1 K以下绝热去磁温度计标定平台的研究

金 海，丁 骄，李成哲，崔 伟

（清华大学天文系，北京 100084）

0 引言

量子技术是科学研究的前沿，具有重大的科学意义和战略价值。我国极其重视量子技术的发展，将其提升到国家发展战略的高度。量子技术内涵非常广泛，包括量子通信、量子计算、量子传感等诸多方面。很多量子技术研究需要在1 K以下温度环境进行，温度的准确测量因此成为相关研究的基础环节[1-3]。我国每年需要进口大量的极低温温度计用于极低温温度的测量，这些温度计在使用之前必须要标定其温度-电阻特性。目前1.4 K以下温区温度计的标定还只能依靠美国Lakeshore等外国公司，这些公司的标定服务周期长、价格高，严重制约了我国极低温实验研究的开展。因此建立1 K以下温度计标定能力极其重要。

在国际温标ITS-90中，采用氦（3He和4He）的饱和蒸气压来定义0.65～5 K之间的温度[4]。2000年制定的临时国际温表（PLTS-2000）采用3He固体的熔化压将最低温度的定义延伸到0.9 mK[5]。目前国内0.65 K以上的温度计标定已经较为成熟，中科院理化所建立了0.65 K以上温区的温度标准装置进行基准级标定。实际标定中1.25 K以下温度计的标定必须使用3He初级温度计。3He属于稀缺资源，价格极其昂贵，搭建和维持3He初级温度计需要大量的人力物力。Cernox极低温温度计在1 K以下具有良好的稳定性，经过校准以后可以满足测量不确定度要求较高的使用要求。用已知温度-电阻特性（分度）的Cernox温度计作为标准温度计获得其他温度计的温度-电阻特性是一种经济便捷的方法。除了1 K以下标准温度计以外，实现1 K以下温度传感器的校准，需要低温恒温器提供1 K以下的低温环境。这种恒温器应该满足以下条件：（1）具有相对大的温度变化区间；（2）可以在一定时间内实现稳定的温度控制；（3）可以实现多次的升温降温。

绝热去磁制冷是一种利用磁热效应的固体制冷方法，最早由德拜在1926年提出[6]。该方法的特点是不消耗氦资源、变温范围大、可以反复升降温、易于温度控制，适合极低温温度计的标定。采用绝热去磁制冷可以便捷获得1 K以下极低温。早年间我国学者也进行了一些相关研究，并搭建了基于绝热去磁制冷的温度标定系统[7-8]，由于历史原因，这些研究都没有得以延续。

我们搭建一台二级绝热去磁制冷机，并将该制冷机的预冷级改造成为温度计标定平台。在此平台上研究了系统升降温特性以及温度控制方法。初步获得了自研氧化钌温度计770 mK～6.7 K范围内温度电阻特性，利用稀释以及脉冲管制冷机进行了更大范围之内的温度-电阻测量，对比发现温度-电阻特性基本重合，这也验证了绝热去磁制冷温度计标定平台的有效性。

1 基于绝热去磁制冷机的温度计标定平台

1.1 绝热去磁制冷原理

绝热去磁制冷是一种基于磁热效应的固体制冷技术，主要工质是顺磁盐。顺磁盐在温度很低时仍然具有较大的磁熵SB，可以通过磁化和退磁过程操纵顺磁盐的磁熵实现制冷。具体的流程（见图1）为：在一定温度下（高温热沉温度Th）使顺磁盐磁化，磁熵降低（图1中A到C），使顺磁盐等温放出磁化热；当热平衡后，断开顺磁盐和高温热沉之间的热连接，顺磁盐处于绝热的状态，此时降低外磁场（图1中C到D），在绝热去磁过程中温度降低；当温度降低到某一指定的温度（Tc）后，缓慢减小磁场维持Tc不变；随着缓慢退磁释放制冷量（图1中D到E），到达E点后再次充磁完成一次循环。

图1 绝热去磁制冷原理图Fig.1 Principle of adiabatic demagnetization refrigeration

从上述分析可知，通过控制去磁后的剩余磁场就可以控制Tc的值，而且Tc可以从高温热沉温度（通常是4 K甚至更高）到最低制冷温度（几十mK）之间任意变化。因此绝热去磁制冷的工作温度相对较宽。外磁场通常由超导磁体提供，大小正比于超导磁体电流。高精度的恒流源技术可以实现电流的精确控制，因此绝热去磁制冷温度也相对容易控制。

稀释制冷机也可以获得极低温，然而稀释制冷只能在约0.87 K以下实现3He和4He的相分离[3]，在0.3 K到相分离点之间实现稳定的温度控制非常困难，可用于温度标定的温度范围较窄。利用He的减压蒸发可以获得1 K以下的温度，但经济性较差。传统的机械制冷机（如GM制冷机和脉冲管制冷机）极限制冷温度高于2 K，无法直接用于1 K以下极低温温度计的标定。与其他制冷方法相比，绝热去磁制冷温度范围较宽，绝热去磁制冷平台是较为理想的1 K以下温度计标定平台。

1.2 温度计标定基本原理

基于绝热去磁制冷的温度计标定可以采用动态法和稳态法两种方式进行。

（1）动态法：将待标定温度计与已知温度计安装在等温铜块上。等温铜块温度随时间变化，同时测量已知温度计的温度和待标定温度计电阻，从而获得待标定温度计的温度-电阻曲线。具体实施为先降温到最低点，然后充磁，使其温度升高，在升温和降温的过程中进行温度计的标定，即利用图1中C到D和E到B的过程进行标定。动态法实施简单，不需要精密的温度控制，仅通过控制电流升降速率就可以控制温度升降速率。缺点是系统误差的估计相对困难。

（2）稳态法：将待标定温度计与已知温度计安装在等温铜块上。先将温度降低到Tc，控制电流使温度恒定；之后提高外磁场，使得温度升高到T1，再维持温度恒定。以此类推，在T2，T3…Tn处维持温度稳定；在每一个温度点进行温度和待标定温度计电阻的测量，如图1所示。通过在一个测温点多次测量可以提高精度并有效评估不确定度的大小。这种方法的优点是控温稳定性高，可以获得较小的不确定度；缺点是标定时间较长，温度点相对较少，而且需要高精度的温度控制。

1.3 温度计标定平台设计

在商用的脉冲管制冷机上搭建了一台二级绝热去磁制冷平台，如图2所示。脉冲管制冷机为绝热去磁制冷机提供约4 K的高温热沉，1 K以下制冷通过绝热去磁制冷机获得。绝热去磁制冷机分为预冷级和低温级两级，预冷级使用GGG（氧化钆镓）作为制冷工质，低温级采用FAA（硫酸铁铵）作为制冷工质。预冷级可以获得1 K以下的低温。低温级还在调试中，已经可以获得77.9 mK的极低温，未来计划将温度计标定的范围向下延伸到50 mK以下。表1列出了该绝热去磁制冷机的基本参数，预冷级作为低温平台，可以实现1 K以下温度计的温度-电阻特性研究。

表1 绝热去磁制冷机基本参数Tab.1 Design parameter of ADR

采用一支已经标定好的Cernox1010温度传感器作为标准温度计，将待标定的温度计与已知温度计近距离安装在一个等温铜法兰上（如图2）。等温铜法兰采用4N级高纯无氧铜加工并进行完全退火。退火的目的是提高铜的热导率从而降低法兰内部温度差。等温铜法兰表面镀金以减小接触热阻，温度计通过螺钉拧紧固定在法兰上。已知温度计和待标定温度计在等温法兰上近距离安装（安装距离约20 mm），从而减小安装位置引起的温度偏差。按照参考文献中铜在1 K附近的热导率20 W/m·K计算[9]，安装位置温度引起的温度差小于2 μK。温度计外部采用足够长的低导热磷青铜材料以降低漏热，在温度计附近缠绕在铜柱上进行充分的热沉。

图2 绝热去磁制冷机外部、内部和等温铜块Fig.2 ADR cryostat outside（left），inside（middle）and calibration platform（right）

在1 K以下温度计标定中，首先需要考虑温度计的自热效应，需选用合适的测量方法降低对温度计的加热。为了减小自热，需要减小温度计的激励电流。由于1 K以下温度计大多具有负温度系数，恒压激励的方法可以使自热效应随着温度的降低而减小，适合1 K以下温度的测量和标定。本研究采用了交流电桥（Lakeshore372）作为温度和电阻的读出仪表。Lakeshore372电桥采用交流恒压激励，激励电压在0.2～6 mV之间变化，自热效应在nW量级，按照接触热阻计算自然效应温差小于0.1 μK。另外，交流电桥内部的锁定放大电路可以排除其他频率的干扰噪声，从而保证其在极低的激励电流的条件下仍然可以准确测量温度计的电阻值。

温度计标定平台搭建好之后首先进行降温测试。图3红色曲线是绝热去磁制冷机预冷级的降温曲线，蓝色曲线是磁场变化曲线。如图3所示：热开关在闭合的情况下超导磁体充磁到4 T，工质GGG磁化并释放磁化热。由于热开关导热有限，工质GGG磁化热不能迅速排出，使得GGG温度升高到6.7 K左右；维持4 T磁场等待GGG磁化热完全排出，GGG温度逐渐下降并与高温热沉达到热平衡；热开关断开，使得GGG处于近似绝热的状态，磁场逐渐降低至0 T；随着磁场的降低，GGG温度下降；当磁场降低到0 T时GGG获得最低温768.4 mK；GGG温度之后缓慢上升，进入控温阶段。

图3 GGG级降温曲线Fig.3 GGG cool down curve

1.4 温度计标定平台的温度控制

控温时温度的稳定性是温度标定平台的一个重要指标。温度稳定性用温度波动的均方根（RMS）来进行衡量。因为温度波动RMS将被直接引入到标定结果中，温度波动必须足够小。在极低温下顺磁盐工质仍然具有较大的比热，有助于实现较好的温度稳定性。绝热去磁制冷机平台采用PID温度控制方法进行了控温实验。通过整定PID参数，可以实现绝热去磁制冷平台的温度精确控制。图4为在1 K附近的温度控制结果。从图4可以看出，在1 K附近温度得到有效的控制，20 min内温度基本维持不变，温度波动的RMS为67.1 μK。标准温度计为Lakeshore公司的Cernox1010温度计，在此温度区间（1.4～4.2 K）内的不确定度为5 mK。绝热去磁制冷平台的温度稳定性远优于标准温度计的不确定度。除了1 K控温点以外，在1.4 K温区以下进行了一系列的温度控制实验，温度稳定性均小于100 μK。

图4 温度稳定性控制Fig.4 Temperature regulation

2 1 K以下氧化钌温度计的温度-电阻测定

温度计的标定需要溯源到温度基准，如ITS-90或PLTS-2000等。目前中科院理化所已经建立了低至0.65 K的基准标定平台，可以进行高精度（低不确定度）的标定。在此区间温度基准需要采用3He，使用基准温度计需要大量人力物力，提供温度计标定的美国的Lakeshore公司在1.2 K以下的温度区间也没有初级温度计（基准级温度计）。对温度测量精度要求不高（不确定度较大）的实验可以采用已知分度的Ge电阻温度计或者Cernox温度计进行“标定”，此处标定指利用已知温度计测定未知温度计的温度-电阻特性。本研究搭建了绝热去磁制冷平台，在实验室环境实现了氧化钌温度计的温度-电阻特性测量。。

2.1 氧化钌温度计

用于1 K以下温度测量的温度计需要高灵敏度，才能够分辨mK级的温度变化。实践中负温度系数的电阻温度计最为常见，如Cernox等。工作在1 K以下的负温度系数温度传感器种类如表2所列，仅美国Lakeshore等少数公司可以生产。其中氧化钌电阻温度计是常用的一种，它的特点是具有可互换性（可互换性是指同一批次温度计温度-电阻特性偏差很小），未经专门标定的氧化钌温度计采用相同的温度-电阻曲线进行测温偏差较小，在粗略测量中甚至可以不用进行标定工作。

表2 1 K以下常见的负温度系数电阻温度计Tab.2 Common negative temperature coefficient thermometers below 1 K

利用厚膜电阻技术自制了一批氧化钌温度计。温度计采用高纯铜封装，采用低导热的磷青铜作为电流引线，如图5所示。该批次温度计室温电阻约2 000 Ω，在液氮温度以下具有显著的负温度系数，尤其在液氢以下温区具有很高的灵敏度，适合1 K以下温度测量。将这些温度计安装在温度计标定平台上，测量温度-电阻特性。

图5 自制的氧化钌温度计Fig.5 Home-made ruthenium oxide thermometer

图6中红色曲线为其中一支自制氧化钌温度计（编号RUC21104）在50 mK～3.5 K范围温度-电阻曲线和灵敏度曲线，图6中蓝色曲线为Scientific Instruments公司生产的RO600氧化钌温度计温度-电阻曲线。通过对比可以发现，自制的氧化钌传感器在此温区内与商用氧化钌温度传感器特性相近，但是电阻和灵敏度更高。由于1 K以下温度通常采用恒压法测量电阻，自制氧化钌温度计自热效应更小。在100 mK时RUC2104的灵敏度约为商业氧化钌温度计的5倍。

图6 自制氧化钌温度计和商用氧化钌温度计对比Fig.6 Comparison between self-made thermometer RUC2014 and commercial RuO thermometer

2.2 氧化钌温度计的温度电阻特性标定的讨论

利用温度计标定平台对自制的氧化钌温度计（编号RUC2111）进行标定，如图7所示。为了能够在较大的温区内更好地测量该温度传感器的温度-电阻特性，标定采用动态法。从图7可以看出，在液氦温度以下，RUC2111呈现负温度系数，随温度降低电阻值迅速升高。采用多项式拟合电阻的对数logR和温度T的关系可以得到：

图7 RUC2111在绝热去磁制冷机平台上的标定曲线Fig.7 R-T Curve of Thermometer RUC2111

综上，该温度计标定平台可以便捷地实现1 K以下温度计高精度标定。从文献报道来看，我国学者研究的温度计标定平台大多工作在4 K温区以上，如李畏等[10]研制了4 K以上温度计标定平台，在该平台上可以实现4～150 K温度范围内±1 mK的温度波动值。本文的温度计标定平台工作温度更低，温度波动水平与之前研究大体相当。

3 结论

本文介绍了一台二级绝热去磁制冷机，并将其改造为温度计标定平台，用于1 K以下温度计标定。基于绝热去磁制冷机的温度计标定平台工作温度范围770 mK～6.7 K。在1.4 K以下温区，绝热去磁制冷机具有良好的温度稳定性。在1 K控温点温度波动RMS约67.1 μK。在该平台上标定了自制的氧化钌温度传感器。结果表明，该平台可以便捷地测定温度传感器在1 K以下的温度-电阻曲线。