超临界二氧化碳冷却反应堆空泡反应性研究

刘旻昀,崔容益,赵星宇,韩文斌,黄善仿,*,黄彦平

(1.中国核动力研究设计院 中核核反应堆热工水力技术重点实验室,四川 成都 610213;2.清华大学 工程物理系,北京 100084;3.中国核动力研究设计院 核反应堆系统设计技术重点实验室,四川 成都 610213)

超临界二氧化碳用于反应堆系统主要有两种方式[1]:一种是一回路仍采用压水堆、钠冷快堆等现有的堆芯设计,通过中间换热器将热量传导至超临界二氧化碳构成的二回路布雷顿循环进行能量转换,称为间接循环;另一种是直接用作反应堆冷却剂,构建一种全新的直接循环反应堆系统。不同于间接循环,在直接循环方案设计中超临界二氧化碳的中子物理特性对于堆芯设计和堆芯安全影响显著。

从截面特性上分析,二氧化碳的微观吸收截面平均比水小两个数量级,同时堆芯内高温高压的超临界二氧化碳密度约为压水堆中水密度的1/10,因此使用二氧化碳作为堆芯冷却剂造成的中子吸收损失很少。而水的微观散射截面平均比二氧化碳高1个量级,同时由于水中含有平均对数能降ξ很高的氢核,因此水的慢化能力ξΣS远优于二氧化碳。当冷却剂由水换成二氧化碳时,能谱明显硬化。在破口导致的冷却剂丧失事故发生时,超临界二氧化碳直接循环反应堆系统压力降低,导致二氧化碳密度迅速降低,易引起正的反应性反馈,需要在设计中加以避免。

对于压水堆、沸水堆、钠冷快堆等,工质沸腾所产生的低密度气泡对于反应性的影响已有了充分研究[2-7],习惯定义空泡反应性系数为空泡份额变化对反应性的影响大小,定义空泡反应性(CVR)为有无冷却剂时的反应性之差。气冷堆冷却剂空泡的描述方法则利用了密度这一物理量:在全空泡状态下,冷却剂全部逃逸至安全壳,其密度与空气密度接近。霍兴凯等[8]基于多群节块扩散法建立了钠空泡反应性的微扰计算方法,对大型MOX燃料快堆展开了分析。彭红花等[9-10]在超临界水冷快堆的研究设计中将负空泡反应性作为研究重点。但目前少有对超临界二氧化碳反应堆空泡反应性的研究,而由于其能谱更硬、压力更高,发生冷却剂丧失的风险更高,正空泡反应性问题更值得关注。

因此本文基于中子循环分析和蒙特卡罗数值计算,对超临界二氧化碳反应堆的空泡反应性进行研究。通过将冷却剂丧失对反应性的影响拆分为能谱项和泄漏项,分析径向反射层、添加慢化材料等对空泡反应性的影响。本文的研究结果可为超临界二氧化碳反应堆的设计提供定性参考。

1 中子循环过程分析

1.1 三因子公式

在超临界二氧化碳反应堆中,由于没有设置充足的慢化剂,中子裂变主要发生在高能区,其中子循环过程与热堆有很大差异,而不能用经典的四因子或六因子公式描述。有效增殖因数keff的定义为:

keff=k∞Λ

(1)

其中,Λ为中子不泄漏概率。

无限介质下的增殖因数k∞为:

(2)

其中:E为中子能量;φ为某一能量下的中子通量;Σa、Σf分别为材料的宏观吸收截面和裂变截面;e为燃料富集度;v为每次裂变释放出的平均中子数;σa、σf分别为单群微观吸收截面和微观裂变截面;V、N分别为燃料或冷却剂的体积以及单位体积的分子数;fi、fe和c分别表示易裂变材料、可转换材料和冷却剂。

为了描述简便,可进一步将式(2)拆为两部分,即k∞=ηf。其中,η为有效裂变中子数,表示燃料每吸收1个快中子后产生的平均裂变中子数;f为中子利用系数,表示被燃料吸收的中子数占堆芯中所有被吸收的中子数的比例。式(1)可转变为式(3),即描述超临界二氧化碳反应堆中子循环的三因子公式:

keff=ηfΛ

(3)

1.2 空泡反应性的定性分析

当冷却剂密度减小时,中子在堆芯内输运过程中的泄漏增大,因此中子不泄漏概率Λ会减小进而使堆芯反应性降低,有利于堆芯安全。同时,由于处于堆芯不同位置的燃料组件的中子泄漏率变化不同,因此可推断堆芯中各组件的空泡反应性也会存在差异。堆芯中部的组件泄漏率对冷却剂密度减小不敏感,因此泄漏项对中部组件空泡反应性影响较小,而堆芯边缘的组件则反之。

对于有效裂变中子数,近似地只考虑239Pu与235U两种主要裂变核素的贡献,则:

(4)

由反应性ρ的定义可知:

(5)

图1为239Pu与235U的俘获裂变截面比的变化曲线。以239Pu为例,随中子能量升高,239Pu的俘获裂变截面比逐渐降低,在中子能量0.3 MeV附近出现一拐点,在拐点右侧239Pu的俘获裂变截面比随能量的变化更为剧烈。235U的俘获裂变截面比也遵循相同规律,其拐点位置在中子能量1.8 MeV附近。当堆芯内出现空泡(如发生冷却剂丧失事故)时能谱硬化,堆芯的初始能谱决定了此时中子能量的变化范围。当堆芯初始能谱较硬时,空泡效应导致的俘获裂变截面比降低幅度更大,从而引入较大的正反应性威胁反应堆安全。因此,加强慢化是超临界二氧化碳反应堆堆芯物理设计的一个有效思路。

图1 239Pu与235U的俘获裂变截面比变化曲线

中子利用系数主要考虑被燃料棒包层材料、控制棒或可能会加入的慢化材料等除燃料外的材料所吸收的中子比例,主要取决于材料中各核素中子吸收截面,与反应堆中子能谱相关。

因此基于对三因子公式的分析,将有效裂变中子数和中子利用系数统称为能谱项;不泄漏概率称为泄漏项,主要依赖于中子泄漏率。在研究慢化材料、燃耗等对空泡反应性的影响时,主要考虑能谱项;研究径向反射层材料、高径比等对空泡反应性的影响时,主要考虑泄漏项,以此为理论依据为超临界二氧化碳反应堆堆芯设计提供指导。

2 计算与分析

2.1 GFR反应堆

本文选取麻省理工大学(MIT)于2007年提出的GFR(Gas-cooled Fast Reactor)设计[11]作为研究对象,其结构如图2所示。该反应堆的燃料栅元采用六边形的环形燃料设计,栅元中心是S-CO2冷却剂通道,由包壳与MOX燃料隔开。六边形排布的265个燃料棒栅元构成1个燃料组件,562个燃料组件(分为3区)和21个控制棒组件按六边形排布构成堆芯活性区,活性区外围设置有轴向和径向反射层,最外层为B4C吸收体。堆芯活性区高度为1.54 m,有效直径为4.81 m,活性区高径比H/D=0.32,热功率为2 400 MW。

图2 GFR示意图

2.2 蒙特卡罗计算程序RMC

RMC是清华大学工程物理系开发的蒙特卡罗中子输运程序,具备临界计算、燃耗计算、全堆换料计算、物理热工耦合等功能,并具有良好的并行计算效率[12]。参照MIT公布的该反应堆具体参数,采用RMC对该堆进行组件或全堆的中子输运建模计算。基于天河二号超算平台,设置每代中子数为105,总代数150,第50代开始为有效代数,保证所有计算结果的标准差均小于0.000 15。

图3为GFR剖面图,全堆建模中上、下轴向反射层为20 cm的Ti,径向反射层为S-CO2冷却剂,计算得到GFR全堆keff=1.047 5,略高于文献[11]计算值keff=1.025 9,推测偏差主要是由于本研究未考虑堆芯温度分布导致的核热耦合效应引起的。

图3 GFR剖面图

2.3 组件计算结果与分析

在进行组件计算时,假设组件位于堆芯中央,使用全反射边界条件作为径向边界条件,轴向边界条件默认为真空边界条件,但考虑了全反射情况以研究泄漏效应对空泡反应性的影响。需要说明的是,尽管单组件模型在一定程度上能够定性反映空泡效应的一些原理性特征,且弱化了空间分布效应、反射层等复杂结构的影响,但由于边界条件假设过于简单而不完全合理,因此其研究结论无法直接定量类推至全堆。

考虑到气冷堆设计中通常采用背压安全壳以避免事故末期堆芯内气体压力过低或引入空气导致包壳氧化,因此本研究中空泡反应性计算是通过直接修改冷却剂密度来模拟瞬态全空泡的事故状况的。计算得到无空泡情况下keff=1.076 7,全空泡情况下keff=1.090 7,空泡反应性为1 136.9 pcm。

图4为GFR组件的中子能谱,可看出,在1 eV以下的热能区中子通量全为0,能谱相对较硬。全空泡情况与无空泡情况相比,反应堆中子能谱整体右移,即能谱硬化,说明虽然超临界二氧化碳对于中子的慢化能力有限,但是已足以对中子能谱产生可观的改变。从整体上说,超临界二氧化碳冷却剂的丧失(全空泡)会导致整个快区的通量上升,导致中子利用系数以及有效裂变中子数的增大;同时考虑到238U共振区通量的下沉会进一步导致逃脱共振吸收概率增大。因此,能谱项对于组件中超临界二氧化碳空泡反应性的影响是正的。

图4 GFR组件的中子能谱

对于泄漏项,忽略径向泄漏,通过统计轴向真空边界到全反射边界组件内总中子通量的变化,估算不泄漏率Λ:

Λ=φ轴向真空/φ轴向全反射

(6)

式(6)关于泄漏的研究方法有其前提假设,即有泄漏与无泄漏情况下能谱的变化较小而对于keff无影响。经过验证分析,对于本研究所采用的模型,计算得到无空泡情况下不泄漏率为0.881 74,有、无泄漏时keff之比为0.894 87;全空泡情况下不泄漏率为0.869 84,有、无泄漏时keff之比为0.886 2,相对偏差均不超过2%,作为半定量分析的研究方法误差在可接受范围内。

计算结果表明,超临界二氧化碳空泡的产生会导致堆芯中子泄漏率增大。结合式(3)的三因子公式,假设能谱项对keff的影响不变,估算泄漏对空泡反应性的影响CVRleak为:

(7)

求出该组件设计中泄漏项对空泡反应性的影响CVRleak=-1 270.6 pcm,能谱项对空泡反应性的影响CVRspec=2 407.5 pcm。能谱项对于空泡反应性影响的绝对值约是泄漏项影响绝对值的两倍。

2.4 慢化材料与反射层影响

根据上述分析,较硬的能谱导致超临界二氧化碳堆具有较大的空泡反应性,因此尝试向堆中添加慢化材料BeO使能谱软化。经过计算,添加慢化材料对于空泡反应性的影响列于表1。其中以百分比形式标出的BeO浓度代表在3个燃料分区内全部使用该BeO浓度(此处的浓度代表相对于燃料的核素比例),而分区设置方案是文献[11]中提出的一种慢化材料配置方案,在内、中、外3个燃料分区内分别使用30%、33%、0%的BeO,平均BeO浓度约为20%。

表1 慢化材料影响

图5所示为慢化材料对中子能谱的影响。由表1和图5可知,当向燃料组件内均匀添加BeO慢化材料时,随BeO浓度的提高,堆芯keff逐步降低,同时中子能谱逐渐变软而泄漏率基本不变,空泡反应性不断下降。这说明添加慢化材料可以软化能谱,降低空泡反应性。此外还发现,使用分区设置方案与3个燃料分区内全部添加30% BeO的设计相比,分区设置方案拥有更高的临界度与更小的空泡反应性。添加慢化材料后燃料占比降低,很多中子被慢化材料吸收,从而导致堆芯keff下降。

图5 慢化材料对中子能谱的影响

另一方面,如果使用超临界二氧化碳作为径向反射层,在冷却剂丧失事故发生时,作为反射层的二氧化碳与堆芯内部的二氧化碳同时泄漏,此时堆芯泄漏率的增加会导致空泡反应性降低。为了验证这一设计是否可靠,本文进行了对比计算。设置反射层厚度均相同,为47 cm,挑选其他几种常见反射层材料BeO、CaO、SiC、SiO2、Ti以及TiO2,计算结果列于表2。

表2 径向反射层材料影响的比较

总的来说,以超临界二氧化碳作为反射层材料可以在保证堆芯临界度的前提下利用泄漏特性实现较低的空泡反应性。但由于超临界二氧化碳本身的中子反射能力一般,若堆芯高径比较大导致径向泄漏较大时,需要设置较厚的径向反射层厚度,这会带来额外的工程难度和成本,需要在设计中加以平衡。

2.5 单一核素组成影响分析

三因子公式中的能谱项除受中子能谱的影响,还与核素组成有着密切的关系,因此研究了燃料元件中单一核素组成对keff与空泡反应性的影响,结果如图6所示。通过堆芯燃耗计算分析,GFR所采用的MOX燃料中核素占比较大或变化较大的核素有238U、237Np及239Pu。在进行单一核素组成影响分析时,主要对这3种核素进行计算。

图6 单一核素组成影响分析

通过计算改变燃料核素组成后GFR堆芯keff和空泡反应性的变化规律发现:随着238U和237Np核素占比增大,堆芯keff降低,空泡反应性呈上升趋势;而239Pu核素占比对keff和空泡反应性的影响则相反。在进行超临界二氧化碳反应堆设计时,需要综合考虑不同燃耗下空泡反应性的变化,在整个寿期内保证堆芯的安全性。同时,单一核素组成影响分析也为通过调整燃料中各核素组成比例来降低空泡反应性提供了方向,如可在GFR设计中适当提高燃料中239Pu的比例来降低空泡反应性,同时增大堆芯keff。

3 结论

本文针对超临界二氧化碳反应堆的能谱特点,提出了描述其中子循环过程的三因子公式,并将冷却剂丧失对反应性的影响拆分为能谱项和泄漏项,作为进一步研究的理论依据。基于反应堆物理蒙特卡罗计算程序RMC,对麻省理工大学提出的超临界二氧化碳反应堆设计方案GFR进行了建模计算,通过分离能谱项与泄漏项定性研究了不同因素对空泡反应性的影响规律,同时在全堆层面分析了慢化材料、径向反射层材料和燃料组成的优化设计方案。

研究结果表明,超临界二氧化碳反应堆的设计需要注重能谱的软化与合理的堆芯几何设计。通过分区设置慢化剂的方案可以展平通量、软化能谱以降低空泡反应性;通过增大冷却剂丧失事故时的泄漏率,以超临界二氧化碳作为反射层材料可以在保证中子经济性的同时实现较低的空泡反应性;在进行超临界二氧化碳反应堆设计时,需要综合考虑空泡反应性随燃耗的变化,并可以通过优化燃料核素组成来降低空泡反应性。受限于研究方法,本研究通过控制变量、近似简化和定性分析探索了超临界二氧化碳反应堆空泡反应性的关键问题,但在定量结论上仍有欠缺,未来需要进一步结合微扰理论等开展深入研究。