油面上相邻Leidenfrost 液滴的相互作用及运动机制*

王浩 徐进良2)†

1) (华北电力大学,低品位能源多相流与传热北京市重点实验室,北京 102206)

2) (华北电力大学,电站能量传递转化与系统教育部重点实验室,北京 102206)

热油面液滴蒸发是自然现象,已有研究侧重于单滴蒸发,对于热油面上多滴蒸发的认识较少.本文研究了热硅油面两个等直径FC-72 液滴的Leidenfrost 蒸发,油温为74.0—130.0 ℃,液滴初始直径为1.5 mm,采用红外热成像及高速摄影测量,发现热油面液滴蒸发存在非聚合、弹跳、分离3 个阶段.本文理论分析了液滴在水平方向的受力,包括非均匀液滴温度产生的Marangoni 力、重力水平分量、润滑推动力、黏性力.尺度分析表明Marangoni力和重力水平分量起关键作用,Marangoni 力趋向于液滴分离,重力水平分量趋向于液滴聚合.在非聚合蒸发阶段,重力水平分量克服Marangoni 力,但两液滴间存在气膜夹层,解释了两个液滴看似接触但不聚合的现象.随液滴尺寸减小,重力水平分量减小,不足以克服Marangoni 力,这是导致蒸发后期两滴分离的主要原因.最后通过将模型得到的不同阶段间的转换时间同测量值进行对比,证实了上述解释.本文研究有助于理解复杂的Leidenfrost 液滴动力学现象和机理.

1 引言

当液滴滴落在炽热的壁面上,其底部快速产生的蒸气层使液滴悬浮,这种现象被称为Leidenfrost效应[1],其发生的临界温度称为Leidenfrost 温度(TL)[2].蒸气膜的低导热减慢了液滴蒸发,延长了液滴寿命.悬浮的液滴避免与基底接触,减小了移动的阻力.鉴于此,Leidenfrost 液滴在非接触式微流控[3,4],化学和生物微反应器[5,6],药物无污染输运[7]等领域有着更为广阔的应用.

悬浮于平板表面上的液滴,蒸发过程会出现移动[8]、弹跳[9]和振荡[10]的随机现象,这给液滴控制造成难度.在平板表面上制造规则锯齿结构,可以有效地引导液滴底部的蒸气流.使其在液滴两侧非对称排放,从而打破液滴底部黏性力的平衡,驱动液滴定向运动[11].此外,不均匀的壁温分布影响了液滴局部气化速度以及液滴内部Marangoni 流,在液滴底部形成非对称的蒸气膜,引导液滴向冷的方向移动[12].相比于刚性壁面,液滴在可变形表面的运动更为复杂.这是由于液滴和液池之间蒸气层形态不同于平坦刚板上,气膜厚度呈现不同的标度律[13].高温液池上悬浮的液滴,颈部蒸气膜出口位置局部振荡极易引起气膜整体不稳定,从而破坏蒸气膜的对称性,使液滴在液池表面自发移动[13,14].在移动过程中,液滴前缘出口气膜厚度总是大于尾缘,液滴遵循蒸气主流的方向[14,15].鉴于此,Gauthier等 [16]分析液滴与弯月面碰撞动力学,以探测界面形状并鉴别液滴尺寸.由于液池表面光滑,液滴可在较低过热度下进行Leidenfrost 蒸发.因此,与液滴在固体壁面上的蒸发相比,液滴在液池表面更易形成Leidenfrost 状态[1,17].

2021 年,Pacheco 等 [18]通过观察两个液滴在Leidenfrost 状态下的碰撞-合并行为,发现沉积在热的凹板上不同液体的液滴碰撞时,接触区域内较高饱和温度的液滴加热较低温度液滴而发生的Leidenfrost 效应推迟了液滴的合并.综合液滴固-液界面发生的两处Leidenfrost 蒸发,他们将这一行为称为三重Leidenfrost 效应 (triple Leidenfrost effect).相比于处在Leidenfrost 状态不同液体的液滴间碰撞-合并行为,了解相同液体液滴的蒸发动力学同样重要,其有助于解析喷雾冷却的相变机制,然而却鲜有报道.对于单个液滴,蒸发速率受到蒸气扩散速率和液滴大小等因素的影响;然而,对于简单排列的几个液滴或者有复杂尺寸分布的液滴,蒸发过程液滴间协同作用显著[19,20].这种相互影响导致液滴内出现非对称流场,从而影响液滴蒸发[21].因此,对于多个Leidenfrost 液滴,除了非对称气膜产生的驱动机制外,还需要考虑液滴间相互作用对运动的影响,其中涉及的动力学较为复杂.

与以往对常温或振动液池表面多滴作用机理研究[22-25]和高温固体表面不同液体液滴的Leidenrost 蒸发机制研究 [18]不同,本文报道了相同液体且等大的相邻液滴在热油池上的Leidenfrost 蒸发行为,旨在探究Leidenfrost 态双滴之间干涉效应对其液滴运动的影响.研究发现,双滴与单滴相比,在液滴寿命、表面温度和运动方式方面存在显着差异;液滴表面的非对称蒸发打破了液滴原有受力平衡,使液滴蒸发过程分为非聚合、弹跳以及最终液滴彻底分离3 个阶段.从力学进行分析,获得3 个蒸发阶段的转换时间,它们偏离实验最大值仅占液滴寿命的3%,因此认为可以较好地阐释Leidenfrost双液滴的蒸发机制.

2 实验方法

2.1 实验装置

实验在温湿度可控且安静的房间中进行.如图1 所示,实验系统包含紫铜加热块、注射器、高速相机、红外高速相机、同步器和控温装置.黏度µo=0.048 Pa·s 的硅油 (XIAMETER PMX-200,热物性见表1) 盛放于铜块顶部的矩形油槽中,槽体长宽深分别为10,6 和2 mm.两根功率为30 W的加热棒嵌入铜块底部.PID 控制器同电压调节器共同确保铜块的温度波动小于0.5 ℃,实验过程中油温由此总能维持于给定温度.与深液池相比,深度较浅的油槽保证了更大的铜油接触面积与槽体积的比值,利于维持槽内油温的相对均匀.

图1 (a) 实验装置图;(b),(c)放大的带有薄液池的加热铜块(1-高速摄像机,2-红外高速 相机,3-微量注射器,4-位移调节平台,5-电源变压器,6-PID 温度控制器,7-带薄液池的铜块,8-光源,9-用于释放液滴的冷却针头)Fig.1.Photograph of experimental setup (a) and enlarged copper block with thin liquid pool (b),(c) (1-high speed camera,2-infrared radiation image camera,3-micro-syringe pump,4-displacement adjustment platform,5-voltage transformer,6-PID temperature controller,7-copper block with thin liquid pool,8-light source,9-cooled dual-needles for droplet release).

两个FC-72 液滴 (3 MTMFluorinertTMElectronic Liquid,物性见表1)由微型注射泵(RSP01-BDG)产生,并靠自身重力脱离针尖.采用Y 形针头,保证两液滴初始大小相同,液滴从针头分离同步,针头间距5 mm.FC-72 液滴初始半径Rini=0.75 mm,小于其毛细长度l=[σd/(ρdg)]0.5=0.92 mm (σd为液滴表面张力,ρd为液滴密度,g为重力加速度).因此,液滴近似球形,避免因液滴的复杂形状建模而带来的计算难题.液滴从2.5 mm 的高度(≈3.3Rini)释放,其韦伯数We=ρdv2Dini/σd=7.2,避免了因液滴冲撞池面而影响Leidenfrost转换温度.其中,v为液滴冲击液面速度(与液滴释放高度有 关),Dini为液滴初始直径.FC-72 密度为1680 kg/m3,是硅油密度960 kg/m3的1.75 倍.在常温条件下,当两种液体接触,FC-72 液滴迅速沉没于油池.由于两者互不相溶,硅油的物性参数不受沉没其中的液滴影响.池面加热液滴导致的蒸发减小了液滴的尺寸,加剧了液滴脱离针头难度.因此,针头上装有微型冷却装置,抑制液滴悬挂针头期间的温升.油池表面的过热度ΔTo表示油面温度To与液滴饱和温度Tsat之差,本研究ΔTo介于17—70 ℃之间.

表1 在1 atm (1 atm=1.013×105 Pa) 的压力下,FC-72 和硅油的物性参数Table 1.Physical properties of FC-72 and silicon oil at 1 atm (1 atm=1.013×105 Pa).

带有微焦镜头的高速相机从水平方向捕捉液滴运动轨迹,空间分辨率为4 µm,拍摄频率为2000 Hz.实验时,油的深度略低于槽体深度,轻微下凹的油面使液滴处于油池中心位置,约束液滴的随机运动.油面宽度方向产生的弯液面确保蒸发的液滴总是位于相机焦平面上,这对清晰记录液滴合并-碰撞行为至关重要.红外相机从上方记录液滴表面温度的演化过程,在3—5 µm 的光谱范围内温度分别率为0.02 ℃,空间分辨率为12.4 µm,记录频率为180 Hz.

2.2 温度校验及液滴温度边界的确定

在正式实验之前,通过调节高精密x-y位移平台,完成热电偶测量池内温度.以池面中心为基准点,热电偶沿水平[坐标为(x,0,0.2)]和竖直[坐标为(0,0,z)]两个方向的位移步长分别为1.0 mm和0.2 mm.测量结果见图2(a),水平方向x=0—4 mm 范围内最大温差为0.5 ℃,竖直方向z=0—0.8 mm 深度内最大温差为0.7 ℃.因此,认为实验过程中油面温度恒定.用插入液面0.5 mm 热电偶测得温度与红外测温拟合,完成校正红外相机.为了确保热电偶测量温度即为液面温度,将装有待测液体的试管放于恒温油浴内,管内液面比试管外油面低2—3 cm.如图2(b)所示,两种方法测得的温度线性相关,FC-72 和硅油的相关系数分别为0.999 和0.964.实验所用热电偶精度为0.2 ℃.

图2(c)说明了液滴表面温度的识别方法,红外测温覆盖液滴区域及液滴外背景区域.仅当液滴竖直方向上的厚度大于临界光程长度时,所得液滴温度是真实的.此时,来自液滴背景的温度信息不会干扰液滴温度测量,因此液滴温度近乎均匀.沿法线方向继续延伸,背景信息的干扰使温度突然上升.通常将温度出现转折的位置Tr定义为温度边界,它是液滴主导温度区与和背景主导温度区的分界线[26,27].由此可以获得液滴表面温度的分布.

图2 (a) 油池在水平方向和深层方向的温度分布;(b) 硅油和FC-72 的表面温度测量的校准;(c) 通过红外测量定位液滴界面的原理Fig.2.(a) Temperature dispersion in the oil bath’s horizontal and deep directions;(b) calibration of surface temperature measurement for silicon oil and FC-72;(c) the principle to locate the drop interface by IR measurement.

3 实验结果与讨论

3.1 液滴的大小变化

本工作借助高速相机对高温油面的单滴和双滴蒸发行为进行观测.硅油的黏度µo=0.048 Pa·s,油面温度To包含50—130 ℃的区间,并且每个油温下的液滴实验至少重复5 次.如图3(a) 所示,当液滴缓慢地释放至不同温度的液池表面时,存在明显的临界油温,即Leidenfrost 温度TL.当油温To＜TL,沉积于油面的液滴在短暂悬停之后快速沉没至油中 (sinking).这是因为低温油面液滴蒸发缓慢,液滴底部的蒸气膜变薄.当液滴或油面扰动引起的波高与蒸气层厚度相近时,液滴与油面局部区域接触就会直接诱导蒸气层坍塌.Zawala 等[28]将此过程称为“排膜”.当To＞TL,液滴快速蒸发增大了蒸气膜厚度,使液滴可以长期悬浮于液池之上(Leidenfrost evaporation).在本研究中,这两种状态间转换的临界温度TL约为74.0 ℃,相应油池表面过热度ΔTo=17.4 ℃.

图3(b)显示了Leidenfrost 状态下液滴大小随时间的变化.对不同条件下液滴的直径分别拟合,结果显示液滴蒸发服从于液滴大小与时间的幂次律关系式[1]:

图3 (a) 不同油面温度To 下液滴寿命的两种分区;(b) 油面温度为88.2 ℃和128.0 ℃时液滴的直径与时间的关系Fig.3.(a) Droplet diameters versus time at oil surface temperature of 88.2 ℃ and 128.0 ℃;(b) two regimes distribution of droplet life time at different oil surface temperatures.

式中,Dini是液滴初始直径,n是指数系数,τ是特征时间,其通过外推液滴直径D至 0 mm 处得到.所有的拟合曲线的相关性系数均大于0.994.在温度较低To=88.2 ℃和温度较高To=128 ℃的两类油面上,双滴相比单个液滴蒸发的速率减小,寿命普遍延长.这与Khilifi 等 [29]在常温情况下观察多滴蒸发得到的结论类似,他们发现当液滴距离足够近,与单个液滴相比,蒸发速率降低约55%.幂指数n是拟合的关键参数,该值随着油面温度To的升高而减小,这在最近的研究中已被报道[30].本文关注于单个液滴和两个液滴蒸发的差异.如图3(b)所示,当油温To=88.2 ℃,单个液滴和两个液滴蒸发分别对应n=0.81,n=0.84.当To=128.0 ℃时,单个液滴和两个液滴蒸发分别对应n=0.64,n=0.72.结果显示,在相同油温To情况下,两个液滴蒸发过程系数n总是大于单个液滴蒸发情况.图3(b)插图比较了不同初始直径的单个和两个液滴蒸发过程n值大小.显然,图中单个液滴数据点相比两个液滴整体向上平移,验证了上述结论的普适性.这种差异取决于相邻液滴之间存在的干涉蒸发效应,它使得相邻双滴内侧比外侧有更高的蒸气浓度,进而抑制液滴总蒸发速率,将在后文讨论.

3.2 相邻Leidenfrost 液滴蒸发的分区

图4 展示了相邻的两个Leidenfrost 液滴蒸发的动态行为.通常情况下,当两个常温的液滴接触时(非剧烈碰撞),液滴在经过短暂的变形后在最小表面自由能作用下最终合并[31,32].然而,研究发现在Leidenfrost 状态下,油面上两个同等大小的FC-72液滴在蒸发的过程中相互吸引但永不合并,这一新颖现象被称为液滴的非聚合态蒸发.为了探索液滴间蒸发的机理,对To=88.2 ℃的油池表面两个液滴的运动行为进行量化,显示两滴最小间隙δ随时间的变化.图4(b) 显示了蒸发的液滴依次经历了3 个阶段: 接触非合并蒸发 (non-coalescence)、弹跳蒸发(bouncing)和相互分离蒸发 (separation).轻轻放在油面的两个液滴在重力势能的作用下,先相互吸引随后开启液滴间的衰减式弹跳过程.持续180 ms 后,弹跳停止,液滴转为安静的非合并蒸发阶段.两个液滴间的气膜夹层阻碍了它们聚合互溶.然而,受限于液滴“接触”界面扰动影响,高速相机无法直接捕获这层气膜.所以,这一阶段所测量到的液滴最小间隙δ=0.直到t=2.8 s (约为蒸发寿命的29%),这种安静的蒸发状态被打破,液滴间的弹跳过程自动开启.随着液滴变小,弹跳发生的频率从低到高,逐渐趋于稳定.图4(c)展示了液滴在5217—5342 ms 时间段内稳定的弹跳行为,周期和振幅分别为32 ms 和28 µm.液滴弹跳阶段的时长为3.11 s,约占蒸发寿命的32%.最后,两个液滴在经历了短暂的平静蒸发后,缓慢地分离开.在t=7.675 s 时刻,液滴间的最小间隙δ达到711 µm,远高出弹跳蒸发阶段2 个数量级.分离后的液滴各自蒸发,直至寿命结束.

图4 (a) 从a—i 的9 个特定时间的液滴动态图;(b),(c) 在To=88.2 ℃时,液滴整个寿命期的3 种蒸发行为Fig.4.(a) Droplet dynamics at nine specific time from a to i;(b),(c) three-regimes behavior of droplet dynamics during the whole droplet lifetime at To=88.2 ℃.

3.3 Leidenfrost 液滴的蒸发干涉效应

液滴的蒸发速率受液滴数量、阵列形式和液滴间距的影响[33-36].相邻的液滴互相影响蒸发速度,且随着液滴距离的减小,液滴间的干涉作用加剧[37].对于液滴准稳态蒸发的情况,传质通量的解析表达式为 [38]

式中,ϕRH为相对湿度,ρv为蒸气密度,R为液滴半径,f为与液滴和基底接触角相关的形状因子,dv为质量扩散系数.当f和dv一定的情况下,液滴所处环境湿度的增大会减缓液滴蒸发.反之,则加速液滴蒸发.干涉蒸发体现在邻近液滴之间局部增大的蒸气浓度/湿度,它使蒸发的驱动力减小[39,40].对于阵列分布的液滴,干涉效应使最外层液滴的蒸发速率普遍大于阵列内部液滴[41].因此,Leidenfrost状态下,液滴相互干涉的蒸发机制不能忽视.

图5 所示为液滴表面的温度等高线分布,Leidenfrost 状态相邻的两个液滴外侧区域相比二者之间区域温度有明显的下降,且整体来看两个液滴具有相似的温度分布特点.以中心线左侧液滴为例,t=5248 ms 时刻,液滴远离中心线一侧的表面温度梯度∂ T/∂n=5.6 ℃/pix,明显大于靠近中心线侧的∂ T/∂n=2.2 ℃/pix,n为矢量且垂直于液滴表面.事实上,液相和气相之间的相变涉及质量和热量的传递.两种传递方式通过路易斯数Le=a/dv关联,其中a为热扩散系数.该标度律显示了蒸气浓度梯度∂ Cv/∂n和边界处温度梯度∂ T/∂n的正相关特性[42].换言之,∂ T/∂n越大,蒸发的驱动力越大,液滴蒸发越快.因此,综合前述讨论,液滴两侧温度分布的不对性易于被解释.相邻液滴蒸发干涉效应导致液滴局部区域的温度梯度/浓度梯度改变,由此产生了液滴表面蒸发速率不同,这决定了表面温度的非对称性分布.具体说,蒸发速率越快,相变带走的潜热越多,液滴该区域的表面温度越低.需要指出,由于获得温度梯度是相对值,因此上述传热与传质的类比是可行的,它同Yu 等[43]所采用的方法一致.

图5 双滴接触时刻,液滴区域和背景区域的温度分布Fig.5.Temperature distribution on the droplet-dominated and background-dominated regions at contact time.

提取9 个特殊时刻的液滴真实温度轮廓线,如图6 所示.首先,在液滴赤道平面建立极坐标系,A表示液滴距离最近点,B代表距离最远点,φ为以A为起始点的水平坐标偏转角.当液滴接触,表面变形使得φA＞ 0.对于不同蒸发阶段,液滴赤道面B点两侧均表现出对称的周向温度分布.如前所述,局部强烈的蒸发冷却作用使B点处温度始终最低.当液滴与油池接触,过冷的液滴使圆周温度均匀分布,此时∂ T/∂φ ≈0 .随着液滴温度升高,非对称性蒸发现象出现,周向温度梯度∂ T/∂φ逐渐被建立.此时,相邻液滴的内侧温度也开始低于外侧.当液滴进入蒸发的第二阶段—弹跳蒸发,相邻液滴干涉引起的非对称蒸发加强.t=5248 ms时刻,液滴内外两侧的最大温差升高到 5 ℃.进入弹跳蒸发阶段后期,液滴尺寸减小又会引起内部Marangoni 流反向影响液滴温度,使其变得均匀.因此,该时期液滴表面温度的差异减小,直到液滴彻底分离,∂ T/∂φ近似为0.

图6 红外相机俯拍得到液滴表面的温度轮廓线 (温度随着圆周角变化)Fig.6.Droplet surface temperatures along top view circle(temperatures are plotted versus circumference angles).

如图6 所示,需要关注一个重要现象,即3 个代表时刻,液滴 “接触” (5248 ms)、分离 (5257 ms)和“再接触” (5265 ms),周向温度最大温差升高-下降-再升高的趋势,分别对应温差为5.29,1.56 和5.06 ℃.总的来说,液滴表面温差与液滴水平弹跳行为存在着明显的协同关系.弹跳蒸发方式随着液滴表面温差增大而出现,随温差的消失而结束.因此,在Leidenfrost 状态下,液滴干涉蒸发效应由于改变液滴表面温度分布,同液滴非聚合态蒸发的动力学特性存在着联系.液滴表面温度的变化会影响表面张力大小,从而可能打破液滴的受力平衡.

4 干涉作用下液滴的受力分析

为进一步探索加热池上两个Leidenfrost 液滴3 种蒸发状态转变的物理机制,对液滴的运动建立了一个简单的模型.如图7(a)所示,模型包括4 种作用力,即润滑推动力Fp、Marangoni 水平分力Fσ,x、重力水平分力Fg,x和黏性阻力Fd.需强调的是,上述沿x轴的水平分力为广义方向上力的分量,实际上受液滴重力作用,凹陷的油面使x坐标轴与油面水平基线(level line)存在夹角α.油面水平基线取液滴背景的油面等高线(见图7(a)),这同文献 [44]中方法一致.下文中“水平”均为广义上称呼,不再解释.显然,Fp和Fσ,x利于液滴分离,而Fg,x和Fd则阻碍液滴分离(见图7(a)).

液滴底部蒸气层内自发的和恒定的对称性破坏不仅是维持Leidenfrost 液滴悬浮于液池之上的关键,同时也为液滴水平方向运动提供动力.这种不对称的气膜结构部分改变了蒸气的流通方向,引起液滴前后黏滞力的差异,从而使液滴自发推进成为可能.如图7(b)所示,黏滞力差可以通过乘以非对称结构因子Δε/ε得到:其中Δε是气膜出口理论厚度差值,ε是气膜的特征厚度,µv是蒸气黏度,uv是气膜内泊肃叶流的典型流速.此外,气膜润滑理论给出气膜内压差力与液滴重力的守恒:(ρd是液滴密度).联合两个式子,得出润滑推动力[14,15]:

图7 油面双滴非聚合蒸发的力学分析 (a) 施加在倾斜液滴上的各种力;(b) 润滑推动力;(c) Leidenfrost 蒸气层与空气交界处的Marangoni 力;(d) 气膜出口位置的液滴表面张力圆周分布;(e) 沿x 方向分布的液滴表面温度;(f) 作用在倾斜油面上的液滴重力;(g) 油面倾斜角α 与液滴邦德数Bo 之间的关系Fig.7.Force analysis explaining the non-coalescence phenomenon of dual-droplets over oil surface: (a) Various forces exerted on inclined droplets;(b) lubrication-propulsion force;(c) Marangoni force along circumference direction at the junction between Leidenfrost vapor layer and air;(d) distribution of droplet surface tension along the x-direction at the vapor outlet;(e) distribution of droplet surface temperature along the x-direction;(f) droplet gravity on the inclined oil surface;(g) the relationship between the oil surface’s inclination angle α and the droplet’s bond number.

气膜两侧理论厚度差值 Δε ≈Dcβ=2Rsin(θ)β,Dc为液滴在蒸气出口处圆截面的直径,θ表示气膜出口位置偏离竖直方向的角度,β是Δε存在所产生的角度,β=4µvVmR2/(σdε2)[8].Vm表示液滴内部流速,对于Leidenfrost 液滴,Vm约为1 cm/s[8].平衡液面弯曲力 2 πσoRsin2θ与液滴重力mg=4/3πR3ρdg并联合Δε表达式后,可以得到:

其中,ρo是硅油密度,σd是液滴表面张力,Ts为液面温度,lo为硅油的毛细长度,lo=[σo/(ρog)]1/2=0.15 mm.本文应用润滑理论预测气膜特征厚度ε表达式为[14]

其中,L为液滴相变潜热,λv为蒸气的导热系数.To—Td表示油面与液滴间温差,Td取液滴平均温度.由此可计算气膜两侧理论厚度差值Δε,将计算结果与Matsumoto 等 [15]报道比较,重合的液滴半径范围内0.75—0.50 mm,本文获得Δε对应0.7—0.9 µm,符合文献预测.因此,验证了关于气膜厚度的建模方法.联合(3)式—(5)式,Leidenfrost液滴润滑推动力最终表示为

表面张力是温度的函数.气液界面存在的温度梯度会在界面引起张力梯度,从而产生Marangoni力.该力是气-液界面的宏观作用力,并驱使液滴或气泡的运动[45].本文借鉴文献[14-16,46]对Leidenfrost 液滴自驱动的建模计算过程中处理液滴内部流场的方法,即由流场不均匀而产生的力认为是液滴内力,忽略其对液滴运动的影响.如图7(c)所示,对左侧的液滴选取圆心角为dφ的微元Δs,则它在水平方向受到的Marangoni 力为

其中σφ是指以A′为起点逆时针旋转至φ处气-液界面的张力,可参考图7(d),σφ表达式为

式中,Ts表示FC-72 表面温度,σΑ′表示液滴在A′点的表面张力.dσ/dTs代表单位温升的FC-72表面张力变化量,它通过实验前拟合不同温度的FC-72 液体表面张力给出.σ=(17.096-0.098Ts)×10-3,相关性系数为0.9935.dTs/dx为液滴在气膜出口位置水平方向的温度梯度,见图7(c).注意到液滴温度沿水平方向呈线性分布,如图7(e)所示,一个代表时刻t=5428 ms,其中xˆ=x/D=0.5(1-cosφ),代表归一化后的x坐标.假设来自邻侧液滴的干涉效应仅在x方向变化,而不受液高 (A′ 到A方向)的影响,则dTs/dx仅为时间的函数,不随x变化.因此 dTs/dx可以通过拟合液滴赤道的圆周温度得出.联同(7)式和(8)式,并对ϕ在 [0,2π]的范围积分得到

在蒸发期间,液滴两侧的油面表现出明显的高度差别,即外侧高而内侧低(见图7(a)).因此对于左侧液滴来说,存在重力的水平分力,

其中,α表示双滴重力作用下倾斜油面产生的夹角,α ≫β～0.1°,β表示液滴与油池表面角度偏移量的相对值.图7(g)显示了液滴大小对油面绝对倾角α的影响,显然,α的是液滴邦德数Bo=ρdR2g/σd的函数,α=3.08Bo0.53,相关性系数为 0.981.

当液滴运动时,由流体力学的经典理论可知,气膜内产生的二次库埃特流将阻碍液滴移动,这就产生了黏性阻力Fd.该力的大小与蒸气层与液滴接触面在垂直方向上的投影截面积、液滴运动速度与蒸气膜厚度之比u/ε有关[14,15],表示为Fd～液滴速度u取其在液滴弹跳阶段的平均速度～0.1 cm/s.

图8(a)显示了液滴在“接触”和“分离”时表面温差 ΔTs=TA-TB随时间的变化.对于“接触”的液滴,tc≈5.6 s 时刻,ΔTs达到最大值6 ℃.在此之前和之后,ΔTs分别呈增大和减小趋势.对其随时间关系拟合得到: ΔTs=0.88+4.9 exp[-0.5(t-tc)2/w2],相关性系数为0.970.当t ＞tc时,w=2.74.t ＜tc时,w=0.81;在弹跳蒸发阶段,ΔTs随着液滴短暂的“分离”降低,当ΔTs约等于1.03 ℃时,分离过程结束,吸引过程开始.综合液滴的受力计算,得到液滴蒸发过程中4 种作用力瞬时值.图8(b)对比了这4 种作用力的大小,以判定主要作用力.结果表明,在0—8 s 的蒸发时间内Fσ,x,Fg,x,Fp以及Fd对应的量级范围分别为 10—7—10—8N,10—6—10—9N,10—8—10—12N 和10—10—10—12N.显然,Fσ,x与Fg,x间的抗衡主导液滴蒸发在3 种状态间转变.重力Fσ,x趋向于将液滴维持在非聚合蒸发阶段.Marangoni 力Fσ,x则趋向使液滴进入水平弹跳和分离蒸发阶段.相比而言,不再考虑润滑推动力Fp以及黏性阻力Fd对液滴运动的影响.

Fσ,x和Fg,x在图8(c)中显示,纵坐标取各种力的对数值.由于Fσ,x和Fg,x随液滴大小的变化速率不同,因此两个力间存在两个交点,分别对应时间tA和tB.其中,tA代表油池上Leidenfrost 液滴由非聚合蒸发向弹跳蒸发阶段转变的时间,在此之前Fg,x＞Fσ,x,重力主导液滴运动,液滴被相互吸引.TB代表液滴开始进入完全分离的阶段,此后Fg,x＜Fσ,x,Marangoni 力主导液滴运动,使液滴脱离吸引反向移动.在tA和tB之间时间段内,两种力间相互竞争.两个插图有助于理解这种竞争所主导的液滴间弹跳蒸发的行为.当液滴靠近时,双液滴干涉引起非对称性蒸发产生的Fσ,x大于油面倾斜所产生的Fg,x,净力使液滴分离.但随液滴互相分离,双滴间减弱的干涉作用使蒸发逐渐对称.当Fσ,x无法继续抗衡Fg,x时,液滴重新被吸引,开始相向移动.这种周期弹跳的行为直到tB时刻结束.得益于小液滴作用的油面曲率减小,在tB时刻,减小的油面倾角α使Leidenfrost 液滴更像在平板表面蒸发(见图7(f)).tB之后,Fg,x永远无法与之抗衡Fσ,x,进而进入下一蒸发阶段.需要强调,这里液滴重力和Marangoni 力的竞争机制主导液滴的运动方式,有别于毛细长度ld的物理意义,即流体所受表面张力与重力的比值,它是判断液滴是否容易形变的重要依据.一个简单的例子,毛细长度仅能约束高空下落液滴的形状,而无法改变其向下运动的趋势,即使液滴足够小.

图8 液滴温度和各种力的变化 (a) 测量的液滴温度与时间的关系,以及用简单的拟合得到的两条曲线;(b) 各种力大小的比较;(c) 竞争的重力Fg,x 和Marangoni 力Fσ,x 主导了液滴动力学的三态行为Fig.8.Variation of droplet temperatures and various forces: (a) The measured droplet temperature versus time and two curve obtained with simple fitting;(b) comparison of various forces magnitudes;(c) competing gravity force Fg,x and Marangoni force Fσ,x dominate the three-regimes behavior of droplet dynamics.

由此得到的液滴3 个蒸发阶段的转化时间tA=3.245 s 和tB=6.110 s,分别对应实验值2.979 s和6.087 s.最大时间偏差为0.266 s,它约为液滴寿命的3%.较小的实验与计算值之间的偏差,证实了Leidenfrost 液滴重力与Marangoni 力竞争的机制主导两个液滴非聚合态蒸发.

5 结论

本工作对高温油面上相邻液滴的Leidenfrost蒸发机制进行了研究.与常温液滴相互接触时呈现立即或延迟互溶不同,高温液面上蒸发的两个等大的FC-72 液滴在宏观尺度下表现为互相吸引但永不融合.这种现象被称为Leidenfrost 液滴的非聚合蒸发.该蒸发方式下液滴半径仍然遵循R(t) — (1 —t/τ)n定律.但指数系数n较液滴单独蒸发有所增大,相邻液滴的蒸发速率变慢.鉴于此,在液滴Leidenfrost 蒸发过程中多滴之间蒸发干涉效应依然存在.液滴的非对称性蒸发使液滴表面温度周向不均匀性逐渐建立,最大温差达6 ℃.

从微观尺度上研究发现,蒸发双滴间依次经历彼此相互吸引的非聚合蒸发阶段、弹跳蒸发阶段和分离阶段.对液滴所受的各种力分析,结果表明液滴蒸发过程中存在着两个互相关联的动态机制: 一方面是蒸发干涉引起Marangoni 力诱导液滴间分离;另一方面是池面倾斜产生液滴重量分力诱导液滴间吸引.且两种力均与液滴大小有关,它们共同影响着双滴蒸发.所得液滴3 个蒸发阶段间转化时间tA=3.245 s 和tB=6.110 s,分别与实验值2.979 s和6.087 s 相对应.最大时间偏差0.266 s,约为蒸发寿命的3%,相邻Leidenfrost 液滴的相互作用及运动机制得到了解释.