正比计数器测量气体核素活度中小幅度脉冲漏计数修正的Geant4模拟研究

2023-10-27孔淑颖王仁生

原子能科学技术 2023年10期

孔淑颖,张明,王仁生,拓飞,*

(1.中国疾病预防控制中心辐射防护与核安全医学所,北京 100088;2.中国计量科学研究院,北京 100029;3.苏州大学医学部放射医学与防护学院,江苏苏州 215123)

内充气正比计数器因其对低能X射线、β射线具有非常高的探测效率,广泛应用于惰性气体核素(如85Kr、133Xe)和气态氚、碳核素的活度测量[1]。同时,为了避免由于计数器“端效应”引起的漏计数,一般采用一组长度不同的正比计数器,通过长度补偿的方式实现气体核素活度的绝对测量[2]。此外,还需要考虑小幅度脉冲信号的漏计数损失修正。小幅度脉冲信号计数的来源主要有两个:一是自身能量很低的低能β射线,即使能量完全沉积在探测器灵敏体积内,所产生的电脉冲信号仍在计数阈值以下;二是由于正比计数器“壁效应”产生的计数损失,产生这些计数对应的初始射线能量较高,但在探测器灵敏体积内损失了部分能量后从灵敏体积内逃逸或被计数器管壁材料吸收,而沉积的能量所产生的电脉冲信号幅度在计数阈值以下[3-4]。

基于上述原因,为获得气体核素活度的准确结果,在实验上一般采用对测量的能量沉积谱进行外推的方法,以及改变工作气体压强的方法修正由低能β射线和壁效应产生的漏计数,也可以通过蒙特卡罗模拟或理论计算的方法得到修正因子[5]。考虑到不同放射性气体核素衰变类型及所产生射线种类和能量的不同,且低能β射线和壁效应漏计数对活度测量结果的影响程度也不尽相同,本工作以3种典型的不同衰变类型的放射性气体核素37Ar、3H和85Kr为对象,采用Geant4蒙特卡罗模拟方法,对正比计数器测量放射性气体活度方法中小幅度脉冲信号产生的漏计数损失原因及其修正因子进行系统研究。

1 模拟方法

本工作采用的蒙特卡罗模拟软件为Geant4。Geant4是基于C++编写的开源软件包,内置一系列物理模型,用于描述射线和物质的相互作用过程,以准确模拟粒子在物质中的输运[6]。依据模拟粒子衰变特性及能量范围,选用Geant4内建的物理过程包FTFP_BERT[7]。该物理过程包可较好地描述能量为keV～MeV粒子所发生的光电效应、康普顿散射等物理过程。程序结果以ROOT文件格式存储,并基于ROOT进行数据分析[8]。

在正比计数器几何建模上,构建了长度L=550 mm、半径R=24 mm的圆柱体模型,其管壁厚度为1.65 mm,材料为铜,灵敏体积内填充工作气体为氩甲烷(90%氩气,10%甲烷)[9],如图1所示。模拟的放射性气体核素为37Ar、3H和85Kr,这3种核素是核技术应用、核试验、放射性气体监测中的主要监测对象[10],且衰变类型及辐射粒子能量对研究小幅度脉冲计数损失具有典型性。其中37Ar为轨道电子俘获衰变,K壳层发射总能量为2.82 keV的低能俄歇电子及特征X射线,分支比分别为81.5%和8.7%[11];85Kr和3H衰变方式为β-(100%)衰变,产生的β射线能量较高,最大能量为687 keV[12];3H衰变产生的β射线能量较低,最大能量仅为18.59 keV。Geant4模拟时假设粒子发射位置均匀分布在圆柱体内,发射方向为4π同性。能谱输入方面,对于37Ar,按照其衰变分支比发射电子和X射线;对于85Kr,采用由法国LNHB实验室开发的β谱计算程序得到的能量概率密度分布图[13-14];对于3H,可认为由Si-Li固体探测器测量的能谱近似于3H的β衰变理论谱,据此绘制出能量的概率密度分布曲线进行输入[15]。模拟时,将1次衰变定义为1个事件,为减小涨落误差,每种条件均模拟106个事件。此外,参考实际应用中探测器电子学系统的能量分辨率和信噪比,对探测器内部沉积的能量进行20%的高斯展宽。

图1 粒子运行轨迹示意图Fig.1 Particle running track diagram

2 模拟结果与分析

2.1 β连续谱低能部分修正

1个大气压(101.325 kPa)下,由Geant4模拟生成的37Ar、3H和85Kr核素衰变粒子在正比计数器中的能量沉积谱示于图2,对于核素3H和85Kr仅显示能量区间在0～5 keV的低能部分。

图2 低能端能量沉积谱Fig.2 Energy deposition spectrum at low-energy

由图2a可见,由于37Ar衰变产生的俄歇电子和X射线为单能粒子,与正比计数器工作气体相互作用后在2.8 keV左右形成单能峰,而低能端几乎无能量沉积。其原因在于37Ar衰变产生的俄歇电子能量很低,在正比计数器内能完全沉积能量;而对于X射线,与气体发生的相互作用主要以光电效应为主,一旦发生了该相互作用,也会将能量完全沉积于探测器灵敏体积内。因此,对于37Ar核素的测量,在低能俄歇电子和X射线在探测器灵敏体积内相互作用产生的能量完全沉积的条件下,可通过能峰内计数率与K壳层衰变分支比(0.902)之比,来得到37Ar气体核素活度。

由图2b、c可见,对于3H和85Kr,由于衰变产生的β射线为连续谱,β射线与正比计数器工作气体发生相互作用后,在探测器灵敏体积内的能量沉积谱同样为连续谱[16]。由于实验电子学的设置,阈值以下的计数不被记录,故对这部分β计数率应予以修正。基于Stanga等[5]的理论计算和图2b、c可见,能量沉积谱在低能端范围内分布平缓,可通过多项式外推的方式进行漏计数修正。为了研究不同阈值条件下,不同能量区间外推得到的漏计数修正后的结果与输入粒子数106的一致性,依据表1所列的能量区间进行β能谱外推,其中T为能量区间。

表1 3H和85Kr β能谱低能端修正能量选择阈Table 1 Low-energy selection threshold of 3H and 85Kr β spectrum correction energy

在每个能量区间内均匀选取6个阈值点,记作Ex,记录能量大于Ex的计数Nx,将各模拟计数Nx除以输入总粒子数106,即为将下阈值设置在不同能量点处所获得的探测效率(εx),对每个能量区间内6个点的Ex与εx进行拟合,外推至X=0 keV时的探测效率值即为能谱低能段修正后的结果。以区间T1为例,采用二次三项式(ε=P0+p1X+p2X2,P为常数)拟合对3H和85Kr进行阈值外推所得探测效率如图3所示。各能量选择阈进行低能端外推后所得结果的偏差列于表2。

表2 3H和85Kr的低能端修正结果Table 2 Small-pulse correction results of 3H and 85Kr at low-energy

由上述结果可知,在3H的模拟过程中,为使修正后的计数与理论计数106的相对偏差小于1%,并达到较高的探测效率(高于90%),探测器阈值下限应设置在1.0 keV以下,此时通过β能谱低能端外推的方式得到的外推效率为99.95%,即由于电子学阈值设置导致的低能β射线漏计数可完全修正。由表2中不同外推区间得到的外推效率的相对偏差可知,在能量很低的区间(小于1.5 keV),计数的修正结果受能量外推区间选择的影响不大,但为了降低外推不确定度,能量外推区间应尽可能靠近能量为0的点。因此,在实验上对低能核素3H进行活度测量时,要尽可能设置低的电子学下阈值。对于85Kr,从表2的修正结果可知,随着模拟阈值下限的增高,经低能端外推修正后的偏差逐渐增加,其主要原因在于图2c所示的85Kr能谱模拟结果中,在低能端虽分布平缓,但仍呈现下降趋势,因此随着能量外推区间的升高,外推得到的修正计数相比模拟的总计数偏差逐渐增大。此外,与3H模拟结果不同的是,即使将计数阈值设置在0.5 keV的较低水平,并选择低能区间进行计数外推,修正后仍会丢失约1%的计数,这表明仅通过低能β能谱外推的方式不足以对85Kr的计数损失进行完全修正。对于85Kr衰变产生的高能β射线,其由于壁效应导致的漏计数损失不可忽略。

2.2 壁效应修正

对于由计数器有限边界引起的壁效应漏计数损失,可通过改变气体压强并进行计数外推的方式予以修正[17]。对于37Ar、3H和85Kr 3种气体,模拟时选取表3所列的9种气体压强(p)条件,对输入粒子数为106的事件进行模拟,37Ar记录1.5～4.0 keV的峰值区间内粒子能量沉积计数,3H、85Kr记录1.0 keV以上的能量沉积计数,并逐一获得探测效率。对不同气压的倒数值(1/p)与探测效率ε做二阶多项式外推(对于3种气体,拟合后R2=1),获得1/p为0(压强无穷大)时的探测效率,即为正比计数器壁效应修正后的最终结果,如图4所示。

表3 37Ar、3H和85Kr的壁效应修正因子Table 3 Wall effect correction factor of 37Ar, 3H and 85Kr

图4 37Ar、3H和85Kr的壁效应修正Fig.4 Wall effect correction of 37Ar, 3H and 85Kr

由图4可见,对于37Ar,当工作气体压强较低时,探测效率在95%左右,即有5%左右的计数损失,且探测效率随气压的升高而增加。在气压趋近于无穷大极限条件时,效率外推结果接近于1。其原因为,对于37Ar衰变释放2.82 keV的俄歇电子和特征X射线,在气压较低的条件下,俄歇电子仍能完全沉积能量;而X射线与工作气体分子发生光电效应损失能量的相互作用截面在低气压下较小,且随着气压的升高而增大,因此对总探测效率的贡献逐渐增加。由于俄歇电子和X射线的能量沉积谱为不连续谱,无需做能谱外推,小幅度脉冲漏计数损失仅来源于壁效应,因此仅通过工作气体压强外推的方式,即可实现计数损失修正。

对于3H和85Kr,由于这2种核素衰变产生的β射线能量有显著差异,3H最大能量为18.59 keV,85Kr最大能量为687 keV,因此图4所示的模拟探测效率(沉积能量大于1 keV以上的计数效率)对工作气体压强的依赖关系有明显区别。可见,能量越高的β射线,壁效应越明显。将85Kr的探测效率随气压的变化曲线进行外推,探测效率可达99.8%,这表明,虽然在有限气压条件下模拟得到的探测效率不为100%(在标准大气压下,模拟的85Kr探测效率为94%),但阈值以下小脉冲漏计数主要来源于高能β射线的壁效应,而对应于初始能量低于1 keV的低能β射线,其计数损失贡献仅为0.2%。而对于3H,模拟的探测效率不依赖于工作气体压强的变化,表明低能β射线不存在明显的壁效应,模拟探测效率维持在90.5%左右,损失的探测效率主要来源于能量小于1 keV的低能β漏计数,由图3a与表2的模拟结果可知,这部分漏计数可通过β能谱外推的方式完全修正。

在实验中,一般采用能谱外推的方式对小幅度脉冲漏计数进行修正,从而得到准确的气体核素活度测量结果。从上述低能部分修正的模拟结果可以看到,对于存在明显壁效应的高能β衰变核素(如85Kr),外推的修正计数并未完全包括壁效应损失的计数,需要额外通过气压外推的方式予以修正。此外,对于仅发射俄歇电子和X射线的37Ar气体核素,只需通过气压外推的方式对壁效应漏计数进行修正。然而,考虑到在实验情况下,实现稳定的高气压条件往往存在技术难度,且随着工作气体压强的增加,计数管工作电压逐渐升高,鉴于计数管坪曲线斜率的影响,工作电压的变化会使测量计数率发生改变;此外,对工作气体压强较低情况下得到的计数率进行外推,外推至气体压强无穷大过程中引入的不确定度也较大。因此,可以通过蒙特卡罗模拟的方法,获得对应于实验测量气压条件下的壁效应修正因子,来替代外推修正的方法。37Ar、85Kr和3H 3种核素的壁效应修正因子模拟结果列于表3,其中85Kr和3H的修正因子是在β能谱外推修正后的计数率基础上得到的。

表3结果再次表明,37Ar衰变产生的X射线受计数器壁效应的影响随工作气体压强的增加而减小,修正因子逐渐降低;对应于标准大气压的实验条件,壁效应修正因子约为4.86%;将压强倒数与计数进行拟合外推,得到修正后的计数值为997 288,相对偏差为0.27%,拟合相对不确定度小于0.1%,壁效应的影响可得到修正。85Kr衰变产生的高能β射线虽有明显的壁效应漏计数,但在β能谱外推的过程中可予以大部分修正,对应于标准大气压和计数阈值1.0 keV的实验条件,壁效应修正因子约为1.2%,可见,该修正因子随着计数阈值的降低而减小。而对于3H,壁效应修正因子可忽略,这与表2结果一致。