陕西省富油煤分布及受控地质因素

2023-05-23段中会付德亮岳明娟

煤炭科学技术 2023年3期

杨甫，段中会，马丽，付德亮，田涛，贺丹，岳明娟

（1.自然资源部煤炭资源勘查与综合利用重点实验室, 陕西西安 710021；2.陕西省煤田地质集团有限公司, 陕西西安 710021；3.陕西省煤田地质化验测试有限公司, 陕西西安 710054）

0 引言

我国“缺油、少气、相对富煤”的资源禀赋特征决定了我国能源消费结构以煤为主体，短期难以改变。近年来，我国石油和天然气对外依存度逐年攀升，且90%的油气来自海上运输，严重威胁着我国的能源安全，加大煤炭的清洁高效利用，有助于发挥煤炭的能源压舱石作用，但煤炭的发展面临的环境问题也越来越突出，绿色安全高效利用成为煤炭产业可持续发展的必然选择。习近平主席自2020 年9月22 日在第七十五届联合国大会一般性辩论上发表讲话：中国力争于2030 年前二氧化碳排放达到峰值、2060 年前实现碳中和。煤炭行业向低碳化发展成为必然趋势。改变煤炭开发利用形式，提高煤炭利用质量，推动煤炭从单一燃料向燃料+原料转变以及煤基能源产业与二氧化碳捕集、封存和利用技术的协同推进和耦合发展成为实现高碳能源低碳发展的现实选择。

根据煤地质学定义，将焦油产率（Tar,ad）小于等于7.0%的煤称为含油煤，焦油产率大于7.0%小于等于12.0%的煤称为富油煤，焦油产率大于12.0%的煤称为高油煤。富油煤不仅是煤，更是一种煤基油气资源，热解提油有助于缓解油气对外依存度，保障能源安全，实现高碳资源低碳发展。近年来针对我国富油煤的地质研究及煤中焦油产率的影响因素已有初步研究。汪寅人等[1]研究了我国部分褐煤和烟煤中焦油产率与化学组成的关系，指出变质程度是影响煤焦油产率的主要因素；张军等[2]从粉煤热解角度探讨了矿物质对焦油产率的影响，晁伟等[3]提出通过焦油指数建立预测煤焦油产率的方法，孙晔伟等[4]研究了我国特高挥发分特高焦油产率煤的分布特征，谢青等[5]分析了黄陵矿区富油煤焦油产率分布特征及主控地质因素，王锐等[6]研究认为榆神矿区富油煤形成于还原性较强的滨浅湖古地理环境及温暖潮湿的古气候环境，李华兵等[7-8]分析了神府矿区5-2煤富油煤的赋存特征和资源潜力和子长矿区瓦窑堡组特高焦油产率煤富集规律，张宁等[9]研究了陕北侏罗纪富油煤有机地球化学特征，以上研究为富油煤地质研究充实了基础。

陕西省煤田地质集团有限公司/自然资源部煤炭资源勘查与综合利用重点实验室2019 年完成了陕西省富油煤生油潜力评价及高效开发研究课题，首次估算了陕西省富油煤资源，研究了陕西省五大煤田富油煤的分布特征，为富油煤的合理规划开发奠定了基础。在收集煤田地质勘探2 800 多个钻孔焦油数据基础上，针对性补充了典型矿区样品，以榆神矿区典型煤矿主采煤层为对象，系统分析了煤的工业分析、元素分析、显微组分、岩石热解、热演化程度等因素对煤中焦油产率的地质约束，为富油煤的地质预测提供依据，也为富油煤的成因机理研究提供借鉴。

1 陕西省煤田分布

陕西省横跨黄河流域和长江流域，以秦岭为界北部属于黄土高原,中部是关中平原,南部属秦巴山区。根据我国主要含煤地层大地构造单元划分，陕西省赋煤单元属华北和华南两个赋煤区。根据富煤带的划分原则，陕西省划分为4 个赋煤带，分别为华北赋煤区鄂尔多斯盆地陕北赋煤带、鄂尔多斯盆地南缘赋煤带和秦岭山间盆地群赋煤带，华南赋煤区上扬子盆地北缘赋煤带。陕西省煤田主要分布在鄂尔多斯盆地渭河以北地区(图1)含煤面积约5.74×104km2。依据成煤时代及煤炭资源地理分布，陕西省煤田可划分为晚古生代陕北石炭二叠系煤田和渭北石炭二叠系煤田、中生代陕北三叠系煤田、陕北侏罗系煤田和黄陇侏罗系煤田。其次为渭河以南秦岭、上扬子北部地区石炭系、二叠系、三叠系和侏罗系形成的一些小型煤产地，主要为上扬子区盆地北部的镇巴三叠侏罗系煤产地。陕西北部含煤地层沉积面积大，分布稳定，含煤性好，煤质优良，资源/储量丰富，地质构造及开采技术条件较简单；陕南含煤地层多、沉积面积小、分布不稳定，含煤性较差，煤质也较差，资源/储量规模较小，地质构造及开采技术条件较复杂，本次未予以讨论。

图1 鄂尔多斯盆地构造区划及陕西煤田分布示意Fig.1 Tectonic division of Ordos Basin and coal field distribution in Shaanxi Province

2 陕西省煤中焦油产率分布

1）陕北侏罗系煤田。呈北东－南西向沿横山-榆林-神木府谷一带展布，长约300 km，宽约25～80 km，面积约20 000 km2。包括神府新民、榆神、榆横3 个国家规划矿区及庙哈孤非国家规划矿区。含煤地层为侏罗系中统延安组，含煤层多达14 层，主要可采煤层1～7 层。庙哈孤矿区煤类以不黏煤和长焰煤为主，煤化程度为I 级，焦油产率为7.95%～11.36%，属富油煤；新民矿区煤类以不黏煤、长焰煤和弱黏煤为主，煤化程度为I 级，焦油产率为7.30%～12.90%，属富油煤，少量高油煤；榆神矿区煤类以不黏煤、长焰煤和弱黏煤为主，煤化程度为I 级，焦油产率为7.6%～15.3%，属富油煤，少量高油煤；榆横矿区煤类以长焰煤、不黏煤和弱黏煤为主，煤化程度为I 级，焦油产率为8.9%～14.7%，属富油煤，少量高油煤。陕北侏罗系煤田煤的焦油产率较高均属富油煤，且高油煤区主要集中在榆横矿区，少量分布在榆神矿区和新民矿区（图2）。

图2 陕西五大煤田煤中焦油产率分布Fig.2 Distribution of coal tar yield in five coalfields in Shaanxi

2）黄陇侏罗系煤田。呈北东-南西向带状分布于黄陵-旬邑-彬县麟游陇县一带，紧邻陕甘边界，长度约280 km，宽度20～35 km，面积约11 250 km2。主要包括彬长煤炭国家规划矿区及黄陵、焦坪、旬耀、永陇4 个非国家规划煤炭矿区。含煤地层为侏罗系中统延安组，含煤层2～8 层，可采煤层1～4 层。永陇矿区煤类以不黏煤和长焰煤为主，煤化程度为I 级，焦油产率为4.3%～11.7%，富油煤占比74%；彬长矿区煤类以不黏煤和弱黏煤为主，煤化程度为I～II 级，焦油产率介于3.6%%～11.8%，富油煤占比62%；旬耀矿区煤类以不黏煤、长焰煤和弱黏煤为主，煤化程度为I 级，焦油产率为3.9%～11.8%，富油煤占比30.1%；焦坪矿区煤类以不黏煤、长焰煤和弱黏煤为主，煤化程度为I 级，焦油产率为3.7%～12.9%，富油煤占比86.4%；黄陵矿区煤类以弱黏煤、气煤和长焰煤为主，煤化程度为I～II 级，焦油产率为2.7%～15.2%，富油煤占比61.1%。黄陇侏罗纪系煤田各矿区煤焦油产率分布差异较大，富油煤主要分布在焦坪矿区，永陇矿区、彬长矿区和黄陵矿区次之，旬耀矿区最少。高油煤零星分布于黄陵矿区和焦坪矿区（图2）。

3）陕北三叠系煤田。分布于延安市富县以北，榆林市部分区域，面积约24 000 km2，现仅划有子长矿区。含煤地层为三叠系上统瓦窑堡组，共含煤层7～15 层，最多达30 余层，主要可采煤层2 层，煤类以气煤为主，含有长焰煤和气肥煤，煤化程度为I～II 级，焦油产率为7.1%～16.39%，属富油煤和高油煤（图2）。

4）陕北石炭二叠系煤田。分布于府谷县城、吴堡县城以北的黄河西岸，煤田西边界约以煤层埋深大于1 000 m 为边界。总面积约810 km2。主要包括古城矿区、府谷矿区和吴堡矿区。含煤地层为二叠系下统山西组和石炭系上统太原组，含煤层1～12 层，可采煤层3～6 层。古城矿区煤类以气煤和长焰煤为主，煤化程度为I～II 级，焦油产率为4.1%～13.6%，富油煤和高油煤占比75%；府谷矿区煤类以长焰煤、气煤、不黏煤和弱黏煤为主，煤化程度为I～II 级，焦油产率为2.5%～14.8%，富油煤占比95%、高油煤和含油煤零星分布；吴堡矿区煤类以焦煤、瘦煤和肥煤为主，煤化程度III～IV 级，焦油产率为5.62%～7.13%，富油煤占比19.4%。陕北石炭二叠系煤田富油煤主要分布在府谷矿区，古城矿区次之，吴堡矿区最少（图2）。

5）渭北石炭-二叠纪煤田。分布于渭河以北铜川市至韩城市一带，有“渭北黑腰带”之称，东西长200～220 km，南北宽37～41 km，面积约8 700 km2。主要为渭北煤炭国家规划矿区，分为铜川矿区、蒲白矿区、澄合矿区及韩城矿区。含煤地层为石炭系上统太原组和二叠系下统山西组。一般含煤层1～6 层，可采煤层1～3 层。煤类以瘦煤、贫瘦煤和贫煤为主，煤化程度为VI～VII 级，焦油产率为1.8%～2.12%，均属于含油煤（图2）。

3 影响煤中焦油产率的地质因素

以陕北富油煤区榆神矿区某煤矿主采2-2煤为研究对象，采用钻探取心，所取煤样（n=27）在自然资源部煤炭资源勘查与综合利用重点实验室进行了煤的显微组分、工业分析、元素分析、岩石热解、镜质组反射率（Ro）及煤的格金干馏试验测定煤中焦油产率，分别讨论了各参数与焦油产率之间的关系，分析影响煤中焦油产率的地质因素。

3.1 物质组成

1）显微组分。煤中含有多种有机显微组分，不同有机显微组分的物质组成、化学组分存在较大差异，导致不同组分的生烃潜力尤其是生油能力存在明显不同。已有研究表明，富氢显微组分及成烃的物质基础[10]，从惰质组到基质镜质组再到壳质组，随着富氢组分的增高，其倾油程度逐渐增加，且惰质组不生油[11]，同时也认识到壳质组和基质镜质组的含量共同决定了煤岩生油能力的大小[12]。本次所测样品2-2煤的显微组分测定依据国家标准GB/T 8899-2013 《煤的显微组分组和矿物测定方法》和GB/T 15588-2001《烟煤显微组分分类》完成，显微组分采用含矿物基结果，其中镜质组含量为37.2%～78.5%、惰质组含量为19.9%～58.5%、壳质组含量为0.1%～3.8%，镜质组含量最多，壳质组含量最少，呈现为镜质组-惰质组组合为特征。镜质组中基质镜质体（图3a）含量为22.2%～56.2%、结构镜质组（图3b）含量为3.3%～48.8%、均质镜质体（图3c）含量为2.3%～23.8%、团块镜质组（图3d）含量0～4.6%和碎屑镜质体含量为0～2.8%，且以基质镜质体含量最多。惰质组中丝质体（图3e）含量为9.6%～32.7%，微粒体（图3f）含量为0～1.8%，粗粒体（图3g）含量为2.8%～17.0%，碎屑惰质体（图3h）含量为2.2%～9.3%，且以丝质体含量最多。壳质组中以小孢子体（图3i）为主、个别见角质体（图3j）和木栓质体（图3k）。含有少量黄铁矿（图3l）。

图3 富油煤中不同显微组分照片Fig.3 Photographs of different macerals in oil-rich coal

煤中焦油产率（Tar,ad）依据国家标准GB/T 1341-2007 《煤的葛金低温干馏试验方法》进行测定，结果采用空气干燥基产率。为讨论显微组分与煤中焦油产率的关系，对基质镜质体含量、惰质组含量和壳质组含量分别与焦油产率进行线性关系描述，结果显示基质镜质体含量与焦油产率呈正相关关系（图4a），相关系数为0.70；惰质组含量与焦油产率呈负相关关系（图4b），相关系数为0.64；壳质组含量与焦油产率相关性不明显（图4c），基质镜质体又在基质镜质组中所占比例较大，且其与焦油产率也成正相关关系（图4d），相关系数为0.61。这一结果的原因是壳质组含量较少，对生油潜力贡献较小，也反映出基质镜质组尤其是基质基质镜质组对煤中焦油产率的贡献占主导地位。

图4 煤中显微组分与焦油产率相关关系Fig.4 Correlation between macerals in coal and tar yield

2）挥发分。已有研究结果表明，煤的挥发分主要是由煤的有机质热解产生，其组成物质包括CH4、C2H6、H2、CO、H2S、NH3、H2O、CnH2n、CnH2n-2和苯、萘、酚等芳香族化合物以及C5～C16的烃类、吡啶、吡咯、噻吩等化合物[13]。挥发分与煤焦油产率的关系前人已有较多研究，存在2 种不同观点：一种观点认为煤中焦油产率同煤的挥发分产率呈正相关[1,4]，另一种观点认为单煤种的挥发分与焦油产率不完全呈正比[3]。本次收集了黄陇侏罗系煤田大佛寺煤矿4 号煤，煤类为长焰煤（编号DFS），双龙煤矿2 号煤，煤类为弱黏煤（编号SL）以及陕北三叠系煤田贯屯煤矿5 号煤，煤类为气煤（编号GT）的不同煤类挥发分与焦油产率数值，同时对钻井样品依据国家标准GB/T 212-2008《煤的工业分析》进行测定，挥发分产率采用干燥无灰基挥发分（Vdaf），综合讨论不同挥发分与焦油产率的相关关系。通过相关性可知，挥发分与焦油产率正相关，且随着挥发分增加相关性增强（图5a），针对同一煤层挥发分与焦油差率也成正相关关系，相关系数0.81（图5b），反映了陕西煤中挥发分含量与焦油产率具有正相关关系，可使用挥发分含量估算煤中焦油产率大小。

图5 挥发分与焦油产率相关关系Fig.5 Correlation between volatile content and tar yield

3）元素组成。已有研究表明，煤的元素化学组成与热解原油产量之间存在稳定的关系，且单个显微组分的石油潜力是随着H/C 原子比的增加而增加[14]。分别对样品的C、H、N、O 质量分数依据国家标准DB/T 476-2001 《煤的元素分析方法》进行测定，结果为空气干燥基质量分数。所采钻井煤心Cad元素含量为75.56%～83.25%、Had元素含量为4.23%～5.33%、Nad元素含量为0.86%～1.16%、Oad元素含量为9.87%～18.68%，H/C 原子比为0.62%～0.78%，O/C 原子比0.09%～0.18%。分别与焦油产率进行了相关性分析，结果显示Cad、Oad元素含量与焦油产率相关性不明显（图6a、图6b），Had、Nad元素含量与焦油产率呈正相关关系（图6c、图6d），且与H元素含量的相关系数大于N 元素。H/C 原子比可反映煤中富氢组分含量，H/C 原子比与焦油产率呈正相关性关系，相关系数0.72（图6e）。SAXBY 通过H/C 原子比和O/C 原子比建立了相关图解，用于判别煤的生油潜力[15]，测试样品点落在基质镜质组成熟基线附近（图6f），显示具有一定的生油潜力。

图6 元素含量与焦油产率相关关系Fig.6 Correlation between element content and tar yield

3.2 生油潜力

通过岩石热解试验生烃潜力（S1+S2）、最大热解峰温（Tmax）、氢指数（HI）、烃指数（HCI）等参数反应煤的生油潜力。郭春清[12]在前人研究基础上结合了显微组分组成特征及元素组成建立了评价煤岩生油潜力的评价标准。本次对陕北某煤矿煤心样品依据国家标准GB/T 18602-2012 《岩石热解分析》进行相关参数测定，可溶烃（S1）含量5.03～22.54 mg/g、热解烃（S2）含量111.61～274.40 mg/g、有机CO2（S3）含量0.67～2.02 mg/g、残余碳（S4）含量214.21～421.17 mg/g、最大热解峰温为421～434 ℃,计算的总有机碳（TOC）含量为31.1%～63.13%、生烃潜力（S1+S2）为116.4～285.8 mg/g、产率指数（PI）为0.03～0.08、氢指数为306～478 mg/g、烃指数为11.30～42.25 mg/g，岩石热解参数反应的煤岩有机质类型为 IIA型，分别绘制了总有机碳、生烃潜力、烃指数、氢指数与煤中焦油产率的相关性图，结果显示总有机碳与煤中焦油产率相关性不明显（图7a），生烃潜力与煤中焦油产率呈正相关关系（图7b），相关系数0.59；烃指数、氢指数与煤中焦油产率也呈正相关关系（图7c、图7d），相关系数分别为0.69、0.81，总体显示氢指数与煤中焦油产率相关性强，可通过岩石热解参数快速反映煤中焦油产率大小。

图7 热解参数与焦油产率相关关系Fig.7 Correlation between pyrolysis parameters and tar yield

通常总有机碳含量和热解烃含量可反映煤岩生烃潜力[16-18]，本次测试结果在判别图版中落入倾向于生油气区间（图8），显示出煤岩具有较强的生油气潜力。

图8 岩石热解TOC 和S2 关系Fig.8 Plot of rock-eval TOC versus S2

3.3 热演化程度

煤中焦油产率大小不仅受制于物质组成，更受地质历史热演化程度的影响。前人的研究结果显示，煤中不同显微生油组分的生油窗温度具有差异性，部分富氢镜质组的生油高峰Ro为0.5%～0.95%[19]，对应的最大热解峰温430～445 ℃[20]。本次测试的煤心样品的最大热解峰温为421～434 ℃，最大热解峰温和产率指数（PI）值均较低，在相应图版[21]中落入未成熟区间（图9），煤岩成熟度较低，但也具有一定的生油潜力。通过搜集以往煤炭地质勘探资料，绘制了煤岩镜质组反射率与焦油产率的相关关系图，结果显示随着镜质组反射率的增加煤中焦油产率呈现先增加后减小的趋势，并且在Ro约0.9%时焦油产率最大（图10），这与煤系地层在Ro约0.9%时液态生烃曲线达到最大值相一致[22]。这也是渭北石炭二叠系煤田煤的焦油产率值较低的主要原因。

图9 岩石热解和产率指数关系Fig.9 Plot of Production Index (PI) versus Tmax

图10 镜质组反射率和焦油产率关系Fig.10 Relation between vitrinite reflectance (Ro) and tar yield

3.4 成煤环境

成煤环境的研究对预测煤中微量元素、成烃特征以及探讨古气候具有重要意义。判别成煤环境的方法较多主要有灰成分端元图解法[23]、微量元素比值法[24]、同位素示踪法[25-26]、显微组分分析法[27]。同时，认为煤的显微组分中镜质组形成于深覆水还原条件，惰质组形成于氧化条件，而壳质组的形成则主要取决于成煤植物特征及沼泽水位状况[28]。本次通过测试煤心样品的显微组分判别沉积环境的判别标准[29]，以此研究成煤过程的水体流动性、氧化-还原性及煤相特征，集合煤的焦油产率、氢指数等参数，综合分析煤的生油潜力。结果显示，煤中焦油产率高低取决于宏观煤岩组成、水体流动性、氧化-还原性及煤相特征，水体流动性为微流动、氧化还原性为强还原、浅覆水-微流动的泥炭沼泽相条件下煤的焦油产率值越高（图11），这一结果对预测煤中焦油产率具有借鉴意义。

图11 榆神矿区某煤矿主采2-2 煤综合柱状示意Fig.11 Comprehensive 2-2 coal column diagram of the main mining of a coal mine in Yushen Mining Area

综上所述，成煤环境决定了煤的物质组成和元素特征，煤化程度和挥发分产率是影响煤焦油产率的主要因素。已有研究结果表明，煤的挥发分主要是煤分子分解和解聚反应的产物，其中不稳定的脂肪侧链、含氧官能团以及以脂肪结构为主的小分子化合物在受热后会发生热分解或热裂解成为挥发分[13]。烟煤中随着变质程度的增加煤的挥发分产率先减少后增加再减少，在气肥煤和气煤（Ro约0.9%）阶段挥发分产率最大[30]，焦油产率最大。随着煤的挥发分产率减少相应的煤热分解或热裂解产物减少，表现在煤的焦油产率逐渐减少。陕西省五大煤田中三叠系煤田的煤类以气煤为主，煤的变质程度中等，挥发分产率最大，焦油产率最大；渭北石炭二叠系煤田煤类以瘦煤、贫瘦煤和贫煤为主，煤的变质程度较高，挥发分产率较低，相应的焦油产率较低。此外，煤岩组分中壳质组的挥发分最高，镜质组次之，惰质组最低[13]，陕西省煤以镜质组为主，惰质组次之，壳质组最少，且不同变质程度的煤随着镜质组含量的增加挥发分总体成增加趋势[31]，成为镜质组含量和焦油产率呈正相关的主要原因。