基于小波变换的武汉市PM2.5、PM10与臭氧污染特征

姚 衡,周靖承,2*,杨 俊,2,屈志光,2,曹艳晓

基于小波变换的武汉市PM2.5、PM10与臭氧污染特征

姚 衡1,周靖承1,2*,杨 俊1,2,屈志光1,2,曹艳晓1

(1.中南财经政法大学,信息与安全工程学院,环境科学与工程系,湖北 武汉 430073；2.中南财经政法大学,环境与政策研究所,湖北 武汉 430073)

为验证城市空气污染物排放及协同控制后的周期性规律,利用小波变换对武汉市2013～2020年共计2421d的逐日PM2.5、PM10及臭氧浓度数据进行分析.结果表明:可吸入颗粒物污染情况逐年改善,PM2.5浓度年均值由80.5μg/m³降至45.3μg/m³,超标比例由44%降至11%;PM10浓度年均值由113.6μg/m³降至72.6μg/m³,超标比例由22%降至2%.臭氧污染未有明显改善,浓度年均值在90～100μg/m³间波动.PM2.5、PM10与臭氧浓度均表现出明显的周期性,PM2.5浓度主周期300d、次周期140d左右;PM10浓度主周期300d、次周期125d左右;臭氧浓度主周期300d、次周期143d左右.PM2.5与PM10的周期与位相均相似,表明武汉市PM2.5与PM10整体颗粒物污染行为更为一致;PM2.5、PM10与臭氧周期性相似,但位相有差异.0～64d左右的短周期内表现出正相关性;300d左右的长周期表现出负相关性.

大气环境；可吸入颗粒物；臭氧；小波变换；武汉市

近年来,我国对PM10与PM2.5污染的治理力度不断加大,并取得了令人满意的成效[1].与此同时,我国臭氧污染情况却不容乐观[2-3].通常臭氧是由氮氧化物(NO)与挥发性有机物(VOCs)在光照下经过一系列光化学反应生成的,且容易受到地形[4]、气象[5]、海拔[6]、植被[7]以及社会经济[8]等因素的影响,可造成严重的环境与健康风险[9-10].尽管对长三角城市群[11-12]的研究表明该地区内臭氧浓度呈现一定的下降趋势,但对京津冀城市群[13-14]、珠三角城市群[15]、长株潭城市群[16]等的研究均表明,这些地区的臭氧污染情况并未好转,甚至有加重的趋势.不同地区的研究结论相异,表明我国的臭氧污染特征具有区域异质性.

近年来,不断有学者讨论臭氧污染加重这一现象出现的原因,特别关注其与颗粒物间的内在联系.Li等[17]通过模拟仿真认为,PM2.5浓度的降低是导致臭氧浓度升高的关键因素.Xu等[18]利用CMAQ (多尺度空气质量)模型对北京夏季臭氧与气溶胶的相互关系进行研究,发现臭氧的生成与NO及VOCs之比显著相关. Qin等[19]认为PM2.5与臭氧间的关系由大气氧化能力(AOC)决定,当AOC较高时,二者可呈现正相关关系;而当AOC较低时,二者无关.不同研究者得出的研究结论有所差异,其原因在于颗粒物与臭氧间复杂的作用机制.

然而,不同地区颗粒物与臭氧间相互作用形式与表征不尽相同.邵平等[20]对长三角工业区进行研究,发现单方面的颗粒物减排控制措施将加重区域臭氧污染,即两者呈现负相关关系;曹庭伟等[21]对成渝城市群PM2.5以及PM10与臭氧的Spearman相关分析表明,夏季前两者与臭氧间存在正相关关系,而冬季则存在负相关关系;李红丽等[22]的研究则表明,上海市臭氧与PM2.5在夏季呈现正相关关系,广州市在春季与秋季体现正相关关系,北京市则在6月与9月呈现正相关关系.

上述研究表明,颗粒物与臭氧的协同作用是造成臭氧污染加重这一现象的关键原因之一;可吸入颗粒物与臭氧间的作用机制较复杂,在不同区域两者间的时空关系无一致性.当前研究关注过特定地区月份、季节或年度3个时间尺度上可吸入颗粒物与臭氧之间的相关关系,较难实现对PM2.5、PM10及臭氧污染特征的有效时间序列分析及连续、长期验证性监测.由此,本文基于2013年12月2日～2020年7月21日武汉市PM2.5、PM10、臭氧浓度数据,通过小波分析确定较长时间内相关污染物的周期性规律与协同关系,为城市大气污染的治理提供参考.

1 材料与方法

1.1 研究区域及其地理环境条件

武汉位于中国腹地中心、湖北省东部、长江与汉水交汇处,是全国重要的工业基地、科教基地和综合交通枢纽,也是湖北省省会.地理位置为东经113°41¢～115°05¢、北纬29°58¢～31°22¢.在平面直角坐标上,东西最大横距134km,南北最大纵距约155km,形如一只自西向东翩翩起舞的彩蝶[23].

1.2 数据来源及数据处理

武汉市可吸入颗粒物(PM2.5、PM10)与臭氧浓度数据由10个空气质量自动监测站采集(分别布设在东湖梨园、南湖大道、汉口江滩、武昌紫阳、汉阳月湖、青山钢花、汉口花桥、沌口新区、吴家山、沉湖七壕),整理自空气质量在线监测分析平台历史数据(http://www.aqistudy.cn/historydata/), PM2.5、PM10为日均值监测数据,臭氧为日最高8h平均浓度数据,记为臭氧/8h,该指标主要考虑臭氧的强氧化性给人类带来的短期急性健康风险和外暴露耐受水平而规定的重要环境空气质量指标.原始数据来源为中国环境监测总站(http://www.cnemc.cn/sssj/),数据来源具有准确性、一致性、完整性、连续性、可靠性.最大数据采集时间段为2013年12月2日～ 2020年7月21日,完整数据跨度为2421d.确定每年的1月1日～12月31日为一个研究年度(周期),可获得2014～2019年计6个年周期.选择该时间跨度主要考虑:消除小波变换可能存在的边界效应;减少当前由于新冠疫情所带来的排放影响[24].

统计发现PM2.5、PM10、臭氧浓度数据分别有13、13、12个缺失值.由于缺失值比例较小,取邻近点的中间值来补充,使其成为完整的原始数据时间序列.采用《环境空气质量标准》(GB3095-2012)[25]二类限值,即PM2.5日均值75μg/m3,PM10日均值150μg/m3,臭氧8h均值160μg/m3,作为关键空气质量依据.

1.3 数据分析方法

式中:()为基小波;为伸缩尺度因子;为平移尺度因子;W(,)称为小波系数.

1.3.2 小波方差,在时域内对小波系数的平方进行积分即为小波方差,称为var(a),有

小波方差随时间尺度的变化称为小波方差图,能反映波动能量随时间尺度的变化.小波方差图中峰值即时间序列主要时间尺度.

1.3.3 小波相干系数是将两个相同维度的时间序列进行小波变换后在频域内的相关系数,可利用交叉小波谱进行分析.小波相干系数可定义为:

2 结果与讨论

2.1 武汉市可吸入颗粒物与臭氧污染现状

2014～2019年武汉市可吸入颗粒物与臭氧年均值、超标天数及超标比例见表1.

表1 武汉市可吸入颗粒物与臭氧污染情况

图1(a)显示,2013年12月2日～2020年7月21日,武汉市PM2.5浓度最大值达301μg/m3,为《环境空气质量标准》(GB3095-2012)[25]二类限值的4.01倍.PM2.5在各年份春冬季节的浓度相对较高而夏秋季节浓度相对较低,这与陈海容等[31]的研究结果(秋季>冬季>夏季)一致.武汉市PM2.5污染源以燃煤和尾气排放为主[32],秋冬季节气温较低,降水量不足,风力较小,不利于颗粒物沉降,且城市居民使用空调等供暖设施加大了大气污染物的排放.而夏秋季节气温回暖,降水充沛,白天气温回升时形成局部温差[33],颗粒物沉降性能较好.PM2.5浓度年均值由2014年的80.5μg/m3(图2(a))稳步降低至2019年的45.3μg/m3,年内峰值由2014年的287μg/m3稳步降低至2019年的164μg/m3,一年中超标天数占全年天数的比例由2014年的44%稳步降低至2019年的11%(图2(b).这表明武汉市PM2.5污染情况有明显改善.

图1(b)显示,2013年12月2日～2020年7月21日,武汉市PM10浓度最大值达247μg/m3,为《环境空气质量标准》(GB3095-2012)[25]二类限值的2.71倍.各年份春冬季节PM10浓度相对较高,夏秋季节PM10浓度相对较低,与PM2.5类似.这是因为PM10与PM2.5同属颗粒物,且均通过工业生产、汽车尾气等方式进行排放,具有部分同源性.

图1(c)显示,2013年12月2日～2020年7月21日,武汉市臭氧/8h浓度最大值达247μg/m3,为《环境空气质量标准》(GB3095-2012)二类限值的1.5倍.各年份夏秋季节臭氧/8h浓度相对较高,春冬季节臭氧/8h浓度相对较低,这与尹珩等[34]的研究结果(冬季<春季<夏季<秋季)一致.臭氧/8h浓度年均值、年内峰值、一年中超标天数占全年天数的比例均未有明显下降.

图1 PM2.5、PM10和臭氧/8h平均浓度变化

这表明武汉市对臭氧的治理效果欠佳,在未来一段时间内需要加大对臭氧污染的管控及治理力度.值得注意的是,2015、2019年臭氧/8h浓度年均值与其它年份差异不大,但超标天数与超标比例差异明显,可能是由于这两年内极端天气特别是气温变化的影响,如2015年武汉市35℃及以上的高温天气仅有10d,为2010年以来最少;2019年武汉市35℃及以上的高温天气多达43d,位居历史前列.PM10浓度年均值由2014年的113.6μg/m3(图2(a))稳步降低至2019年的72.6μg/m3,年内峰值由2014年的406μg/m3稳步降低至2019年的179μg/m3,一年中超标天数占全年天数的比例由2014年的22%稳步降低至2019年的2%(图2(b)),表明武汉市PM10污染情况有明显改善.

图2 可吸入颗粒物与臭氧年际均值、超标天数及占比

图(b)中柱状图表示超标天数,折线图表示超标占比

2.2 武汉市可吸入颗粒物与臭氧浓度周期性特征

为进一步研究武汉市PM2.5、PM10与臭氧的周期性特征,采用小波变换对其进行分析.图3中,小波局地标准化功率谱的阴影部分表示受边界影响区域,该区域内结果不可信;黑色等值线内表示通过90%可信度检验.平均小波功率谱的红色虚线表示90%置信度检验曲线,蓝色曲线极大值且位于红色曲线右侧表示通过显著性检验的强周期.小波方差曲线反映浓度时间序列周期性波动能量随时间尺度分布情况,峰值反应主要周期.周期性规律如下:

图3(a)表明武汉市PM2.5浓度具有周期性,既存在4～32d左右的低频振荡周期,也存在300d左右贯穿于整个时间序列的年际周期.更进一步从小波方差曲线发现,武汉市PM2.5浓度存在非常显著的300d左右的主周期,并且也存在较多次要周期,包括15d左右的半月周期、30d左右的月周期、140d左右的季度周期等.但由平均小波功率谱分析可见,仅140d左右的季度周期与300d左右的主周期通过了90%可信度检验,这说明PM2.5浓度的时间序列下可信的周期为主周期300d左右与次周期140d左右.尽管如此,其余未通过可信度检验的周期也具有一定参考价值.

图3(b)表明,武汉市PM10浓度具有周期性,既存在4～32d左右的低频振荡周期,也存在300d左右贯穿于整个时间序列的年际周期.更进一步从小波方差曲线发现,武汉市PM10浓度存在非常显著的300d左右的主周期,并且也存在较多次要周期,包括18d左右的半月周期、40d左右的月周期、63d左右的两月周期以及125d左右的季度周期等.但由平均小波功率谱分析可见,仅125d左右的季度周期、300d左右的周期通过了90%可信度检验,这说明PM10浓度的时间序列下可信的周期为主周期300d左右与次周期125d左右.

图3(c)表明,武汉市臭氧/8h浓度具有周期性,既存在4～32d左右的低频振荡周期,也存在较明显的143d左右的季度周期与300d左右的周期.更进一步从小波方差曲线发现,武汉市臭氧/8h浓度存在非常显著的300d左右的主周期,并且也存在17d左右的半月周期、143d左右的季度周期.但由平均小波功率谱分析可见,仅143d左右的季度周期与300d左右的周期通过了90%可信度检验,这说明PM10浓度的时间序列下可信的周期为主周期300d左右与次周期143d左右.

上述分析表明,在研究周期内,武汉市PM2.5、PM10与臭氧浓度时间序列的周期性具有高度相似性.PM2.5与PM10的周期性与位相均基本一致,这表明武汉市的PM2.5在PM10中占极大比重,并与李紫琦[35]的研究结果(武汉城区PM2.5和PM10时空格局基本一致,具有很强的同步性)一致.臭氧与前两者尽管有类似的主次周期,但存在明显的位相差异.并且,与对保定市的研究结论[36](PM2.5浓度与臭氧浓度具有较明显的正相关关系)与对北京市、南京市的研究结论[37](臭氧浓度较小时,臭氧与PM2.5浓度存在负相关关系;臭氧浓度较大时,臭氧与PM2.5浓度存在正相关关系)有不同.

标准化功率谱 平均小波功率谱波方差曲线 (a) PM2.5 (b) PM10 (c)臭氧/8h

2.3 可吸入颗粒物与臭氧浓度的小波相干分析

为进一步探索武汉市可吸入颗粒物与臭氧浓度的相互关系,对武汉市PM2.5、PM10、臭氧/8h浓度的时间序列进行两两交叉小波分析,其结果如图4.其中,暗影部分表示受边界的影响区域,即该区域内结果不可信,黑色等值线内表示通过90%可信度检验,箭头方向表示二者间位相关系.以图4(b)为例,向右表示二者同位相,向左表示二者负位相,竖直向下表示PM2.5领先臭氧90°的位相,竖直向上表示PM2.5领先臭氧270°的位相.

图4(a)表明,武汉市PM2.5与PM10浓度在不同周期上均存在显著的共振现象,并且在绝大部分周期上两者位相均基本相同,仅有极小部分位相角差异.这既是证明又是加强了2.2的结论.图4(b)表明,武汉市PM2.5与臭氧浓度在部分周期上存在共振现象:(1)对于0～64d内的较短周期,两者间存在较明显的正位相关系(箭头向右);(2)对于300d左右的较长周期,两者间则表现出较明显的负位相关系(箭头向左).也就是说,对于0～64d内存在的较短周期,两者间几乎没有时延,即二者正相关;而对于300d左右的较长周期,两者间存在1/2周期(150d左右)的滞后关系,即二者负相关.图4(c)表明的PM10与臭氧浓度关系与图4(b)表明的PM2.5与臭氧浓度关系类似.

上述分析表明,武汉市可吸入颗粒物与臭氧浓度的相关关系与周期区间有显著联系.在较短周期区间内,二者间存在正相关关系;在较长周期区间内,二者存在负相关关系.Chu等[38]的研究认为,由于类似的气象条件、区域地理环境与人类活动条件,PM2.5与各类气态污染物存在显著的正相关关系,但该观点并不适用武汉地区的臭氧情况.

可吸入颗粒物与臭氧短周期内的正相关性可能由以下两个原因导致.其一,NO与VOCs是PM2.5与臭氧形成的共同前体物[39],且尽管VOCs不直接参与臭氧的形成而能减少臭氧损耗[40],但有研究表明武汉市臭氧的形成对VOCs较为敏感[41].因此,当排放源排放强度过大时,前体物质过量,PM2.5与臭氧表现出同时增加的正相关性.其二,夏秋季节高温下臭氧的高活跃状态促进二次粒子的产生,也将促进二者的正相关关系[42-43].武汉市高温时期为7～9月之间,故表现出64d左右短周期内的正相关性.可吸入颗粒物与臭氧长周期内的负相关性可能是PM2.5对臭氧的作用机制决定:一是颗粒物能够吸收及散射太阳辐射,使光化学反应减弱,进而抑制臭氧生成[44],二是颗粒物对自由基存在猝灭作用,降低羟基自由基浓度[45],而羟基自由基在臭氧的形成过程中起关键作用[46].三是在非高温时期,NOx对臭氧具有较强的滴定效应[42].因此,除2个月左右的高温时期外,武汉市在其余300d左右的周期内均表现出负相关性.从短周期内污染物的正相关性来看,武汉市年周期内的空气污染治理需着重把握高温时期,防止多种污染物交叉污染.结合长周期内污染物的负相关性,若在前体物质过多的情况下单方面降低颗粒物浓度,臭氧浓度即上升.据此,武汉市臭氧浓度呈现不减趋势的主要原因可能是在大气环境治理过程中颗粒物与臭氧的治理力度不协调.此外,对排放源的治理强度也尚需提高.

图4 2013～2020年武汉市可吸入颗粒物与臭氧日均浓度时间序列的标准化交叉小波功率谱分析

3 结论

3.1 统计监测数据发现,2013年12月2日～2020年7月21日,武汉市PM2.5与PM10浓度下降显著,超标比例逐年减小,但仍存在超标现象.此外还呈现出春冬季节浓度高于夏秋季节的特征.而臭氧浓度与超标比例则并未有明显下降,并且在夏秋季节浓度高于春冬季节.

3.2 对时间跨度为2421d的研究表明武汉市PM2.5、PM10以及臭氧浓度的时间序列均存在明显的周期性.PM2.5存在300d左右的主周期与140d左右的次周期,PM10存在300d左右的主周期与125d左右的次周期,臭氧存在300d左右的主周期与143d左右的次周期,三者时间序列的主周期基本一致、次周期较为相近.进一步分析表明,PM2.5与PM10周期性与位相均一致,反映出武汉市PM2.5与PM10整体颗粒物污染行为更为一致;臭氧与另二者周期性相似,但存在明显的位相差异.

3.3 小波相干分析发现,武汉市PM2.5、PM10与臭氧在短周期内(0～64d)存在显著的正相关性,而在长周期内(300d)则存在显著的负相关性.

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Studies on characteristics of PM2.5, PM10and ozone pollution in Wuhan based on wavelet transform.

YAO Heng1, ZHOU Jing-cheng1,2*, YANG Jun1,2, QU Zhi-guang1,2, CAO Yan-xiao1

(1.Department of Environmental Science and Technology, School of Information and Safety Engineering, Zhongnan University of Economics and Law, Wuhan 430073, China；2.Institute of Environmental Policy and Management, School of Information and Safety Engineering, Zhongnan University of Economics and Law, Wuhan 430073, China)., 2023,43(1)：107～114

In order to verify the periodic law after the cooperative control of urban air pollutants emission, wavelet transform was used to analyse daily PM2.5, PM10and ozone concentration data of 2421 days (d) from 2013 to 2020 in Wuhan. The results are as follows: Inhalable particulate matter pollution had been reduced year by year. From 2014 to 2019, the annual average concentration of PM2.5had reduced from 80.5μg/m3to 45.3μg/m3, and that of PM10had reduced from 113.6μg/m3to 72.6μg/m3, which means the excessive rate of PM2.5was reduced from 44% to 11%, and that of PM10was reduced from 22% to 2%. The ozone pollution had kept unabated, with the annual average concentration of ozone fluctuating between 90μg/m3to 100μg/m3. The concentration of all three kinds of pollutants displayed clear periodicity. PM2.5, PM10and ozone concentration displayed with a same primary period of 300d. On the contrary, the secondary period of the three pollutants were 140d, 125d, and 143d respectively. PM2.5and PM10had similar periods and phases, which indicates that pollution behaviours of both particulate matters are consistent. Furthermore, the concentration of the three pollutants had a positive correlation was revealed in short period (0～64d), whereas a negative correlation in long period of about 300d.

atmospheric environment；inhalable particles；ozone；wavelet transform；Wuhan

X513

A

1000-6923(2023)01-0107-08

姚 衡(1997-),男,浙江舟山人,硕士研究生,主要从事环境系统工程及其建模研究.发表论文1篇.

2022-06-02

教育部新工科研究与实践项目(31412211312)

* 责任作者, 讲师, jingchengzjc@zuel.edu.cn