合肥市城区2018—2021年大气污染时空分布特征及相关性分析

张 宁，廖同庆*，周 刚，顾浩杰，张文娟，左昌余，赵读俊

（1.安徽大学 集成电路学院，安徽 合肥 230601；2.安徽庆宇光电科技有限公司，安徽 合肥 230061）

安徽省“十四五”生态环境保护规划指出：环境保护取得了重大进展，但是大气环境质量问题仍然严重，生态环境监管监测能力仍需提高[1]。2011—2021年间，安徽省合肥市经济发展迅猛，GDP从3 642.3亿元增长到11 412.8亿元，10年增幅达213.3%，发展速度位居全国第一[2]。随着合肥市经济的迅猛发展，化石能源燃烧、城市扬尘和移动源污染也逐年增多，造成了挥发性有机化合物（VOCs）、氮氧化物（NOx）和颗粒物污染的增加[3]。尤其是，伴随臭氧形成过程中的两位“主力军”——VOCs和NOx的增加，近几年合肥市的O3污染问题突显[4-5]。

为有效治理合肥市的大气污染问题，众多学者开展了一系列相关研究和分析，为大气污染的治理提供了丰富的理论和现实依据。例如，刘子豪等通过分析合肥市2014—2017年的大气污染时空变化特征，发现PM2.5和PM10为合肥市首要污染因子，其春冬季节污染较重，且整体呈北部和西部重、东部和南部轻的分布态势[6]。王薇等研究了合肥市城市街道峡谷中PM2.5的时空分布特征，并揭示了街道峡谷内PM2.5日均质量呈“W”型变化特征，且道路交叉口PM2.5浓度大于一般街道峡谷[7]。汪水兵等分析了2019年合肥市的臭氧时空特征及气象因子影响，发现O3日月变化均呈单峰型，且其污染治理在太阳辐射、风速和温度较高时段进行效果较好[8]。2022年，合肥回归新一线城市，对大气环境治理提出了更高要求，研究合肥市大气污染的时空特征和影响因素尤为迫切。

1 材料与方法

1.1 研究区域

合肥市地处我国华东地区，是长三角城市群副中心城市（图1a），总面积11 445平方千米，平均海拔20～40米，主城区地势由西北向东南倾斜[9]。合肥市属于亚热带季风性湿润气候，四季分明，2021年年平均气温为17.3°C，平均相对湿度为72.36%。近几年来，合肥市积极推进大气污染防治，不断建设空气质量监测站，确保准确掌握不同地区大气污染要素，以期因地制宜地治理城市大气污染。目前，合肥市已有国控监测站点11个，其中高教基地监测站点为2020年新增，监测点位分布情况如图1b所示。这11个站点全部位于合肥市城区，且站点监测数据均能代表该区域的污染状况。

图1 合肥市国控监测站点分布。（a）研究区域地图；（b）监测站点空间分布

1.2 数据来源

地图数据来源于国家基础地理信息中心（1:100万公众版基础地理信息数据，2021）；2018—2021年的大气污染和气象数据来源于合肥市11 个国控监测点和气象监测站，具体包括PM2.5、PM10、NO2、SO2、CO、O3、温度、气压、相对湿度、风速和降水量等逐日逐时数据。

1.3 研究方法

大气污染物监测过程受设备故障、停电和大风大雨天气等因素影响，会出现监测数据缺失或异常情况，故将收集的数据剔除异常值，并使用临近点跨度为2范围内的有效序列值均值来填补缺失值。《环境空气质量标准》（GB 3095—2012）规定在O3日最大8小时（O3_8h）滑动平均浓度大于160 μg/m3和O3任何1小时（O3_1h）平均浓度大于200 μg/m3时，认定O3浓度超标[10]，因此在分析O3污染特征时，逐时特征分析采用O3_1h浓度数据，其余均采用O3_8h浓度数据。本文计算了2018—2021年合肥市PM2.5、PM10、NO2、SO2和O3的年均值、月均值和小时值，分析其时间特征。与此同时，本文以11个监测点的地理位置数据和监测数据为离散值，使用ArcGIS软件进行普通Kriging插值预测，并将离散点数据转换为连续的面数据，进而得到整个研究区域的预测分布图，以此分析不同区域大气污染状况的差异[11]。

在相关影响因子分析中，选用双变量相关分析方法，若数据服从正态分布，则使用Pearson 相关系数，否则使用Spearman相关系数，并利用SPSS软件进行Kolmogorov-Smirnov（K-S）正态性检验。

2 大气污染物时空分布特征

2.1 大气污染物时间分布特征

2.1.1 逐年变化特征

2018—2021年合肥市主要大气污染物年均质量浓度如表1所示，可知合肥市大气污染物浓度整体呈下降趋势，其中2021 年PM2.5、PM10、NO2、SO2、O3_8h 和CO 的年均质量浓度相较2018 年分别下降了14.53 μg/m3、3.80 μg/m3、4.66 μg/m3、0.19 μg/m3、16.53 μg/m3和0.16 mg/m3，但O3_8h 年均质量浓度依旧居高，对城区整体大气污染状况贡献较大。总之，合肥市大气污染治理取得了积极成效，但臭氧污染问题仍然突出，在大气污染防控中应给予高度重视。

表1 2018—2021年合肥市主要大气污染物年均质量浓度

2.1.2 逐月变化特征

图2为2018—2021年合肥市大气污染物逐月浓度变化趋势，其中PM2.5和PM10月均质量浓度变化趋势略有不同，PM2.5呈“U”形分布，而PM10呈“W”形分布，但其峰值均出现在1月和12月，且谷值均出现在7月和8月，污染物浓度呈现冬季高、夏季低的特点。2018年4月份PM10浓度明显较高，其与合肥市施工修路所造成的扬尘较多有关。与此同时，NO2和SO2月均质量浓度变化趋势总体一致，呈“W”形分布，且浓度夏季低、冬季高[12]。CO月均质量浓度变化趋势呈“U”形分布，也表现为夏季低、冬季高的特点，月均质量浓度变化区间为0.609 59～0.961 35 mg/m3。此外，O3_8h 月均质量浓度变化趋势呈倒“U”形分布，季节特征明显，浓度高低顺序为夏季、春季、秋季、冬季。O3_8h是由NOx和VOCs在太阳照射下经光化学反应所生成[13]。夏季温度高、太阳辐射强，有利于光化学反应进行，从而使O3_8h浓度升高；冬季温度低、颗粒物增加且太阳辐射弱，不利于光化学反应进行，故O3_8h浓度较低。此外，夏季大气环流活动比较频繁且降雨增多，易于大气污染物扩散与沉降，故除O3_8h外，夏季其余五种大气污染物浓度均较低[14]。

图2 2018—2021年合肥市大气污染物逐月浓度变化

2.1.3 逐时变化特征

图3为2018—2021年合肥市4年平均逐时大气污染物浓度变化曲线。由图可知，PM2.5、PM10和NO2浓度日变化趋势呈“双峰双谷”形态，第一个峰值出现在上午7～10时，此时为上班高峰期，车流量大，城区道路交通堵塞，机动车尾气产生聚积，从而造成大气污染物浓度上升。随后开始下降，下午13～16时PM10和NO2浓度出现谷值，且16～19 时PM2.5浓度出现谷值。随着下班高峰期的到来和居民活动的增加，污染物浓度开始上升，并且夜晚大气环境趋于平静，污染物聚积且不易扩散，故在20～22 时PM2.5、PM10和NO2浓度攀升至第二个峰值。22点后，随着车流量和居民活动的减少，污染物浓度开始降低，在次日4～6时形成第二个低谷。与此同时，O3_1h的浓度日变化趋势与其他污染物有明显差异，呈“单峰单谷”形态，白天浓度明显大于夜间。这是因为，O3_1h 浓度变化与太阳辐射强度密切相关，从上午7点开始，O3_1h浓度不断攀升，而13 时太阳辐射强度最大，由于O3_1h 浓度会产生聚积，故在13～17 时出现峰值，之后随着太阳辐射强度的减弱，O3_1h 浓度急速下降，并在次日7 时出现最低值[15]。此外，CO 和SO2的浓度日变化趋势较为稳定，分别在上午8时和10时左右出现较高值。总之，合肥市大气污染物浓度逐时变化特征明显，其与人类活动、日照强度和气象要素密切相关。

图3 2018—2021年合肥市4年平均逐时大气污染物浓度变化

2.2 大气污染物空间分布特征

本文以合肥市11个监测点的经纬度和2021年各种大气污染物年浓度均值为基础数据，进行Kriging插值分析（图4）。由于监测点位不多，Kriging插值结果与站点监测值存在一定误差，故需要对插值结果进行可信度验证。

图4 2021年合肥市大气污染物年均浓度空间分布

本文选取了80%的监测点数据作为训练集来进行空间插值，剩余20%的监测点数据（长江中路和滨湖新区）作为验证集来进行可信度验证。将模型预测值与站点实际监测值进行对比，发现平均绝对偏差为5.53%。由此可知，使用Kriging插值法对合肥市大气污染物浓度的插值预测偏差较小，可信度高。可知，合肥市各种大气污染物浓度分布有明显差异，PM2.5浓度呈西北和东南低、东北和西南高的分布态势。其中，庐阳区、包河区和明珠广场PM2.5浓度最高，而董铺水库浓度最低，最大浓度差为7.74 μg/m3。PM10年均质量浓度分布与PM2.5略有不同，呈现西部低、东北高的特点。分析发现庐阳区、瑶海区和包河区PM10年均浓度最高且超过了国家二级标准。NO2年均质量浓度分布呈西北低、中部高的特点，除包河区NO2年均质量浓度最高超过二级标准，其余地区均未超过。SO2年均质量浓度分布呈中部重、周边轻的分布态势，以包河区浓度最高，但远远低于国家二级标准，且整体分布差异较小。CO年均质量浓度分布呈东部、西部高，西北、东南低的分布态势，以琥珀山庄、长江中路和瑶海区浓度最高，董铺水库浓度最低，最大浓度差为0.12 mg/m3。O3_8h年均质量浓度分布呈西部高、东部低的分布态势，以董铺水库和高新区浓度最高。合肥市污染物浓度分布态势与本市的社会经济要素有关，城市中心人口密集，其污染主要与机动车尾气和居民生活源排放有关，而新区和郊区的污染主要与工业污染和机动车尾气有关[16-17]。

3 相关性分析

3.1 大气污染物与气象要素相关性

大气污染状况与污染源、气象要素等有关，气象要素会影响大气污染物的沉降、扩散和转化，进而影响其浓度值。研究表明，大气污染物浓度变化具有明显的季节性差异。本文将合肥市2018—2021年主要大气污染物浓度与气象要素进行了Spearman相关性分析，如表2所示。

表2 2018—2021年合肥市大气污染物浓度与气象要素的Spearman分析

结果表明，温度与PM2.5、PM10、NO2、SO2和CO浓度呈负相关，与O3_8h浓度呈正相关；气压与O3_8h浓度呈负相关，与其余5种大气污染物浓度呈正相关；相对湿度与大气污染物浓度呈负相关，但与CO浓度相关性较弱；风速和降水量均与大气污染物浓度呈负相关，但是CO浓度与降水量相关性不显著。这是因为，高温时空气受热膨胀上升，气压较低，而低温时空气受冷收缩下沉，气压较高，故温度和气压与大气污染物的相关性相反。与此同时，高温低压时大气层运动剧烈，有利于大气污染物的扩散与迁移，而低温高压时大气层较为平稳，且下沉气流易使污染物沉降，不利于大气污染物扩散。温度高时太阳辐射强，有利于光化学反应生成O3，故O3_8h浓度与温度和气压分别呈正负相关[18]；相对湿度较小时，大气污染物吸附在水分子上，其浓度增大，当相对湿度大于80%时易发生降雨，对污染物有冲刷作用，故降低了大气污染物浓度；风速较大和降水量较多对大气污染物的扩散和沉降作用明显。然而，大气污染物的浓度变化不是由单一气象要素影响的，而是多种气象要素相互作用、协同作用的结果。

3.2 大气污染物之间的相关性

鉴于部分大气污染物有共同的排放源，本文分析了大气污染物之间的相关性，其Spearman 相关性分析结果如表3 所示。其中，PM2.5和PM10呈显著正相关，其间存在包含关系以致于相关性显著。颗粒物PM2.5/PM10和气态污染物NO2、SO2、CO之间呈显著正相关，说明PM2.5/PM10与这三种气态污染物有共同的来源。工业生产和居民生活都会产生大量的CO与PM2.5，二者共源性较强，其相关性也较大。同时，NO2、SO2、CO均与化石燃料燃烧和机动车尾气排放有关，故这三种大气污染物有很强的相关性。NO2光解是O3的重要来源，但由于O3浓度变化还受其他因素影响，且与其他大气污染物的共源性较弱，故O3_8h与其他污染物的相关性不强[19]。综上，各大气污染物间存在一定的相关性且以正相关为主，其主要与污染物来源及各自间的物理化学作用和相互转化有关[20]。

表3 2018—2021年合肥市主要大气污染物浓度的Spearman相关性分析

4 结论

本文研究了2018—2021年合肥市大气污染物的时空特征，并揭示了大气污染物与气象要素及各污染物间的相关性。研究表明，近年合肥市空气质量逐渐好转，大气污染物浓度逐年降低。然而，O3污染仍然严重，已成为合肥市夏季大气污染的主要污染物。与此同时，合肥市各地区污染物浓度分布有明显差异，其中已建城市区域小且集中，造成了机动车尾气和居民生活源排放污染严重。此外，研究发现大气污染物与气象要素以负相关为主，而大气污染物间则以正相关为主。结合研究结果，对合肥市大气污染治理提出如下建议：（1）着力做好合肥市中心城区的秋冬季PM2.5和PM10污染防控工作。（2）针对全市夏季臭氧污染整体值过高问题，深入研究臭氧污染成因，并立即着手完善VOCs监测体系。（3）根据合肥市大气污染物的来源与影响要素，尽快制定大气污染综合治理与防控方案。