葫芦岛市大气颗粒物潜在源区分析

孔祥如 陈敏 陈恒蕤 廖鹏 周恒左 潘峰

摘 要：基于后向轨迹模式（HYSPLIT）模拟了葫芦岛市2019—2021年气流的72 h后向轨迹，同时结合同期的逐日PM2.5浓度数据，采用潜在源贡献因子分析法（PSCF）和浓度权重轨迹分析法（CWT）探讨了葫芦岛市PM2.5不同季节的潜在源区及其对葫芦岛市PM2.5浓度的贡献。结果表明：冬季，葫芦岛市最主要的潜在源区为乌兰布和沙漠，其次为蒙古国东南部、内蒙古东部、京津冀地区和辽宁省西部城市群；秋季葫芦岛市最主要的潜在源区为辽宁省南部、京津冀地区、山东省北部和河南省北部；春季的相对高值区域零星分布在京津冀地区、山东省和渤海海域等地区，夏季相对高值区域零星分布在京津冀地区和山东省西北部。

关键词：HYSPLIT模式；后向轨迹；潜在源贡献；浓度权重轨迹

中图分类号：X51文献标志码：A文章编号：1673-9655（2023）02-0-06

0 引言

随着我国工业化进程的加快，大气污染问题日益严重，特别是以PM2.5为首的细颗粒物污染已经引起了国内外学者的广泛关注[1-4]。许多相关研究[5-14]结果表明，颗粒物污染除受本地排放源的影响外，还和颗粒物的跨区域输送密切相关。因此探讨大气污染跨区域输送问题，研究城市与周边区域的交互影响，对于制定城市大气污染防治措施有着重要意义。

国内外分析大气污染物区域传输的方法主要有后向轨迹模型（HYSPLIT）、拉格朗日粒子扩散模式（Lagrangian particle dispersion model，LPDM）以及基于第三代数值空气质量模式的源解析法。LPDM模式通过计算大量粒子的运动轨迹，能够定量化的给出受体点的潜在源区及其影响大小，但是并不能反映周围环境对受体点的实际贡献；数值模式源解析法基于大气污染源排放清单、实时气象资料等多源数据，采用敏感性分析方法或污染源示踪法，可定量解析出外来输送对研究区域空气质量的影响，但该方法依赖于高时空分辨率的大气污染源排放清单和气象场，清单准确性以及模型参数设置均会对解析结果产生影响。HYSPLIT模式不依赖于大气污染源排放清单，可以处理多种气象要素输入场、多种物理过程和不同污染物排放源的输送、扩散和沉降[15-18]，

因此，HYSPLIT模式被广泛地应用于分析污染物的输送路径和识别污染物的可能来源。王中杰[19]、任传斌[20]、王妘涛[21]利用HYSPLIT模式，结合轨迹聚类、PSCF和CWT方法，分别探讨了日照市、北京城区、运城市不同季节PM2.5污染的输送路径和潜在源区。徐元畅等[22]基于HYSPLIT模型，模拟了2018年抵达铁岭市72 h的主要气流轨迹，并結合PCWT方法（percentage concentration-weighted trajectory method）定量分析了铁岭市PM2.5潜在源区浓度占比及传输过程。以上的研究结果表明综合使用HYSPLIT模式、PSCF和CWT等多种轨迹分析方法能较好地确定污染物的来源。

葫芦岛市位于辽宁省西部沿海（119°12′47″～121°02′E，39°59′～41°12′N），是一座重工业城市。统计葫芦岛市环境空气质量监测数据可知，2019年、2020年和2021年，葫芦岛市的污染天数分别为87、65和60 d，颗粒物为首要污染物的天数分别为51、48、47 d，占污染天数的比例分别为59%、74%、78%，颗粒物污染较为严重。由于葫芦岛市地理位置的特殊性，受周边地区的影响较大，因此开展葫芦岛市大气颗粒物区域输送的研究对于了解葫芦岛市颗粒物的潜在源区分布进而制定有效的大气污染防治措施是十分必要的。本文利用HYSPLIT后向轨迹模式，模拟葫芦岛市龙港区国控站点2019—2021年的逐日72 h后向轨迹，并采用轨迹聚类分析方法分析不同季节的气团输送路径；此外，利用潜在源贡献因子分析法（PSCF）和浓度权重轨迹分析法（CWT）进一步探讨葫芦岛市PM2.5潜在源区分布特征及其贡献，以期为制定葫芦岛市大气污染防治措施和开展区域联防联控提供理论依据。

1 资料与方法

1.1 数据来源

污染物浓度资料来源于葫芦岛市生态环境局龙港区环境空气质量国控站点（120.9092°E，40.7136°N）2019—2021年的逐时监测资料，监测指标为SO2、NO2、PM10、PM2.5、CO和O3六项污染物。

气象资料采用美国国家环境预报中心（NCEP）提供的2019—2021年的GDAS（全球资料同化系统再分析系统）数据（ftp：//arlftp.arlhq.noaa.gov/pub/archives/gdas1），GDAS数据的气象要素包括温度、相对湿度、气压、降水、水平和垂直风速等，其空间分辨率为1°×1°，时间分辨率为3 h。

1.2 研究方法

1.2.1 后向轨迹模拟

利用HYSPLIT模式以及NCEP系统提供的全球同化数据，以葫芦岛市龙港区环境空气质量国控站点为后向轨迹的起始点模拟计算2019—2021年逐小时到达葫芦岛市的气团后向轨迹，其中轨迹向后推延的时间为72 h，起始点高度为500 m。此外，采用Dorlin等[25]提出的轨迹聚类方法，对模拟得到的逐小时轨迹进行聚类分析，以探讨不同季节输送路径的空间特征。

为了分析不同气流轨迹的污染特征，以《GB 3095-2012环境空气质量标准》中PM2.5日均浓度限值（75 μg/m3）为临界值，将后向轨迹分为清洁轨迹（轨迹所对应的PM2.5质量浓度≤75 μg/m3）和污染轨迹（轨迹所对应的PM2.5质量浓度＞75 μg/m3）。

1.2.2 潜在源贡献因子分析（PSCF）

PSCF是一种基于分析气流轨迹来识别源区的方法，利用该方法可定性判别影响空气质量的污染源区。PSCF值为经过网格ij的污染轨迹端点数mij与该网格内所有轨迹端点数nij的比值[18，23-29]，计算公式如下：

2 结果与讨论

2.1 气团后向轨迹及聚类分析

葫芦岛市2019—2021年不同季节后向轨迹聚类分析如图1所示，不同季节各类轨迹对应的PM2.5浓度变化贡献（每个季节各类轨迹对应的PM2.5浓度变化贡献=每个季节各类轨迹的PM2.5平均浓度～相应季节PM2.5的季平均浓度[32]）如图2所示，不同季节各类轨迹路径、出现概率和对应的PM2.5平均浓度如表1所示。由图1、图2和表1可知，葫芦岛市PM2.5输送路径以及各类轨迹对PM2.5的浓度贡献均存在明显的季节差异。

冬季，葫芦岛市PM2.5的输送轨迹均来源于西北路径，且所有轨迹的PM2.5平均浓度远远高于其他三个季节，达98.37 ?g/m3。轨迹1和轨迹2对PM2.5浓度均为正贡献，且轨迹1和轨迹2的PM2.5平均浓度均较高，分别为140.16 ?g/m3和122.31 ?g/m3；其原因可能为这两条轨迹均经过了浑善达克沙地，扬尘远程输送造成葫芦岛市空气质量较差；此外，轨迹途经的锡林郭勒盟和赤峰市冬季燃煤取暖消耗大量的化石燃料，在西北风的影响下，化石燃料燃烧排放的污染物被输送至葫芦岛市，造成葫芦岛市空气质量较差。以上原因均导致轨迹1和轨迹2污染轨迹出现的概率较高，分别占本类轨迹的76.47%和71.97%，污染轨迹对应的PM2.5平均浓度分别为168.18 ?g/m3和155.13 ?g/m3。轨迹3和轨迹4分别来自于蒙古国东部边缘和俄罗斯南部，途径内蒙古东部，途经地区的人为源污染较少，气团较为清洁，清除作用较为明显，对葫芦岛市的PM2.5浓度均为负贡献。

春季，输送轨迹分为西北和偏北路径。轨迹1对PM2.5的浓度为正贡献，主要是因为轨迹1起源于科尔沁沙地，并在渤海海域形成局地环流，将辽宁省西部地区排放的污染物及渤海地区的海盐气溶胶粒子输送至葫芦岛市，且轨迹1为短距离输送，气团移速慢，污染物不易扩散；此外，春季的污染轨迹全部来自于轨迹1，污染轨迹数占本类轨迹的36.23%，污染轨迹的PM2.5平均浓度为89.25 ?g/m3。轨迹2和轨迹3对PM2.5浓度均为负贡献，主要是因为轨迹2和轨迹3分别起源于俄罗斯中南部和东南部绿洲地区，输送路径较长，风速较大，利于污染物扩散稀释。

夏季，输送轨迹有偏北、偏东和偏南路径，且所有轨迹的PM2.5平均浓度为四季最低，仅为41.72 ?g/m3，这主要与夏季降水的湿清除作用有关[33]。夏季所有轨迹对PM2.5浓度均为正贡献，但是贡献值与其他季节相比较小。轨迹1输送距离短，扩散速度慢，西南风将山东北部以及渤海地区的污染物输送至葫芦岛市，且污染轨迹全部来自于轨迹1，污染轨迹占本类轨迹的7.29%，污染轨迹对应的PM2.5的平均浓度为86 ?g/m3。轨迹2和轨迹3均为境外输入，分别来自于俄罗斯南部和朝鲜地区，对葫芦岛市PM2.5浓度也有所贡献。

秋季，输送轨迹分为西北和西南路径，且所有轨迹的PM2.5平均浓度为49.54 ?g/m3。轨迹1对PM2.5浓度为正贡献，主要原因为轨迹1来源于西南路径且输送距离最短，易将河北省东南部工业区的污染物输送至葫芦岛市，造成葫芦岛市秋季的PM2.5污染；此轨迹中污染轨迹出现概率最高，占本类轨迹的48.88%，污染轨迹平均浓度达101.74 ?g/m3。轨迹2和轨迹3均为西北路径，均来源于俄罗斯南部，输送距离较长，风速较大，易于污染物消散，对葫芦岛市的PM2.5浓度均为负贡献。

2.2 大气污染物潜在源区分析

图3给出了葫芦岛市不同季节PM2.5的潜在源区分布，WPSCF值越大代表该地区为葫芦岛市PM2.5潜在源区的概率越大。由图可见，葫芦岛市的潜在源区分布呈显著的季节变化特征：冬季WPSCF值最高、覆盖范围最广且高值分布较为集中，春、秋季节WPSCF值较冬季低且覆盖范围明显减小，夏季WPSCF值最低且分布范围最小。

冬季潜在源区分布范围最广，辽宁省西部、渤海海域、山东省东北部、京津冀部分地区、内蒙古的中北部、蒙古国的中东部以及俄罗斯中南部零星地区的WPSCF值均＞0.5，表明上述地区是葫芦岛市冬季PM2.5的主要潜在源区；春季WPSCF值高于0.5的区域主要分布在河南省的东北部、河北省东部、辽宁省南部、渤海海域和山东省的北部；夏季PM2.5潜在源区分布范围最小，主要集中在河北省东南部和山东省西北部；秋季PM2.5潜在源区分布范围与夏季相比明显扩大，WPSCF值高于0.5的区域主要集中在河南省东北部、山东省北半部和京津冀地区。

2.3 大气污染物浓度权重轨迹分析

葫芦岛市不同季节PM2.5浓度权重轨迹分析如图4所示，由图4可知，葫芦岛市PM2.5的WCWT与WPSCF具有相似的空间分布特征，且均呈现出冬季高、春秋季次之、夏季最低的季节变化特征。冬季，乌兰布和沙漠地區WCWT贡献值>160 μg/m3，这可能与冬季盛行西北风，大风将沙漠地区的扬尘远程输送至葫芦岛市有关；此外，冬季由于燃煤取暖污染物排放增加，加之静稳的气象条件，污染物较难扩散，导致蒙古国东南部、内蒙古东部、京津冀地区以及辽宁省的锦州市、朝阳市、盘锦市、阜新市、鞍山市、沈阳市等地区的污染物对葫芦岛市PM2.5污染贡献都较大，WCWT贡献值均＞80 μg/m3；春季潜在源区零星分布在京津冀地区、山东省和渤海海域等地区，夏季潜在源区零星分布在京津冀地区和山东省西北部。秋季的潜在源区分布与冬季类似但范围相比冬季较小，主要集中在辽宁省南部、京津冀地区、山东省北部和河南省北部，这可能与秋收及秋耕期间这些地区大量使用机器以及秸秆就地焚烧产生的污染物输送至葫芦岛市有关。

3 结论

（1）葫芦岛市的大气颗粒物冬季主要受西北气流影响；春季偏北气流对颗粒物浓度贡献较大，且主要为海上和周围城市的近距离输送；夏季由于夏季风和海洋气流的影响，颗粒物浓度受偏东和偏南气流影响较大，主要为周围海域和山东部分地区的近距离输送；秋季主要为来自河北省东南部的西南气流的贡献。

（2）辽宁省及京津冀地区是葫芦岛市秋冬季节PM2.5的主要潜在源区，对葫芦岛市的PM2.5污染具有重要影响，是葫芦岛市大气污染防治的关注重点。此外，冬季还需特别关注乌兰布和沙漠地区、蒙古国东南部以及内蒙古东部颗粒物的远程输送。与此同时，葫芦岛市大气污染防控也应关注山东省和渤海海域颗粒物的近距离输送。

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Abstract： The 72 hour backward trajectories in Huludao City from 2019 to 2021 were simulated using the hybrid single-particle Lagrangian integrated trajectory （HYSPLIT） model. Potential Source Contribution Factor Analysis （PSCF） and Concentration Weight Trajectory Analysis （CWT） based on the daily concentration data of PM2.5 during the same period were used to investigate the potential sources in different seasons and evaluate their contributions to the concentration of PM2.5 in Huludao City. The results showed that the main potential sources were located in Ulan Buh Desert， followed by southeast Mongolia， eastern Inner Mongolia， Beijing-Tianjin-Hebei region and western Liaoning in winter. In autumn， the main potential sources were southern Liaoning， Beijing-Tianjin-Hebei region， northern Shandong and northern Henan. The relatively high-value sources in spring were sporadically distributed in the Beijing-Tianjin-Hebei region， Shandong and the Bohai Sea， and they were sporadically distributed in the Beijing-Tianjin-Hebei region and northwestern Shandong in summer.

Key words： HYSPLIT4 model; backward trajectory; potential source contribution; concentration weighted trajectory