裂变产物90Rb半衰期测量

岳远振,毛国淑,杨 磊,丁有钱,马 鹏,张生栋

(中国原子能科学研究院,北京 102413)

90Rb是高产额的短寿命裂变产物,是低裂变燃耗的高灵敏检测体,其半衰期是重要的核参数。早期90Rb的半衰期多采用Geiger计数器、正比计数器测量[1-3],测量数据偏差较大。随着探测器技术的发展,Amarel等[4]通过Ge(Li)探测器跟踪90Rb的特征γ射线计数衰减,得到其半衰期为(156±5) s。之后,Carlson等[5]和Huang等[6]同样采用Ge(Li)探测器跟踪测量,分别得到90Rb的半衰期为(153±3) s和(162±3) s。ENSDF(Evaluated Nuclear Structure Data File)[7]采用Carlson和Huang等的数据,通过加权平均得到了90Rb半衰期的评价数据,为(158±5) s(±3.2%),但由于两个参评值间存在一定分歧,造成评价值不确定度较大,不能满足燃耗精确分析需求。鉴于90Rb半衰期的重要性及测试技术的发展,为了进一步降低其不确定度,有必要对90Rb的半衰期进行重新测量。

本文采用本项目组建立的90Rb放化分离流程[8]制备高活度、无载体的测量源,利用HPGe γ谱仪对其高能特征γ射线的计数进行跟踪测量,并采用外标源校正死时间和脉冲堆积的影响,以获得更精确的90Rb半衰期。

1 外标源法测量原理

在进行短寿命核素半衰期测量时,测量时间范围内核素的活度变化大,从而使得测量初始时刻的死时间和脉冲堆积效应影响较大,通常需要利用长寿命核素的放射源作为外标源进行校正[9]。根据放射性核素的衰变规律,待测核素和外标源活度随时间的变化规律分别如式(1)、(2)所示。

C=C0e-λct

(1)

P=P0e-λpt

(2)

其中:C0、P0和C、P分别为待测核素和外标源在t=0和t时刻的活度;λc、λp分别为待测核素和外标源的衰变常量,s-1。将以上两公式相除,可得:

R=C/P=R0e-λrt

(3)

(4)

对式(4)两边取对数可得:

ln(λrΔt)+lnR0

(5)

2 实验

2.1 仪器设备

气体裂变产物提取装置,中国原子能科学研究院;GEM70P4型同轴HPGe 探测器,美国ORTEC公司,对60Co 1 332 keV全能峰的FWHM为2 keV,相对探测效率为70%。

2.2 90Rb测量源制备

称量硝酸铀酰溶液(235U丰度90%,235U含量1.308 g)到塑料管中,经吹干、烧封、检漏等步骤制成辐照塑料靶,在中子注量率为1.40×1013cm-2·s-1条件下,辐照30 s,冷却30～90 s,利用研制的气体裂变产物提取装置及建立的Rb放化分离流程[8],制备得到90Rb测量源。

2.3 测量方法

将90Rb测量源放置在距同轴HPGe γ探头25 cm的位置,同时将60Co外标源固定在一定位置,使其特征γ射线统计计数维持在2 000～10 000之间,设定测量时间间隔Δt为153 s,对表1所列90Rb和60Co的特征能量γ射线连续跟踪测量15 min,最终得到多个γ能谱。

表1 半衰期测量跟踪的90Rb和60Co特征γ射线和发射几率[10]

3 结果与讨论

3.1 测量源分析

采用HPGe γ谱仪对所制备的90Rb测量源和60Co外标源跟踪测量,所得γ谱如图1所示。从图1可清晰分辨出外标源60Co在1 173.23 keV和1 332.50 keV处的2条特征峰,以及90Rb在高能区的3 534.24、4 135.51、4 365.90 keV特征峰。

图1 半衰期跟踪测量的γ谱

3.2 数据处理

利用GammaVision软件分析跟踪测量得到的γ能谱,得到不同测量时段90Rb以及外标源60Co的特征γ射线的总计数,然后分别求得90Rb高能区特征γ射线的计数与60Co的1 173.23 keV和1 332.50 keV两能峰的计数的比值R。

(6)

(7)

λ=

(8)

其中:wi为第i个数据点的权重;lnRi为第i个数据点的lnR值;ti为第i个数据点对应的时刻t。按照上述方法,得到加权拟合直线的斜率,并计算得到90Rb的半衰期,拟合结果列于表3,拟合的其中1条曲线如图2所示。

图2 ln R值与跟踪时间的加权线性拟合曲线

表3 90Rb的半衰期线性拟合值和不确定度

3.3 不确定度分析

1) 单次测量不确定度

由于在测量过程中采用了比值R,过程中基本消除了死时间、系统稳定性、时间等的影响,单次半衰期测量结果不确定度的主要来源主要有线性拟合、统计计数等因素,各半衰期实验值的不确定度合成结果如表3所列。

(1) 线性拟合

在采用加权最小二乘法进行直线拟合时,拟合斜率(-λ)的不确定度计算公式[12-13]如下:

(9)

(2) 统计计数

根据文献[14]中提出的半衰期不确定度分析方法,在假设测量过程中统计计数引入的相对不确定度基本不变的基础上,由其所引入到半衰期中的不确定度分量可按照下式估算:

(10)

其中:T为跟踪测量时间,s;n为跟踪测量次数;σ(lnR)/lnR为跟踪测量过程中测量数据lnR因统计误差引入的相对不确定度,本文采用单次测量过程中统计计数最小测量值进行计算,σln R值可由式(7)推导。

2) 半衰期测量结果及其合成标准不确定度

按照式(11)、(12)计算求得单次测量值的加权平均值和合成标准不确定度,最终得到90Rb的半衰期为(160.50±0.47) s(±0.29%)。

(11)

(12)

其中:S为加权平均值的合成标准不确定度;vi为第i个测量数据与加权平均值的残差,vi=xi-X。

3.4 数据可靠性检验

为检验数据有无异常,采取如下方法把每条拟合曲线中数据点之间的差别放大:1) 求出每个测量点起始时刻与第1个测量点起始时刻之间的时差t;2) 按照90Rb的半衰期测量值,利用式(13)将每组数据中时差为t的测量点的R值校正到第1个测量点的起始时刻,再取均值;3) 把每个校正后的数据与均值的比值记为r,对时差t作图,得到r-t关系曲线。其中一条拟合曲线对应的r-t曲线如图3所示。

图3 r与t的关系

(13)

其中:R校正为校正到测量起始时刻的R值;T1/2测量为半衰期测量值。

根据r-t曲线统计计数最小的测量点的计数,数据点的统计计数的最大相对标准不确定度σ为1/n1/2,将所有拟合曲线中数据点的相对不确定度绘制成统计直方图(图4),可发现在1σ内的数据点占总数据点的70%左右,2σ为95%,3σ为100%,这说明本文测量的半衰期是可靠的。

图4 所有数据点相对不确定度的统计直方图

3.5 文献数据对比

本文利用同轴HPGe γ谱仪,以60Co为外标源,对90Rb的高能特征γ射线的计数进行了跟踪测量;采用R比值法进行加权线性拟合,最终得到90Rb的半衰期为(160.50±0.47) s(±0.29%),所得数据与其他文献值[1-7,15]的比较列于表4。相比其他文献中所用的测量仪器,如Geiger计数器、正比计数器和Ge(Li)探测器,本文采用的同轴HPGe探测器对90Rb的高能特征γ射线的能量分辨率更高,其他杂质核素特征γ射线的干扰更少;在数据处理时,本文通过外标源和R比值法对死时间和脉冲堆积效应进行了校正,进一步降低了测量误差。

表4 本文和其他文献中90Rb半衰期测量值

4 结论

本文采用能量分辨率更高的同轴HPGe γ谱仪跟踪测量了90Rb的高能特征γ射线,并利用60Co外标源消除了测量死时间和脉冲堆积带来的计数修正影响,最终经过加权线性拟合得到90Rb的半衰期为(160.50±0.47) s(±0.29%)。所得半衰期与ENSDF评价值((158±5) s(±3.2%))在误差范围内一致,且不确定度较小。本文结果为今后低裂变燃耗的快速准确测量提供了数据支撑。