯膨胀能演化特征

由式(4)可知，吸附瓦斯膨胀能W1受瓦斯压力p和吸附常数的共同控制，图4a 显示，吸附瓦斯膨胀能W1随瓦斯压力p的增大而增大，增加趋势逐渐变缓；相同瓦斯压力p下，煤体变质程度越高，吸附瓦斯膨胀W1越大。

图4 不同变质程度煤的瓦斯膨胀能变化Fig.4 Variations in gas expansion energy of coals with different metamorphic degrees

由式(5)可知，游离瓦斯膨胀能W2受瓦斯压力p和煤中孔隙体积V1的共同控制，图4b 显示，游离瓦斯膨胀能W2随瓦斯压力p升高呈指数增大；相同瓦斯压力p下，煤中孔隙体积V1越大(图4c)，煤体对应的游离瓦斯膨胀能W2也越大。

由式(6)可知，总瓦斯膨胀能W包含吸附瓦斯膨胀能W1和游离瓦斯膨胀能W2，由于相同变质程度、瓦斯压力下，吸附瓦斯膨胀能W1均大于游离瓦斯膨胀能W2，因此，总瓦斯膨胀能W呈现出与吸附瓦斯膨胀W1相似的演化特征(图4d)。

2.4 瓦斯膨胀能演化特征对突出预测的启示

2019 年颁布最新的《防治煤与瓦斯突出细则》(简称《防突细则》)采用瓦斯压力和瓦斯含量作为区域突出危险性预测指标，并建议瓦斯压力临界值为0.74 MPa、瓦斯含量临界值为8.0 m3/t(构造带6.0 m3/t)[27]。此外，众多学者开展了瓦斯膨胀能突出危险性预测及其与瓦斯压力、瓦斯含量的关系研究。齐黎明等[28]研究表明，随着瓦斯压力或者瓦斯含量的增加，瓦斯膨胀能增大，但随瓦斯压力的增加，其上升速度逐渐减缓；随瓦斯含量的增加，其上升速度逐步增加。吕闰生等[9]开展了中高阶煤储层水力压裂消突能量耗散特性研究，表明压裂区内煤储层参与突出的瓦斯膨胀能为0.79 mJ/g，对应的瓦斯含量和瓦斯压力临界值为7.54 m3/t 和0.77 MPa。Jiang Chenglin 等[29]提出了初始释放瓦斯膨胀能指标，认为初始释放瓦斯膨胀能是从煤体孔裂隙中最先释放到大裂隙中的瓦斯向外界环境膨胀做功所转化的能量，弱突出和强突出临界值指标分别为42.98 mJ/g 和103.8 mJ/g。初始释放瓦斯膨胀能的大小主要由煤体瓦斯初始解吸特征控制，瓦斯压力越高，煤中游离瓦斯含量和初始气体解吸量越大，导致初始释放瓦斯膨胀能变大[30]。Yang Dingding 等[31]对比了突出前10 s 的瓦斯膨胀能与累积瓦斯释放量的关系，进一步验证了游离瓦斯膨胀能是组成初始释放瓦斯膨胀能的主要能量。

为了进一步探讨不同变质程度煤的瓦斯膨胀能与突出预测临界指标(瓦斯压力0.74 MPa、瓦斯含量8 m3/t)的对应关系，计算并绘制了不同变质程度煤在瓦斯压力为0.74 MPa、瓦斯含量为8 m3/t 时所对应的瓦斯膨胀能(表3、图5、图6)。

图5 8m3/t对应瓦斯膨胀能随煤变质程度的变化Fig.5 Gas expansion energy under gas content of 8m3/t vs. coals’metamorphic degree

图6 0.74 MPa 对应瓦斯膨胀能随煤阶的变化Fig.6 Gas expansion energy under gas pressure of 0.74 MPa vs.coal rank

表3 0.74 MPa与8 m3/t下不同变质程度煤的瓦斯膨胀能Table 3 Gas expansion energy of c oals with different metamorphic degrees under gas pressure of 0.74 MPa and gas content of 8 m3/t

见表3，不同变质程度煤在8 m3/t 和0.74 MPa 对应的总瓦斯膨胀能W不统一，8 m3/t 和0.74 MPa 对应的总瓦斯膨胀能W分别是突出临界指标42.98 mJ/g的54～88 倍和8～20 倍；这与能量源-能量耗散判定理论相符，即突出激发的必要条件是突出潜能要大于突出耗能[34]。

图5 显示，瓦斯含量为8 m3/t 时，总瓦斯膨胀能W以吸附瓦斯膨胀能W1为主。Rmax<1.6%时，总瓦斯膨胀能W、吸附瓦斯膨胀能W1与游离瓦斯膨胀能W2随煤体变质程度的升高而快速减小。在Rmax>1.6%时，总瓦斯膨胀能W、吸附瓦斯膨胀能W1与游离瓦斯膨胀能W2随煤体变质程度升高减小趋势变缓。

图6 显示，瓦斯压力为0.74 MPa 时，总瓦斯膨胀能W以吸附瓦斯膨胀能W1为主。Rmax<1.6%时，总瓦斯膨胀能W与吸附瓦斯膨胀能W1随煤体变质程度的升高而增大；游离瓦斯膨胀能W2则先减小后增大。在Rmax>1.6%时，总瓦斯膨胀能W、吸附瓦斯膨胀能W1与游离瓦斯膨胀能W2的数值基本保持不变。

图6 进一步显示，0.74 MPa 对应的游离瓦斯膨胀能W2与初始释放瓦斯膨胀能突出临界指标42.98 mJ/g的交点大致为Rmax=0.6%和Rmax=1.6%。Rmax>1.6 %时，0.74 MPa 对应的游离瓦斯膨胀能W2与42.98 mJ/g 基本相等，为突出预测临界压力值采用0.74 MPa 的准确性与合理性提供了科学依据。但是，当Rmax为0.6%～1.6%阶段时，0.74 MPa 对应的游离瓦斯膨胀W2小于42.98 mJ/g，夸大了煤体所具备的突出潜能，这会使防突工作量加大；Rmax<0.6%时，0.74 MPa 对应的游离瓦斯膨胀能W2大于42.98 mJ/g，这会导致低指标突出灾害的发生。

上述分析表明，在进行突出预测时，应充分考虑不同变质程度煤的突出预测指标及其临界值的差异性；这一新认识符合《防突细则》第五十八条的要求“根据煤层瓦斯压力和煤层瓦斯含量进行突出危险性预测，预测所依据的临界值应当根据试验考察确定”。从安全的角度分析，在进行突出危险性预测时，0.74 MPa下的游离瓦斯膨胀能W2对42.98 mJ/g 的良好响应，可以推断采用瓦斯压力指标比瓦斯含量指标更敏感；《防突细则》第十一条也强调了优先采用瓦斯压力指标。因此，在进行煤与瓦斯突出预测和防治时，应充分考虑煤体变质程度对突出的影响。

3 结论

a.瓦斯膨胀能由煤体孔隙结构、吸附性和瓦斯压力共同控制。总瓦斯膨胀能和吸附瓦斯膨胀均随瓦斯压力的增大而增大；相同瓦斯压力下，煤变质程度越高，总瓦斯膨胀能与吸附瓦斯膨胀越大。相同瓦斯压力下，单位质量煤体孔隙体积越大，对应的游离瓦斯膨胀能也越大。

b.在进行煤与瓦斯突出预测和防治时，应充分考虑煤的变质程度对突出的影响。当Rmax>1.6%时，0.74 MPa 下的游离瓦斯膨胀能与初始释放瓦斯膨胀能42.98 mJ/g 基本相等，表明瓦斯压力指标比瓦斯含量指标更敏感；当Rmax为0.6%～1.6%时，0.74 MPa 对应的游离瓦斯膨胀小于42.98 mJ/g，夸大了煤体所具备的突出潜能。当Rmax<0.6%时，0.74 MPa 对应的游离瓦斯膨胀能大于42.98 mJ/g，会导致低指标突出灾害的发生。

c.揭示了不同变质程度煤的瓦斯膨胀能演化特征及其对煤与瓦斯突出预测的影响，可为突出预测提供新的科学依据和方法借鉴。本次研究并未考虑煤体含水率、煤体结构等因素对瓦斯膨胀能的控制作用，需要进一步开展不同煤体含水率、不同构造变形煤的瓦斯膨胀能演化特征及其对煤与瓦斯突出预测的影响研究。